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論文

Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:40.49(Chemistry, Analytical)

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO$$_{3}$$$$^{-}$$ concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.

論文

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.54(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

口頭

単一微粒子計測法によるリン系抽出剤を含む高分子被覆多孔質シリカ/溶液系におけるユウロピウム移動機構解析

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 中谷 清治*; 名越 航平*; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

硝酸溶液中におけるリン系抽出剤を含浸させた高分子被覆多孔質シリカへのEuの分配過程を顕微蛍光法で追跡した。Eu分配速度の高分子架橋度やEu濃度、CMPO含有量依存性から、Eu移動機構を検討した。

口頭

油吸着シートを用いたMo(VI)及びZr(IV)の新規分離技術の基礎研究

安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

高レベル放射性廃液に含まれるMo(VI)及びZr(IV)はMAの吸着を阻害する。しかし、これまでの研究成果からZr(IV)の溶離は困難であることが確認された。そこで、Mo(VI)及びZr(IV)の新規分離方法として、油吸着シートにHDEHP抽出剤を含浸したHDEHP含浸シートの適用を試みた。HDEHP含浸シートの評価方法として、バッチ式吸着試験及びカラム試験により評価し、概ね良好に吸着されることが確認された。

口頭

抽出剤含浸吸着材のSty-DVB担持体の架橋度が吸着・溶離特性に及ぼす影響

Pe, E.*; 安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)分離・回収の前処理としてCMPO吸着材によるEu(III)の分離に着目し、CMPO吸着材におけるEu(III)の静的吸着挙動、動的溶離挙動の基礎的な検討を行った。

口頭

MA回収用吸着材中のEu錯体構造解析

片井 雄也*; 渡部 創; 佐野 雄一; 安倍 諒治*; 櫻井 智明*; 新井 剛*; 内山 孝文*; 松浦 治明*

no journal, , 

吸着材中に捕捉されたユウロピウムが溶離条件の相違によりどのように構造変化するか広域X線吸収微細構造により評価した。

口頭

抽出剤含浸不織布を用いたMo(VI)及びZr(IV)の吸着特性の評価

安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

高レベル放射性廃液に含まれるMo(VI)及びZr(IV)は、MA(III)回収工程の前に予め除染されていることが望まれている。これまでの研究により、HDEHP抽出剤によってこれらの除染が可能であることが明らかとなっている。本研究では、ニ次廃棄物発生量の低減を目指し、Mo(VI)及びZr(IV)の新規分離媒体として、不織布にHDEHP抽出剤を含浸したHDEHP含浸シートの適用を検討している。本研究ではバッチ式吸着試験及びカラム試験を用いてHDEHP含浸シートの吸着性能評価を行ったので報告する。

口頭

Sty-DVB担持体の架橋度による抽出剤含浸吸着材の吸着・溶離特性の変化

Pe, E.*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 名越 航平; 安倍 諒治*

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)分離・回収の前処理としてCMPO吸着材によるEu(III)の分離に着目し、CMPO吸着材におけるEu(III)の静的吸着挙動、動的溶離挙動の基礎的な検討を行った。架橋度5, 15, 20%ではCMPO吸着材表面における反応が支配的であり、良好に溶離が進行したが、架橋度10%では吸着サイトが吸着材の細孔内にも存在し、拡散が律速になりリーディングが生じたものと推察された。

口頭

CMPO-HDEHP吸着材を用いた単サイクルMA回収プロセスの開発,1; 希土類洗浄工程

櫻井 智明*; 安倍 諒治*; 片井 雄也*; 松浦 治明*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

既往の研究成果より、抽出剤含浸吸着材であるCMPO-HDEHP吸着材は、協同抽出効果を発現することが明らかとなっている。また、CMPO-HDEHP吸着材に抽出された金属イオンの溶離は困難であり効果的な溶離剤の選定には至っていない。そこで本研究では、効果的な溶離剤の選定のため詳細に検討を行った。本研究では、新規の溶離液としてNa$$_{3}$$(C$$_{3}$$H$$_{5}$$O(COO)$$_{3}$$)溶液を選定し溶離試験を行い、Ndの回収率80%を達成した。

口頭

CMPO-HDEHP吸着材を用いた単サイクルMA回収プロセスの開発,2; 錯体構造解析

片井 雄也*; 松浦 治明*; 安倍 諒治*; 櫻井 智明*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

CMPO-HDEHP吸着材中に捕捉されたユウロピウムが溶離条件の相違によりどのように構造変化するか広域X線吸収微細構造により評価した。pHの違いによりEuまわりの局所構造が明確に変化していることが確認できた。フィッティング解析によると、pH1付近においては配位数が大きく(9付近)、pHが2に近づくにつれて徐々に配位数が下がり、それ以上では配位数が6になる傾向が見られた。これはpH1付近ではCMPOが主に配位に預かり、pHが大きくなるにつれHDEHPと入れ替わり、pH2以上ではHDEHPにEuが配位していることを示唆しているものである。

口頭

CMPO-HDEHP吸着材中のEuの錯体構造解析

片井 雄也*; 松浦 治明*; 安倍 諒治*; 櫻井 智明*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

CMPO及びHDEHP抽出剤を含浸させた吸着材中に形成されるEu錯体について、XAFSを用いた構造解析を実施し、溶離液の変化に伴う抽出剤の寄与の違いについて考察した。溶離液との接触に伴って、CMPOの寄与が小さくなり、HDEHPの寄与の割合が大きくなること、またEu周りの最近接O原子数が減少することが明らかになった。

口頭

Radioactive nuclides recovery from spent solvent in STRAD project, 2; Zr adsorption onto ion exchange resins

中村 文也*; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 荒井 陽一; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

It is considered that tributyl phosphate (TBP) contained in spent PUREX solvent is well known to decompose into dibutyl phosphate (DBP) by radiation exposure. It has been found that DBP extracts U and Pu to form strong complexes. Since these complexes have stability even at low nitric acid solution, the spent solvent loaded with U and Pu for a long term is difficult to back extracted using nitric solution. Therefore, we have studied the treatment method for adsorbing of U and Pu from spent solvent using adsorbent. In this study, the method of Zr(IV) quantitative analysis using fluorescence spectroscopy was established. Moreover, adsorption behavior of Zr(IV) in DSP-n using adsorbents was evaluated. It was confirmed that non-woven fabrics with phosphoric acid type and imino diacetic acid type showed excellent adsorption ability.

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