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論文

Concentration of HIx solution by electro-electrodialysis using Nafion 117 for thermochemical water-splitting IS process

吉田 光徳*; 田中 伸幸; 奥田 泰之; 小貫 薫

International Journal of Hydrogen Energy, 33(23), p.6913 - 6920, 2008/12

 被引用回数:34 パーセンタイル:63.78(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスにおけるHIx(HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O)溶液濃縮技術研究の一環として、Nafion117及び炭素電極を用いたHIx溶液の電解電気透析挙動を、90$$^{circ}$$C近傍の温度条件において検討した。透析初期におけるカソード溶液のHI濃度増大の電流効率は、操作条件に応じて25$$sim$$80%に渡る値を示し、高ヨウ素濃度の場合、あるいはアノード溶液とカソード溶液の質量比が大きい場合、高い電流効率の得られることがわかった。電流効率は透析時間の経過とともに低下し、操作条件によっては濃縮限界が観察された。また、25$$sim$$120$$^{circ}$$Cの温度域において、HIx溶液の導電率,電極反応の過電圧、及び膜に起因する電圧降下を評価し、本系のセル電圧は膜に起因する電圧降下に支配されていることを明らかにした。

論文

R&D on thermochemical IS process for hydrogen production at JAEA

小貫 薫; 久保 真治; 寺田 敦彦; 岩月 仁; 竹上 弘彰; 奥田 泰之; 笠原 清司; 田中 伸幸; 今井 良行

Proceedings of 16th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC-16) (CD-ROM), 6 Pages, 2008/10

日本原子力研究開発機構では、熱化学水素製造法ISプロセスの研究開発を進めている。これまでに、1週間に渡る水素発生速度毎時30リッター規模の閉サイクル水素製造実験に成功し、この成果を踏まえて、炭化ケイ素セラミックスを素材とする熱交換器を組み込んだ硫酸工程機器の開発研究を行ってきた。加えて、プロセスフローシートの解析、また、高効率水素製造の実現に向けて、ブンゼン反応器及び電解電気透析器の研究開発、及び、HI-H$$_{2}$$O-I$$_{2}$$系の高圧気液平衡の測定を進めている。

論文

Vapor-liquid equilibria for the HI+H$$_{2}$$O system and the HI+H$$_{2}$$O+I$$_{2}$$ system

程塚 正敏; Yang, X.*; 奥田 泰之; 小貫 薫

Journal of Chemical and Engineering Data, 53(8), p.1683 - 1687, 2008/07

 被引用回数:28 パーセンタイル:69.34(Thermodynamics)

熱化学法ISプロセスの熱物質収支に大きく影響する重要な物性であるヨウ化水素酸の気液平衡データの拡充整備を目的として、これまで実測値のなかった0.11$$sim$$0.58MPaの圧力範囲における等圧気液平衡データを測定した。常圧域では、ガラス製オスマー蒸留器を用い、共沸(57wt%)近傍組成のヨウ化水素酸にヨウ素を添加したポリヨウ化水素酸(I$$_{2}$$/HI=0$$sim$$4:モル比)の沸点及び気液平衡組成データを取得するとともに、ヨウ素添加に伴う擬共沸組成のHI/H$$_{2}$$O比増大傾向を確認した。さらに、タンタル及びハステロイ製Gillespie蒸留器を用いて、常圧以上の高圧域における共沸(57wt%)近傍組成のヨウ化水素酸の沸点及び気液平衡組成データを取得するとともに、従来全圧測定結果から推測されていた圧力増加に伴う共沸組成のHI/H$$_{2}$$O比低下を定量的に明らかにした。

論文

An Estimation technique for compositions of bunsen reaction solutions on thermochemical water splitting is process

久保 真治; 中島 隼人; 今井 良行; 笠原 清司; 田中 伸幸; 奥田 泰之; 宮下 礼子*; 小貫 薫

Proceedings of 17th World Hydrogen Energy Conference (WHEC 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/06

