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論文

Uranium molybdenum silicide U $_{3}$ MoSi $_{2}$ and phase equilibria in the U-Mo-Si system

宇賀神光弘; 伊藤昭憲; 岡安悟; 数又幸生*

Journal of Nuclear Materials, 257(2), p.145 - 151, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(98)00441-3

被引用回数：9 パーセンタイル：60.39(Materials Science, Multidisciplinary)

筆者らが見い出した新ウランモリブデン珪化物U $_{3}$ MoSi $_{2}$ の金相、X線回折等の結果を報告する。この三元化合物の生成反応、融点を明らかにするとともに予備的な結晶構造を示した。また、U-Si二元系にMoを加えた場合のU-Mo-Si三元系について相平衡データを記述した。

論文

Irradiation behavior of high uranium-density alloys in the plate fuels

宇賀神光弘; 伊藤昭憲; 赤堀光雄; 大岡紀一; 中倉優一

Journal of Nuclear Materials, 254(1), p.78 - 83, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(97)00347-4

被引用回数：22 パーセンタイル：89.86(Materials Science, Multidisciplinary)

U $_{6}$ Me系合金U $_{6}$ Mn,U $_{6}$ Fe $_{0.6}$ Mn $_{0.4}$ ,U $_{6}$ Ni $_{0.6}$ Fe $_{0.4}$ とU $_{3}$ Si $_{0.8}$ Ge $_{0.2}$ とを燃焼度53~57%、燃料温度約190 $^{circ}$ Cで216日間照射した。試料形態は、燃料の粒子分散型と合金箔型のミニプレートである。Mn入りU $_{6}$ Meの分散型ミニプレートは、この系で唯一報告されているU $_{6}$ Feミニプレートに比較して、照射による厚み増加が少なく寸法安定性が改善された。一方、合金箔型では分散型よりもFPガス気泡の成長が抑制され燃料のスエリングが少なくなることがわかった。これは前者の方が、被覆材の拘束力による気泡成長に対する抑制効果が大きいためと考えられる。U $_{6}$ MeとAlとの照射下での反応についても述べた。

論文

Behavior of neutron-irradiated U $_{3}$ Si

宇賀神光弘; 赤堀光雄; 伊藤昭憲; 大岡紀一; 中倉優一

Journal of Nuclear Materials, 248, p.204 - 208, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(97)00199-2

被引用回数：8 パーセンタイル：56.36(Materials Science, Multidisciplinary)

ホットプレス法とピクチャーフレーム法とにより調製したU $_{3}$ Si基燃料をJMTRで照射した。燃焼度は、最高約60%FIFAで照射温度は約190 $^{circ}$ C~280 $^{circ}$ Cであった。照射後試験の結果、次のことが分かった。中性子照射によって燃料は、液体類似の性質を示すことから示唆される非晶質化を起こすとともに塑性変形する。この結果、FPガス気泡が成長・粗大化しスエリングは大きくなる。この燃料スエリングは、被覆材の拘束力により抑制できる。U $_{3}$ Si-Al反応に関しては、U $_{3}$ Si表面の酸化前処理によって反応層の厚みは著しく減少する。

論文

Contribution to the study of the U-Cs-Mo-I-O system

宇賀神光弘; 長崎正雅*; 伊藤昭憲

Journal of Nuclear Materials, 230(3), p.195 - 207, 1996/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(96)80014-6

被引用回数：7 パーセンタイル：54.42(Materials Science, Multidisciplinary)

U-Cs-Mo-I-O系における相反応を、CO-CO $_{2}$ ガス平衡法により酸素ポテンシャルを種々変えて調べた。相の組成・析出形態をEPMAとX線回折とによって調べた。U-Cs-O系では、UO $_{2+x}$ +Cs $_{2}$ UO $_{4}$ 2相領域の存在を確認した。Cs $_{2}$ U $_{4}$ O $_{12}$ と気体ヨウ素を生成するCsIのUO $_{2+x}$ による分解反応について、酸素ポテンシャルのしきい値を決定した。UO $_{2+x}$ -CsI反応に対するMo添加の影響についても調べた。また、ある酸素ポテンシャル範囲では、Cs $_{2}$ UO $_{4}$ に対してCs $_{2}$ MoO $_{4}$ 相が優勢に存在することを実証した。これらの実験に関連して若干の評価・解析を熱力学的計算により行った。

論文

Reactions between U-Zr alloys and nitrogen

赤堀光雄; 伊藤昭憲; 小川徹; 宇賀神光弘

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.366 - 368, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90933-4

