Thermal conductivity measurement of uranium-plutonium mixed oxide doped with Nd/Sm as simulated fission products

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154799

MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNdO及びSmO、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル=(A+BT)を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.7010 + 0.93C + 1.20C, B(m/W)=2.3910と表された。

Sintering and microstructural behaviors of mechanically blended Nd/Sm-doped MOX

廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; Vauchy, R.; 林崎 康平; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2192725

収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNdO及びSmOを添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNdO含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。

Thermal and mechanical properties of CeO

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

https://doi.org/10.1111/jace.16055

CeOの熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeOの弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

Phase separation behaviour of (UPu)O (1.92x2.00) based fuels containing actinides and/or lanthanides

米野 憲; 加藤 正人; 宇野 弘樹*; 武内 健太郎; 森本 恭一; 鹿志村 元明

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012016_1 - 012016_7, 2010/05

https://doi.org/10.1088/1757-899X/9/1/012016

相分離挙動の評価は高速炉用燃料の設計において重要なデータである。30%Pu含有MOX及びMA(Np, Am)含有MOXにおいて、相分離温度について既報データと新たに取得したデータを合わせ、燃料組成と相分離温度との関係を評価した。その結果、O/M比が1.92から1.95の範囲においてマイナーアクチニドの含有率が多いほど相分離温度は低下する傾向を示した。

高速炉燃料の熱物性評価; 融点と熱伝導率

加藤 正人; 森本 恭一; 米野 憲; 中道 晋哉; 鹿志村 元明; 安部 智之; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 菅田 博正*; et al.

JAEA-Technology 2006-049, 32 Pages, 2006/10

JAEA-Technology-2006-049.pdf:19.46MB
JAEA-Technology-2006-049(errata).pdf:0.32MB

本研究では、燃料の熱設計で特に重要である融点と熱伝導率について、広範囲の組成のMOXについて測定を実施し、測定データの信頼性を向上させるとともに、Amの影響を評価した。融点測定は、タングステンカプセル中に真空封入して実施したが、30%Pu以上のMOXの測定では、測定中にMOXとタングステンの反応を防ぐため、レニウム製の内容器を用いて評価した。その結果、MOXの融点は、Pu含有率の増加で低下し、O/Mの低下でわずかに上昇することが確認できた。また、Amの融点に及ぼす影響は、3%までの含有では大きな影響はないことが確認できた。熱伝導率は、Amの含有によって、900C以下でわずかに低下し、フォノン伝導による熱伝導メカニズムに不純物として扱うことによって評価できることを確認した。本測定結果から温度,O/M,Am含有率及び密度を関数とした熱伝導率評価式を導き、文献値を含めて実験データをよく再現できることを確認した。得られた融点及び熱伝導率の測定結果によって、「もんじゅ」長期保管燃料に蓄積したAmの影響を評価することができた。燃料の熱設計へ及ぼすAmの影響はわずかである。

プルトニウム-ウラン混合酸化物の融点測定,1; MOXの融点測定技術開発と融点測定

森本 恭一; 加藤 正人; 青野 茂典; 宇野 弘樹*

JNC TN8400 2004-017, 64 Pages, 2004/11

JNC-TN8400-2004-017.pdf:4.79MB

核燃料の高燃焼度化に伴うPuの高次化,濃縮Uの供給不足などからMOX燃料の高Pu富化度化が検討されている。MOX燃料を利用するためにはその融点,熱伝導率等の熱物性が燃料設計,照射挙動評価上重要となってくるが,MOX燃料の融点のPu富化度依存性やO/M依存性についての報告は少なく,データの拡充が必要である。 本報告ではO/Mが2.00のMOXに対しPu富化度をパラメータとしたPu富化度毎におけるMOXの融点測定,及びPu富化度が28%のMOXに対しO/MをパラメータとしたO/M毎におけるMOXの融点測定を行った。前者の試験に関しては従来の報告とほぼ同様な結果を得た。後者の試験に関してはO/Mによる融点の変化は単純な増加,減少傾向とはならず,複雑な挙動を示した。また,これらの試験においてO/Mが高い試料については試料容器であるタングステン製の容器との酸化還元反応が生じるという結果を得たため,タングステンに比べて比較的に酸化のしにくいレニウムを用いて90%W-10%Re合金製カプセルを試作し,その適用性を評価した。