ブンゼン反応溶液の組成制御は、ISプロセスの運転を安定化するためのキー技術である。今回、二相分離状態にある4成分系において溶液組成を推算する新しい方法を開発した。これは、両相の2つの密度を計測するだけで、両相のすべてのモル分率を推算できるものである。本方法を実現するため、模擬溶液の密度測定実験を実施、これを多項式近似し、密度と組成の関係式を導出した。また、二相分離状態溶液の各成分のモル分率間の相関式を、文献データを回帰することにより導出した。これら非線形連立方程式の求解プログラムを作成し、両密度を与えることにより組成が計算できるようにした。模擬二相分離溶液を調整し、密度測定及び滴定分析を実施、密度から求めた推算組成と滴定による組成測定値を比較したところ、両者の一致は良好であった。本法はシンプルで簡便に実施できるため、プロセス運転時の組成計測への適用が期待できる。

報告書

Examination on small-sized cogeneration HTGR for developing countries

坂場 成昭; 橘 幸男; 島川 聡司; 大橋 弘史; 佐藤 博之; Yan, X.; 村上 知行; 大橋 一孝; 中川 繁昭; 後藤 実; et al.

JAEA-Technology 2008-019, 57 Pages, 2008/03

JAEA-Technology-2008-019.pdf:8.59MB

安全性に優れ、発電のみならず水素製造,地域暖房等に利用できる小型コジェネレーション高温ガス炉は、送電網等のインフラが整備されていない発展途上国に最適な原子炉の一つと考えられている。そこで、発展途上国で建設することを想定した小型コジェネレーション高温ガス炉HTR50Cについて検討した。HTR50Cプラントの仕様,機器構成等を決定し、経済性評価を行った結果、小型軽水炉と経済的に競合できることがわかった。

論文

Flow sheet evaluations for the thermochemical water-splitting Iodine-Sulfur process, 2

久保 真治; 今井 良行; 大橋 弘史; 笠原 清司; 田中 伸幸; 奥田 泰之; 小貫 薫

Proceedings of 2007 AIChE Annual Meeting (CD-ROM), 5 Pages, 2007/11

原子力機構が提案している高効率ISプロセスフローシートにおいて、未分解のヨウ化水素(HI)を再び反応場へ戻すリサイクルが不可欠である。HIと水素を分離するためには低温気液分離が有効であるが、その際、HIの凝縮潜熱が所用熱量増大の一因である。本研究では、HI凝縮液を蒸留操作における必要還流量だけリサイクルするとともに、凝縮HIの再蒸発にヒートポンプを適用し、さらにサブ蒸留塔による生成ヨウ素分離と分解操作を複数回数繰り返すことにより、所用熱量を低減させるフローシートを提案した。本フローシートの所用熱量を概算したところ、HI分解部(HI蒸留塔,HI分解器等)の所用熱量を合計200kJ/mol-H$$_{2}$$程度できることを示した。

論文

Evaluation of the cell voltage of electrolytic HI concentration for thermochemical water-splitting iodine-sulfur process

田中 伸幸; 吉田 光徳; 奥田 泰之; 佐藤 博之; 久保 真治; 小貫 薫

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.833 - 836, 2007/09

熱化学水素製造法ISプロセスの効率化に関する電解電気透析法(EED)を用いたHIx溶液(HI-H$$_{2}$$O-I$$_{2}$$混合液)濃縮研究の一環として、EEDの最適操作条件検討及びセル構造の最適設計に役立てるため、EEDセル電圧の内訳にかかわる予備的検討を行った。セル電圧検討の基礎データである溶液の電気抵抗,黒鉛電極におけるヨウ素-ヨウ化物イオンの酸化還元反応の過電圧、及び膜にかかわる電圧降下について、プロセス条件に近い組成を有するHIx溶液を用いた場合の値を測定した。また、セル電圧の推算方法を検討し、取得した基礎データをもとに試算した結果、実測値と良好な一致が認められ、用いた方法の妥当性を確認した。

論文

Development of hydrogen production technology by thermochemical water splitting IS process; Pilot test plan

寺田 敦彦; 岩月 仁; 石倉 修一; 野口 弘喜; 久保 真治; 奥田 泰之; 笠原 清司; 田中 伸幸; 大田 裕之*; 小貫 薫; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.477 - 482, 2007/03

 被引用回数:44 パーセンタイル:93.13(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究開発機構では、熱化学法ISプロセスによる水素製造技術の開発を進めている。ISパイロット試験は、(1)実用工業材料を用いた水素製造装置の製作とヘリウム加熱による水素製造,(2)解析コードの開発,(3)実用化に向けた要素試験,(4)HTTR-ISシステムの概念設計から構成される。本報では、パイロット試験の概要とセラミックス反応器の設計検討、及び反応器設計に向けた解析コード開発について報告する。