被引用回数：5 パーセンタイル：48.01(Chemistry, Physical)

高速炉用U-Pu-Zr合金燃料ではその表面にZr富化層の生成が報告されており、これは不純物窒素に起因すると考えられる。本報では、U-Zr合金と窒素との反応をEPMA及びマイクロX線回折により詳細に調べ、反応層生成と温度、合金組成との関連について明らかにした。窒素圧90~150Ton反応温度873~1273Kでは、主たる反応層として、表面から順にU $_{2}$ N $_{3}$ 、ZrN、窒素固溶-Zr層が生成し、さらにZr濃度が高い合金ほど、ZrN/-Zr(N)の生成が優勢となること等を見出した。また、窒素圧~1Torrの低圧下における生成反応層との比較を行った。

論文

Experimental investigations on the chemical state of solid fission-product elements in U $_{3}$ Si $_{2}$

宇賀神光弘; 伊藤昭憲

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.369 - 371, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90934-2

被引用回数：9 パーセンタイル：60.03(Chemistry, Physical)

U $_{3}$ Si $_{2}$ 中の固体核分裂生成元素の化学状態を調べるためU $_{3}$ Si $_{2}$ の高燃焼度模擬実験を行った。Mo,Ru,La,Nd等のFP元素11元素について、U $_{3}$ Si $_{2}$ 中における化合物形成、析出現象を調べた。その結果、U $_{3}$ Si $_{2}$ 中の固体FPの化学形が4つのカテゴリーに分離できることを明らかにした。また、Mo,Ruの挙動を究明するため、U-Mo-Si,U-Ru-Si各三元系を調べ、新しい三元化合物の同定を行うとともに高温における相関係を明らかにした。

論文

研究炉燃料の開発状況

柳澤和章; 宇賀神光弘; 桜井文雄*

核燃料工学; 現状と展望, p.285 - 304, 1993/11

日本原子力学会「極限燃料技術」研究専門委員会は、平成元年度から4年度までの調査研究活動を「核燃料工学-現状と展望-」にとりまとめた。この報告書中の第7章は、「研究炉燃料の開発状況」であり、その内容は、7.1高ウラン密度燃料の開発(桜井),7.2燃料の特性と製造(宇賀神、柳澤),7.3照射下ふるまい(宇賀神、桜井、柳澤)となっており、発表者らが共著でとりまとめた。この章に於いては、我が国のデータのみならず欧・米における研究炉燃料の開発状況が、実験的知見に基づいて平易に記述されている。また取扱いの事象も通常運転から事故と多岐に亘っている。

報告書

キャプセル照射用U-Si,U-Me(Me=Fe,Ni,Mn)系Al分散型板状燃料(ミニプレート)の調製

宇賀神光弘; 伊藤昭憲; 赤堀光雄

JAERI-M 93-121, 67 Pages, 1993/06

JAERI-M-93-121.pdf:5.46MB

キャプセル照射用ウランシリサイド系燃料の調製について、調製ラインの新設・整備、調製法、最終製品の詳細について記述した。シリサイド系1体目のJMTRキャプセル(88F-2A)及び2体目のキャプセル(89F-1A)に装荷された実験室規模のアルミニウム分散型板状燃料(ミニプレート)を主な対象としている。キャプセルに装荷された燃料は次の通りである。(A)ウランシリサイド系合金:U $_{3}$ Si $_{2}$ ,Mo添加U $_{3}$ Si $_{2}$ ,U $_{3}$ Si $_{2}$ +U $_{3}$ Si,U $_{3}$ Si $_{2}$ +USi,U $_{3}$ Si,U $_{3}$ (Si $_{0.8}$ Ge $_{0.2}$ ),U $_{3}$ (Si $_{0.6}$ Ge $_{0.4}$ ),(B)U $_{6}$ Me系合金:U $_{6}$ Mn,U $_{6}$ Ni,U $_{6}$ (Fe $_{0.4}$ Ni $_{0.6}$ ),U $_{6}$ (Fe $_{0.6}$ Mn $_{0.4}$ ),ミニプレートの調製には粉末冶金による額縁(ピクチャーフレーム)法を採用した。同法によるミニプレートの調製技術を確立するとともに、キャプセル照射試料としての製品検査の結果、仕様を満足するミニプレートが調製できた。

