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論文

微小核物質粒子の同位体組成分析; 目に見えない小さな粒子から隠した核活動を見つけ出す

宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 安田 健一郎

Isotope News, (786), p.22 - 25, 2023/04

IAEAが核不拡散条約に基づき、IAEAに未申告の原子力活動を探知するための技術としてIAEAが実施している「保障措置環境試料」の分析について、技術的な側面から概要を述べるとともに、国際協力の一環として日本のIAEAネットワーク分析所として活動している原子力機構の分析技術について解説する。特に微小核物質粒子の検知および核物質の同位体組成分析技術に焦点を当てて解説する。

論文

前処理段階における試料の加熱温度とウラン粒子の結晶性、二次イオン発生効率の変化

富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2022-2, p.108 - 113, 2022/11

ウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子自動測定(APM)を行う。APMを行うことで試料台上に存在するウラン粒子の個数とその位置や、どの程度の濃縮度であるかを知ることができる。APMは測定範囲350$$mu$$m四方に酸素イオンビームを短時間照射する同位体比測定を座標を移動しながら繰り返すことで試料台全体の様子を網羅していくが、その精度や確度は試料の状態の影響を大きく受ける。そこで、試料の前処理で行っている加熱処理の温度がウラン二次イオンの発生効率やウラン水素化物の生成量、粒子の結晶性等に与える影響を調べ、APMに適した条件を求めた。得られた実験結果を元に試料の状態に応じた粒子分析スキームを作成した。実験により800$$^{circ}$$Cの加熱処理は350$$^{circ}$$Cと比較してウラン二次イオンの検出量が33%まで低下し、ウラン水素化物の生成も4倍となる結果が得られた。ラマン分光分析によって800$$^{circ}$$Cの加熱は結晶性の向上に繋がることがわかったが、二次イオンの発生効率を低下させるような変質が引き起こす悪影響の方が顕著であり、今回の実験では350$$^{circ}$$Cによる加熱が適した加熱条件であるとわかった。

論文

存在度の低いウラン同位体比分析のための模擬核物質粒子の作成

富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11

保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体($$^{233}$$U及び$$^{236}$$)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。

論文

顕微ラマンマッピングによる二酸化ウラン粒子の化学状態分析

蓬田 匠; 北辻 章浩; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2022-2, p.148 - 153, 2022/11

保障措置分析化学研究グループでは現在、顕微ラマン分光法を用いて、原子力施設で採取された環境試料中に含まれる、ウラン微粒子の化学状態を分析する手法の開発を行っている。環境中では、長期間の空気曝露によってウラン粒子本来の化学形が一部で変化する可能性があり、粒子全体を分析する手法の開発が必要である。本発表では、大気雰囲気下で長期間保存された二酸化ウランをモデル化合物として分析を行った。顕微ラマンマッピングによって微粒子表面の化学状態を分析したところ、二酸化ウランの他、局所的に過酸化ウランが存在していた。そのため、粒子中心部を分析する点分析では、570cm$$^{-1}$$や1150cm$$^{-1}$$付近のUO$$_{2}$$の構造に由来するラマンピークが観測されない場合があった。一方、ラマンマッピングによって粒子全体のラマンスペクトルを得て平均化する面分析では、同じ粒子から570cm$$^{-1}$$や1150cm$$^{-1}$$付近のUO$$_{2}$$の構造に由来するラマンピークを観測できたため、ラマンマッピング分析が微粒子全体の化学状態を分析する手法として有効であることを実証した。

論文

四重極型ICP-MSを用いた天然水中の$$^{226}$$Ra迅速分析法の検討

富田 純平; 小澤 麻由美; 小原 義之; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2021-2, p.130 - 134, 2021/12

本研究は、研究所の管理部門や自治体等でも実施可能な$$^{226}$$Ra分析法の開発を目指し、試料中に元来含まれる非放射性$$^{138}$$Baを化学収率補正に用いる簡便・迅速な化学分離法の開発及び比較的普及している四重極型ICP-MSによる天然水中$$^{226}$$Ra迅速分析法の開発を目的としている。本発表では、ICP-MSによるHeコリジョン法の最適な測定条件、コリジョンガスを使用しない通常法及びHeコリジョン法における検出下限値、干渉を起こす元素の同定及びその影響の定量的評価を行った結果について報告する。Heコリジョン法を用いた場合、ガス流量が3.6mL/minの時が最も高感度であった。通常法及びHeコリジョン法における$$^{226}$$Ra測定の検出下限値は、それぞれ8fg/mL(0.28mBq/mL)及び10fg/mL(0.38mBq/mL)であった。また、通常法ではW, Heコリジョン法の場合はPbが$$^{226}$$Ra濃度測定に有意な影響を与えた。測定溶液中のW及びPb濃度が1$$mu$$g/mLの場合、WやPbの多原子イオンが妨害することで、$$^{226}$$濃度が本来の値よりそれぞれ40fg/mL, 20fg/mL高い値を示すことがわかった。