論文

Improvement of the thermal efficiency of hydrogen iodide concentration in I-S process by using radiation-induced polymerized membrane in electrodialysis system

奥田 泰之; 八巻 徹也; 久保 真治

Proceedings of AIChE 2006 Spring National Meeting (CD-ROM), 6 Pages, 2006/00

熱化学水素製造ISプロセスでは、高い熱効率で水素を製造することが課題となっている。原子力機構では、高い熱効率を達成するため、ヨウ化水素分解工程に電解濃縮を導入するプロセスを提案している。本研究では、電解濃縮に、これまで使用されていた市販膜のNafionに代わって、高導電性高分子膜材料研究グループで開発された放射線重合膜を使用し、濃縮の際の水の透過係数を測定した。その結果、水の透過係数はNafionの2$$sim$$3に比べ、放射線重合膜は1程度であり、水の透過が抑えられ、効率の良い濃縮が可能であることがわかった。また、放射線重合膜を採用することによって、プロセス全体の熱効率は32.5%から35.9%へ効率向上することがわかった。

論文

Optimization of the process parameters of an electrochemical cell in the IS process

野村 幹弘*; 奥田 泰之; 笠原 清司; 中尾 真一*

Chemical Engineering Science, 60(24), p.7160 - 7167, 2005/12

 被引用回数:29 パーセンタイル:66.02(Engineering, Chemical)

熱化学的水分解ISプロセス内のブンゼン反応(SO$$_{2}$$+I$$_{2}$$+2H$$_{2}$$O=H$$_{2}$$SO$$_{4}$$+2HI)を、カチオン交換膜を用いた電気化学セルを用いて検討した。アノード液,カソード液の最適濃度をプロセス全体の熱効率によって評価した。I$$_{2}$$/HI比は電圧にほとんど影響しなかったため、熱効率を下げることなく0.5まで削減できる。HI, H$$_{2}$$SO$$_{4}$$濃度は効率に大きく影響した。膜抵抗は効率に大きい影響を及ぼすため、重要なパラメータである。温度を313Kから363Kに上げることで、熱効率は3.0%改善した。

口頭

Application of membrane systems to the IS process

小貫 薫; 笠原 清司; 田中 伸幸; 奥田 泰之; 吉田 光徳; 程塚 正敏; 岩月 仁; 今井 良行; 野口 弘喜; 寺田 敦彦; et al.

no journal, , 

高温ガス炉の熱利用系である熱化学水素製造法ISプロセスにおいて、高い熱効率を達成するためには効率的なヨウ化水素処理方法の確立が重要であり、われわれは、ブンゼン反応工程から供給されるHIx溶液をあらかじめ電解電気透析によって濃縮した後に蒸留処理を行う方法を検討している。これまでに、電解電気透析による濃縮が可能であることを実験的に確認するとともに、フローシート解析により、40%台の熱効率達成に必要な課題が透析膜及び電極触媒の改良であることを明らかにした。

口頭

高温ガス炉による水素製造,5; 熱化学法ISプロセス開発,HI電解濃縮試験

吉田 光徳; 奥田 泰之; 程塚 正敏; 久保 真治; 小貫 薫; 日野 竜太郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構(原子力機構)では高温ガス炉(HTGR)を用いた熱化学法ISプロセス水素製造の研究開発を進めている。本報告ではISプロセスのヨウ化水素(HI)濃縮工程へ電解濃縮を適用するための試験結果について報告する。

口頭

高温ガス炉による水素製造,10; 熱化学法ISプロセス開発,プロセス解析

伊地知 雅典; 吉田 光徳; 井坂 和義; 田中 伸幸; 笠原 清司; 奥田 泰之; 程塚 正敏; 金川 昭宏; 今井 良行; 野口 弘喜; et al.