報告書

Thermochemical calculations for the urania-cesium iodide reaction

宇賀神光弘

JAERI-M 92-065, 113 Pages, 1992/05

JAERI-M-92-065.pdf:2.03MB

U-Cs-O-I-Mo系における相平衡に関して、現在利用可能な標準生成自由エネルギ値を用いて熱化学的計算を行なった。気体ヨウ素とCs $_{2}$ U $_{4}$ O $_{12}$ あるいはCs $_{2}$ UO $_{4}$ とを生成するヨウ化セシウムと超化学量論的UO2との反応の開始に関して、300~1100 $^{circ}$ Cにおけるヨウ素分圧、酸素分圧及び酸素ポテンシャルが計算された。モリブデンの存在あるいは非存在下におけるCsI-UO $_{2+x}$ 反応の酸素ポテンシャルの計算しきい値は、そのばらつきの範囲内で、800 $^{circ}$ Cにおける著者らの一組の実験値と一致した。CsI-UO $_{2+x}$ 反応を解釈するのに適切なU-Cs-O-I-Mo系における相平衡に関して計算コードPURPLEを開発した。

報告書

BASIC program to compute uranium density and void volume fraction in laboratory-scale uranium silicide aluminum dispersion plate-type fuel

宇賀神光弘

JAERI-M 91-069, 54 Pages, 1991/05

JAERI-M-91-069.pdf:1.51MB

実験室規模のウランシリサイドアルミニウム分散型板状燃料(ミニプレート)について、燃料ミート中のウラン密度及びボイド体積率を計算するための簡易BASICプログラムを開発した。研究室で調整されたミニプレートについてボイド体積率の計算値と燃料ミート中のボイド分布との対応を示す一例をあげた。本プログラムは、実験的に決定されるミニプレート各成分の密度及び重量・寸法データからミニプレートの主要パラメータに関するデータベースを構築することが可能である。MS-DOS環境下で、BASICプログラムの開発を容易にするユテリティ-プログラムを示した。すべてのソースリストが与えられ簡単な説明が加えられている。

論文

Basic research on high-uranium density fuels for research and test reactors

宇賀神光弘; 伊藤昭憲; 赤堀光雄

Proc. of the 3rd Asian Symp. on Research Reactor, p.383 - 390, 1991/00

燃料開発研究室で1988年4月からスタートした高ウラン密度燃料に関する実験結果をもとに、(1)燃料調製、(2)アルミニウムとの共存性及び(3)高燃焼度シミュレーションについてその成果の概要を述べる。研究対称燃料として、ウランシリサイド(U $_{3}$ Si $_{2}$ ,U $_{3}$ Si等)及びウラン-鉄(マンガン,ニッケル)合金燃料を取りあげた。

論文

Thermodynamic properties of Th $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{0}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{2}$ $_{0}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ solid solution

宇賀神光弘; 白鳥徹雄; 柴是行

Journal of Nuclear Materials, 116(2-3), p.172 - 177, 1983/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(83)90099-5

被引用回数：15 パーセンタイル：81.67(Materials Science, Multidisciplinary)

固溶体Th $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{0}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{2}$ $_{0}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の酸素ポテンシャルとO/M比とを、固体電池式酸素センサーを併用した熱重量法により測定した。混合酸化物への酸素の溶解のエントロピー、エンタルピーが酸素ポテンシャルの温度依存性から求められた。これらの熱力学諸量と生成の自由エネルギーとを用いて、2000-2300KにおけるTh $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{0}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{2}$ $_{0}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ 上の蒸気圧を計算した。その結果、UO $_{3}$ (g)の蒸気圧はThO $_{2}$ (g)より数桁高く、Uが優先的に蒸発すること、蒸気圧はO/M比に依存することなどがわかった。

論文

Measurements of O/U ratio and oxygen potential for UO $_{2}$ $_{+}$ $_{chi}$ (0≦x≦0.1)

宇賀神光弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 20(3), p.228 - 236, 1983/00

https://doi.org/10.3327/jnst.20.228

被引用回数：19 パーセンタイル：85.98(Nuclear Science & Technology)

UO $_{2}$ $_{+}$ $_{chi}$ (0≦x≦0.1)のO/U比と酸素ポテンシャル(G $_{O}$ $_{2}$ )とを酸素センター併用の熱重量法により測定した。1000°および1200 $^{circ}$ Cの測定から以下の結果を得た。x≧0.015の領域では、本実験によるO/U比とG $_{O}$ $_{2}$ 値は従来のデータと良く一致した。0≦x≦0.015の領域ではG $_{O}$ $_{2}$ は従来の熱重量測定データより2~15kcal低く、xが減少するにつれその差異が大きくなる。1000°と1200 $^{circ}$ CのG値に逆転現象が認められた。その結果、酸素の溶解の部分エントロピーとO/U比曲線に最大値(S $_{O}$ $_{2}$ =11e.u.;O/U=2.007)が存在することがわかった。この値はMarkinらのEMF法による結果と概略一致している。