MA含有低除染燃料の開発I; Np含有MOXの焼結特性と相分離挙動

森本 恭一; 加藤 正人; 西山 元邦; 遠藤 秀男; 河野 秀作; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 菅田 博正*

JNC TN8400 2003-011, 32 Pages, 2003/01

JNC-TN8400-2003-011.pdf:0.62MB

先進的核燃料リサイクルの燃料として Npを含有させた MOX燃料が考えられている。Np含有MOX 燃料の開発を進めるためには、照射燃料製造及び燃料設計に必要となる Np-Pu-U 系混合酸化物に関する基礎的なデータ取得が必要である。本報告では、Np含有(最大 12%)MOXのペレットを作製し、焼結特性に及ぼす Npの影響、相安定性及び均質性について評価した。試験の結果、Np の濃度の増加により密度が低下し、Np は焼結中の緻密化を遅くする効果があることがわかった。相安定性については、O/M=1.902.00の試料について、相状態を観察し、MOXと Np 含有 MOX の相分離挙動はほぼ同じであることが分かった。また、均質性の評価を行い、本試験で作製した試料は均質性が良く、Puスポットの観点からは燃料仕様上問題がないことが分かった。

粉末特性評価試験; その1

大代 操; 上村 勝一郎; 河野 秀作; 高橋 邦明; 長井 修一朗; 宇野 弘樹*

PNC TN8410 92-225, 44 Pages, 1992/03

PNC-TN8410-92-225.pdf:1.65MB

燃料製造R&Dの課題の1つである、原料粉末特性と燃料ペレット特性との関係を得るため粒子密度、比表面積、粒径・粒度分布測定装置を新しく設置した。試験装置の測定精度、データの信頼性・再現性等の確認や測定条件の最適化を図るため、標準物質を用い上記の装置のコールド試験を実施した。その結果、粒子密度測定において表面に凹凸が見られない試料の場合、公称値(液浸法による)との誤差は約4%以下であり、表面形状が複雑な場合は約16%であった。測定条件については、ガス圧力を0.35kg/cm/SUP2以下にし、試料の脱ガス処理を十分に行うことが必要である。比表面積測定では、測定値が粒子表面形状に大きく依存し、BBT多点法のプロット図で直線の場合は公称値との誤差が5%、曲線の場合は11%であった。測定条件についてはガス分子を試料に吸着させることにより値を求めているので測定前の脱ガス処理を完全に行うことが必要である。また、レーザ回析理論に基づく解析評価式が粒子を球形と仮定しているため、粉末が球状の場合には公称値との誤差が5%以内であったが、球状以外でも10%以内であった。また、測定条件として、粒子が溶媒中で均一に分散していなければならないので測定試料に適した溶媒液を使用しなければならない。なお、原料粉の様に比重が大きいものについては、蒸留水が適していると言われている。以下の結果から、各測定装置の測定精度と最適測定条件を確認することができた。

MOX燃料の熱物性測定,3; (UPuAm)O (x=1.902.00)の熱拡散率測定

森本 恭一; 加藤 正人; 米野 憲; 鹿志村 元明; 安部 智之; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

MOX燃料の熱伝導率評価として、Pu含有率(Pu/Metal):約30%,酸素・金属比(O/M比)を約1.902.00に調製した試料についてレーザーフラッシュ法による熱拡散率測定を行い、MOXの熱伝導率におけるO/M比ごとの温度依存性について評価した。

MOX燃料の融点測定,2; MOX燃料の融点に及ぼすO/Mの影響

中道 晋哉; 加藤 正人; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 安部 智之; 菅田 博正*; 柴田 和哉*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

Pu含有率30%以上のMOXの融点測定では、Wのカプセル材と試料の間で反応が起こり、融点を正確に評価していないことが明らかとなった。カプセル材とMOXの反応を抑えるためにRe内容器を用いて測定を行い、Pu含有率12, 20, 40及び46%MOX融点のO/M比依存性について評価した。Pu含有率12及び20%MOXはWカプセルに、40及び46%MOXはWカプセルの中に装荷したRe内容器に試料を入れ、真空中で溶封した。40K/minの一定速度で試料を昇温し、温度曲線のサーマルアレストを観察した。融点測定後のカプセルから取り出した試料のXRD及びEPMA測定から、MOXへのカプセル材の溶け込みはほとんど観察されなかった。固相温度はO/M比の2.00からの低下とともにわずかに増加し、過去の報告よりも40及び46%Pu-MOXの融点は50-100K高くなった。