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では高温ガス炉を用いた熱化学法ISプロセスによる水素製造技術の研究開発を進めている。本報では、ISプロセスパイロットプラントのプロセス設計のためのプロセス解析モデル開発の一環として、物性推算に使用する市販物性推算モデル(OLI)の構築・検証と、これを用いた市販プロセス解析コード(PRO/2)による定常プロセス解析結果について報告する。

口頭

高温ガス炉による水素製造,6; 熱化学ISプロセス開発,ヨウ化水素酸の気液平衡

程塚 正敏; 奥田 泰之; 吉田 光徳; 久保 真治; 小貫 薫; 日野 竜太郎

no journal, , 

原子力機構では、高温ガス炉の核熱を利用して、地球温暖化の原因物質と考えられている二酸化炭素を排出することなく、水から水素を製造する熱化学法IS(Iodine-sulfur)プロセスの研究開発を実施している。現行の水素製造法に対する優位性を図るためには熱効率の向上が欠かせない。効率向上には、ヨウ化水素のみを留出する蒸留塔が必須である。この蒸留塔を設計する際に必要な気液平衡データの取得を開始し、共沸組成濃度までのデータが得られた。

口頭

R&D on thermochemical water-splitting iodine-sulfur process for hydrogen production

小貫 薫; 久保 真治; 寺田 敦彦; 坂場 成昭; 岩月 仁; 奥田 泰之; 笠原 清司; 田中 伸幸; 今井 良行; 野口 弘喜; et al.

no journal, , 

原子力機構では、熱化学水素製造法の研究開発を進めている。熱化学法の大きな特徴として、水以外の反応物質を繰り返し使用するという閉サイクル運転が挙げられる。原子力機構では、純粋熱化学プロセスであるISプロセスについて、ガラス製試験装置を用いて一週間に渡る毎時30L規模の閉サイクル運転を実証した。また、重要な技術課題である装置材料の腐食問題について、代表的プロセス環境における予備的な腐食試験の結果をもとに、300-500$$^{circ}$$C,2MPaにおいて高温ヘリウムの熱を用いて濃硫酸を蒸発させる硫酸分解器に関し、炭化ケイ素製熱交換器を備えた機器を設計し、さらに、水素製造量毎時30Nm$$^3$$規模の熱交換器の試作を行った。

口頭

高温ガス炉による水素製造,3; 熱化学法ISプロセス開発; ヨウ化水素酸の気液平衡

程塚 正敏; Yang, X.*; 奥田 泰之; 久保 真治; 小貫 薫; 日野 竜太郎

no journal, , 

ISプロセスの熱収支向上に不可欠なポリヨウ化水素酸の気液平衡測定を大気圧下で行った。

口頭

高温ガス炉による水素製造,2; 熱化学法ISプロセス開発,HI電解濃縮試験

吉田 光徳; 田中 伸幸; 奥田 泰之; 久保 真治; 小貫 薫; 日野 竜太郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構(原子力機構)では、高温ガス炉を用いた水素製造技術開発として熱化学法ISプロセス水素製造の研究開発を進めている。本報では、原子力機構が高効率化技術として提案した電解濃縮法について、セル電圧測定結果を報告する。

口頭

Study on VLE of hydriodic acid for thermochemical hydrogen production IS process

程塚 正敏; Yang, X.*; 奥田 泰之

no journal, , 

ヨウ化水素酸の高圧気液平衡データを取得した。

口頭

高温ガス炉による水素製造,1; 熱化学法ISプロセスにおけるヨウ化水素酸の高圧蒸気圧測定

奥田 泰之; 程塚 正敏; 久保 真治; 小貫 薫

no journal, , 

ISプロセスの熱効率向上には蒸留設計が重要であるが、その設計に不可欠なヨウ化水素酸の蒸気圧に関する知見が不足している。本発表では、この蒸気圧の測定方法について報告する。一般に蒸気圧データは、蒸留による分離プロセスの設計・運転を行う際に不可欠な、気液平衡データや共沸データを知るうえで、最も重要な基礎物性である。しかしながら、ISプロセスで用いるヨウ化水素酸については、その高い腐食性により、測定装置を設計することが困難であったため、ほとんどデータが取得されていない。循環法,流通法,静置法といった、既存の高圧測定方法では、装置形状が複雑になるため、腐食に耐えうる材料(おもに金属ではタンタル,テフロン,耐圧ガラス)では設計が困難なためである。そこで近年、同様に高い腐食性をもっている超臨界水などの蒸気圧データ測定に適用されている、シンセティック法に着目し、蒸気圧測定装置を製作した。

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