論文

Stability of the simulated fission-product phases in(Th,U)O $_{2}$

宇賀神光弘; 柴是行

Journal of Nuclear Materials, 105(2), p.211 - 218, 1982/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(82)90376-2

被引用回数：12 パーセンタイル：75.26(Materials Science, Multidisciplinary)

燃焼度~22%を模擬する(Th,U)O $_{2}$ 中のFP元素の化学形態変化について種々の酸素ポテンシャルの下で調べた。還元雰囲気ではMo貴金属合金とBaZrO $_{3}$ 型化合物が安定であるが、酸化雰囲気ではMoの選択酸化と同時にBaMoO $_{4}$ 型及びNd $_{2}$ Zr $_{2}$ O $_{7}$ 型化合物が優勢となる。この酸化還元の酸素ポテンシャルのしきい値は-62kcalから-69kcalの範囲にあり、Moの酸化ポテンシャル(1500 $^{circ}$ Cで約-65kcal/mol)に一致するものと考えられる。さらに、酸化物燃料ピンの照射によるO/M変化に対するMoの振舞いについて燃料マトリックスとMoの酸化挙動をもとに考察した。

論文

Oxygen potentials of(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ solid solutions

宇賀神光弘

Journal of Nuclear Materials, 110, p.140 - 146, 1982/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(82)90138-6

被引用回数：24 パーセンタイル：88.76(Materials Science, Multidisciplinary)

Th $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{0}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{2}$ $_{0}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ ,Th $_{0}$ $_{.}$ $_{9}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{1}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ ,Th $_{0}$ $_{.}$ $_{9}$ $_{5}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{0}$ $_{5}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ およびUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ のO/M比と酸素ポテンシャルについて、1000~1200 $^{circ}$ Cの温度領域で酸素センサーを併用した熱重量法により測定した。その結果、(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の酸素ポテンシャルは、従来から言われているUの原子価のみではなく、Th/(Th+U)比によっても変化することがわかった。即ち、酸素ポテンシャルは一定の温度とU原子価でThの含量が増加すると上昇する。また(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ 中のUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の活量計算から、Uの原子価が増すにつれ固溶体としての理想性から正に偏倚することがわかった。

論文

Fission xenon release from lightly irradiated(Th,U)O $_{2}$ powders

柴是行; 伊藤昭憲; 宇賀神光弘

Journal of Nuclear Materials, 96(3), p.255 - 260, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(81)90569-9

被引用回数：6 パーセンタイル：62.78(Materials Science, Multidisciplinary)

各種(Th,U)O $_{2}$ 粉末からの $^{1}$ $^{3}$ $^{3}$ Xe放出量を低照射量における照射後実験法により測定した。試料のウラン濃度は0.15~20モル%の範囲であった。放出の加熱曲線の形状はすべてほぼ同様であったが、照射下放出量と1000 $^{circ}$ Cまでの照射後放出量との和で表される全放出率は、通称純ThO $_{2}$ を除き、ウラン濃度とともに増大した。雰囲気、温度、化学量論性などの調整条件の効果も同時に検討したが、その効果は小さいことがわかった。これらの実験データに基き、放出機構を議論した

論文

The Chemical state of burnup-simulated (Th,U)O $_{2}$ at high oxygen potential

宇賀神光弘; 柴是行

Journal of Nuclear Materials, 91(1), p.227 - 230, 1980/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(80)90051-3

被引用回数：14 パーセンタイル：94.62(Materials Science, Multidisciplinary)

高酸素ポテンシャル(-29kcal/mol O $_{2}$ )下における、模擬燃料(Th $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{1}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{1}$ $_{9}$ )O $_{2}$ 中のFP元素の化学形をX線回折,顕微鏡観察,電子線プローブマイクロアナライザにより調べた。その結果、低酸素ポテンシャル下で燃料マトリックスに安定に存在し得た(Ba,Sr)(Zr,Ce)O $_{3}$ とMo-Ru-Pd合金は酸素ポテンシャルが上昇すると、Moの選択酸化が起り、金属相はRu-Pd合金となる一方BaZrO $_{3}$ 型化合物は分解して(Ba,Sr)MoO $_{4}$ およびNd $_{2}$ (Zr,Ce) $_{2}$ O $_{7}$ がより安定な相として生成することがわかった。

