Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
榎田 洋一*; 山本 一良*; 小林 登*; 富岡 修*; 宮原 幸子; 駒 義和; 青嶋 厚
JNC TY8400 2002-004, 115 Pages, 2002/05
JNC-TY8400-2002-004.pdf:1.51MB
核燃料再処理や放射性廃棄物の除染への将来における適用を想定し、リン酸トリブチル(TBP)の硝酸錯体を超臨界二酸化炭素に溶解して用いることにより、ランタニド酸化物と他の金属酸化物の混合物からランタニドだけを選択的に、また、二次廃棄物発生量を最小化し、かつ、大きな処理速度で回収することが可能であることを示すことを本研究の目的とした。粉末もしくはバルクのGd2O3等のランタニド酸化物とTBP硝酸錯体をn-ドデカンで希釈した有機流体と反応させ、ランタニド酸化物の溶解抽出速度を明らかにした。また、ランタニド酸化物に金属酸化物または金属単体を混合した試料に対しても同様の実験を行い、ランタニド酸化物の選択的な溶解抽出が可能であるかどうか、また、その反応機構を検討した。さらに、同様の試料を超臨界二酸化炭素中でTBP硝酸錯体と反応させ、超臨界二酸化炭素中でのランタニド酸化物の溶解抽出速度を明らかにするとともに、ランタニド酸化物の選択的な溶解抽出が可能であることを示した。また、TBPの超臨界二酸化炭素に対する溶解度を分子シミュレーションを用いて定量的に評価することが可能であることを確認した。さらに、得られた基礎データを見かけの速度定数を算出するとともに、溶解抽出過程を解析するための化学工学モデルを作成した。本報告書は、核燃料サイクル開発機構の核燃料サイクル公募型研究により実施した業務成果に関するものである。
宮原 幸子; 川崎 諭*; 柴 正憲*; 斉藤 和則*; 駒 義和; 菅沼 隆*; 青嶋 厚
JNC TN8400 2002-014, 40 Pages, 2002/05
JNC-TN8400-2002-014.pdf:1.57MB
硝酸を含むTBP(TBP-硝酸溶媒)を用いて混合酸化物(MOX)粉末からU及びPuを選択的に溶解する方法(粉化燃料抽出法)を検討している。この方法は硝酸による溶解工程およびTBP溶媒による抽出から成る工程(共除染工程)を一体化でき、比較的低温かつ大気圧で操作できるので、再処理工程の簡素化が期待できる。Pu酸化物はU酸化物と比較して硝酸に溶解しにくいことからPuの溶解挙動を把握する必要があり、TBP-硝酸溶媒へのPuとUの混合酸化物(MOXペレット焙焼粉)の溶解特性を調査した。U、Pu混合酸化物(Pu富化度(Pu/Pu+U)18%)の焼結ペレットを、空気雰囲気中400
で4時間加熱し平均粒径約10
mのU、Pu混合酸化物の粉末を調製した。この粉末(MOXペレット焙焼粉)を4.74mol/L硝酸を含むTBP溶媒に投入し300分撹拌した。MOXペレット焙焼粉6gを20mLに投入した試験では、300分経過後のTBP溶媒中のPu濃度は0.17mol/Lとなり、初期投入量の約9割が溶解した。MOXペレット焙焼粉は硝酸を含むTBP溶媒に溶解することが分かった。このときの初期の溶解速度は、同条件下でのMOX燃料の硝酸水溶液への溶解速度とほぼ一致した。Puの溶解速度は硝酸水溶液系の溶解速度から推測できるものと考えられる。また、MOX中に含まれるAmも、Puより溶解速度が遅いものの硝酸を含むTBP溶媒に溶解することが分かった。
宮原 幸子; 佐野 雄一; 駒 義和; 青嶋 厚
サイクル機構技報, (8), p.71 - 73, 2000/09
2000年(平成12年)6月14日から16日にかけて、長半減期核種の分離に関するJNC/CEA技術協力に基づく第9回情報交換会議が仏国アビニヨンで開催された。本会議では、湿式及び乾式分離に関する情報交換が行われ、口頭発表件数は24件であった。今後も、マイナーアクチニド(MA)及び長半減期核種の分離法及びPUREX以外の再処理について情報交換を進めていくとともに、3回目の研究員交換及び共同による研究成果の公開を実施していくことで合意した。本報告書は、会議の概要及び結論をまとめたものである。
complex宮原 幸子; 船坂 英之; 榎田 洋一*; 山本 一良*
ATALANTE2000, 0 Pages, 2000/00
超臨界二酸化炭素にTBP-硝酸錯体をエントレーナとして添加した流体により、使用済燃料から直接U,Puの回収を行う超臨界直接法の開発を行っている。臨界直接抽出法の再処理工程への適用性を評価するため、Uと模擬FPを用いた超臨界試験及びMOX燃料の溶解・抽出試験を実施し、超臨界直接抽出法のU酸化物への適応性評価及び技術的課題の摘出を試みた。U及びSr,Zr,Mo,Ru,Pd,Ce,Ndの酸化物を用いた超臨界試験では、Uのみが選択的に抽出されたことから、超臨界直接抽出法による選択的なU抽出の可能性が示唆される。このほか大気圧条件下で実施したMOX燃料の溶解抽出試験の結果について報告する。
宮原 幸子; 駒 義和; 小山 智造; 田中 康正; 狩野 純一*
JNC TN8430 99-001, 37 Pages, 1998/11
中性抽出剤と三価アクチニドに選択的なアミノポリ酢酸を用いた、三価アクチニドとランタニドの分離を検討している。これまでに、CMPOおよびTBPを用いた系での希土類元素の相互分離特性を報告した。本報告書では、CMPOおよびDTPAと同様の抽出反応をもつ有機リン系中性抽出剤TOPO(Tri-octylphosphineoxide)を用いて希土類元素の相互分離試験を行った。その結果を以下に示す。・原子番号の増加にともない、分配比は単調に増加する。・La/Lu間の分離係数は約103希土類金属に対して十分なDTPAが存在し、DTPAがLnと容易に錯生成する条件(pH1.5以上)では、以下のような結果が得られた。・分離係数はpHや塩析剤種類、濃度に依存しない。・Lnの分離に主に寄与するのは、TOPOの抽出反応とDTPAとの錯生成反応である。・TOPO抽出の分配比とDTPAの錯生成定数を用いて分離係数を計算したところ、実験値とほぼ一致した。TOPOを用いた系での希土類元素の分離は、CMPO,TBPを用いた系と同様の分離特性を示した。有機リン系中性抽出剤とDTPAを用いた系での希土類元素の相互分離は、一般に、抽出反応とDTPAの錯生成反応に支配されるといえる。