論文

Chemical form of the solid fission products in(Th,U)O $_{2}$ simulating high burnup

宇賀神光弘; 白鳥徹雄; 柴是行

Journal of Nuclear Materials, 84(1&2), p.26 - 38, 1979/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(79)90148-X

被引用回数：22

ThO $_{2}$ 系照射実験の先行研究として、(Th,U)O $_{2}$ のHTGR照射条件において高燃焼度を模擬した燃料を調製した。燃料組成(Th $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{1}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{1}$ $_{9}$ )O $_{2}$ (93.1% $^{2}$ $^{3}$ $^{5}$ U)、燃焼度21.5%FIMAにおけるアクチノイドおよび核分裂生成物を含む燃焼後の燃料組成をORIGENコードにより計算した。ペレット状模擬燃料は、この計算組成に基づく重量比からなるThO $_{2}$ ,UO $_{2}$ および14種の核分裂生成元素を混合し圧粉成型後1100°~1700 $^{circ}$ C、CO+CO $_{2}$ 中で焼結することにより得た。調製試料はX線回折、金相、X線マイクロアナライザ、硬度の測定によって調べた。その結果、燃料マトリックスは(Th,U,Zr,Ce,RE)O $_{2}$ (ここで、RE=Nd、La,Y,Sm,Pr)からなることをつきとめた。マトリックスへの析出相として、Mo-BaO-ZrO $_{2}$ -Nd $_{2}$ O $_{3}$ 系実験結果をも含めると文献に報告されているNd $_{2}$ Zr $_{2}$ O $_{7}$ 相は安定に存在し得ないことがわかった。これは熱力学的考察からも裏付けられた。最後にThO $_{2}$ の化学形について予測した。

論文

Thermodynamic assesment of the HTGR fuel system Th-U-C-O

宇賀神光弘; 柴是行

Journal of Nuclear Materials, 74(3), p.354 - 357, 1978/03

https://doi.org/10.1016/0022-3115(78)90375-6

被引用回数：0

高温ガス炉燃料系Th-U-C-O内の3相平衡〔(ThU)O $_{2}$ +〔ThU〕C $_{2}$ +C〕を熱力学的に解析し、KFAで開発された燃料タイプ(ThU)C $_{2}$ 添加(ThU)O $_{2}$ 粒子についてそのCO内圧並びに(ThU)O $_{2}$ と(ThU)C $_{2}$ へのUの分配を評価した。その結果、CO内圧は2000kにおいて0.1気圧以下であり(無添加核では数百気圧に達する)、炭化物添加の効果が熱力学的計算によって裏付けられた。更に重要な知見として核分裂性ウランは(ThU)C $_{2}$ に富化されることが明らかとなった。例えば、粒子のU/(Th+U)比が0.1のとき(ThU)O $_{2}$ に3%(ThU)C $_{2}$ を添加した場合、前者の(Th+U)中のU濃度が7%であるに対して後者のそれは95%である。

論文

Variation of O/U ratio and CO+CO $_{2}$ pressure in carboncoated UO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ particles

宇賀神光弘; 荒井長利; 柴是行

Journal of Nuclear Science and Technology, 14(2), p.153 - 156, 1977/02

https://doi.org/10.3327/jnst.14.153

被引用回数：3

(U,Fh)O $_{2}$ 粒子燃料研究の手がかりを得るため、炭素被覆UO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ (0.005x0.016)粒子のO/U比、CO+CO $_{2}$ 内圧および酸素ポテンシャルを温度範囲1000°~1600 $^{circ}$ Cで計算した。粒子内反応はUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ 核の被覆炭素による還元であり、O/U比の減少、CO(CO $_{2}$ )の発生を伴うものとした。計算結果から次の事が判明した。(1)末照射粒子のO/U比は温度上昇とともに減少する。(2)末照射粒子内のCO+CO $_{2}$ 圧は照射粒子に比較して低く、温度上昇に対してほぼ直線的に増加する。(3)UO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ 核内の酸素は末照射粒子内に温度勾配が生ずるとき、低温側に移動する。(4)末照射粒子の酸素ポテンシャルは温度上昇とともに減少する。上記(1)、(3)、(4)の末照射粒子に関する挙動は、照射粒子のそれと逆であることが注目される。なお、目安として用いた照射粒子の計算値は、10%Burn-upを考慮した。