論文

高水素化物生成比を示す高濃縮ウラン粒子に対するSIMS-APMの最適化

富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12

大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合に$$^{236}$$U$測定値$=$$^{235}$$U$$^{1}$$H+$$^{236}$$U$真値$となる影響を受けて$$^{236}$$Uの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対する$$^{235}$$Uの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。

論文

Age determination analysis of a single uranium particle for safeguards

鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:47.54(Chemistry, Analytical)

保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いて$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U原子個数比を測定することにより得た。粒子中の$$^{230}$$Th及び$$^{234}$$Uの原子個数の定量は、既知量の$$^{233}$$U濃縮同位体標準物質及びその標準物質に$$^{233}$$Uの娘核種として含まれる$$^{229}$$Thをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年$$sim$$2年のずれの範囲内で得ることができた。

論文

Anion-exchange separation of americium and the lanthanides using a single column

宮本 ユタカ; 安田 健一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 18, p.13 - 15, 2018/07

これまでの研究で開発した陰イオン交換カラム1本による逐次分離法には、酢酸,塩酸そして硝酸の混合溶液を溶離液に使うことで、機能性の配位子や特別なカラムを使うことなく、ピコグラム量のアメリシウムをランタニドから完全に分離できる能力があることが分かった。この実験結果は環境試料中のアメリシウムやプルトニウム,ウラン,トリウムの極微量アクチニドが、この混合溶媒と一本の陰イオン交換カラムで逐次分離できることを意味している。

論文

IAEA環境試料極微量プルトニウムの正確な高感度分析技術

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明

KEK Proceedings 2017-6, p.292 - 298, 2017/11

IAEA環境試料に含まれるフェムトグラムからピコグラムの極微量プルトニウムの量および同位体比をICP-MSで正確に測定するために取り組んでいる最新の分析技術や、GUMに準拠した考え方を取り入れた測定値の不確かさ評価について述べるとともに、サブフェムトグラムのAm定量の可能性についても触れた。

論文

Analysis of plutonium isotope ratios including $$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu in individual U-Pu mixed oxide particles by means of a combination of alpha spectrometry and ICP-MS

江坂 文孝; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Talanta, 165, p.122 - 127, 2017/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:52.7(Chemistry, Analytical)

本研究では、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比を、アルファ線計測および誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。その結果、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Puおよび$$^{242}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比についてはICP-MSにより決定することができ、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比については、アルファ線計測により求めた$$^{238}$$Pu/($$^{239}$$Pu+$$^{240}$$Pu)放射能比とICP-MSにより求めた$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比より計算で決定することができた。したがって、アルファ線計測およびICP-MSの併用は、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比分析に有効であることが示された。

論文

Automatic sequential separation with an anion-exchange column for ultra-trace analysis of Pu, U, Th, Pb, and lanthanides in environmental samples

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 309(1), p.303 - 308, 2016/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.85(Chemistry, Analytical)

単一の陰イオン交換カラムと混酸からなる溶離液の組み合わせで、ウラン, トリウム, 鉛, ランタニドならびにプルトニウムを逐次分離する技術を開発した。この逐次分離法のために小さなカラムと圧縮ガスを用いた全自動システムを組み上げた。Pu分離のための溶離液組成を調整することにより、この分離法を達成することができた。年輪試料のいくつかを灰化し、そこに含まれる極微量ウランおよびプルトニウムをこのシステムを用いて分離した。分離して得られたウランとプルトニウムを質量分析法によって分析した結果についても触れる。

論文

Determination of plutonium isotope ratios in individual uranium-plutonium mixed particles with inductively coupled plasma mass spectrometry

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 306(2), p.393 - 399, 2015/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:46.16(Chemistry, Analytical)

単一粒子の溶解、UTEVA樹脂を用いたウラン,プルトニウム,アメリシウムの分離、誘導結合プラズマ質量分析法による測定を組み合わせた新規分析法の開発を行った。この方法を用いて、単一ウラン-プルトニウム混合粒子(U/Pu比: 1$$sim$$70)のプルトニウム同位体比分析を行ったところ、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比は、質量数238の操作ブランク値を低く抑えることができず測定できなかったものの、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{242}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比については精確に測定することに成功した。

論文

環境試料の極微量多元素分離法の開発

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明

KEK Proceedings 2015-4, p.44 - 48, 2015/11

環境試料に含まれるピコグラム以下の極微量元素を簡単かつ時間をかけずに化学分離し、外界から目的元素の混入を避けるため、ウラン,トリウム,鉛,希土類元素に加え、プルトニウムも一本の陰イオン交換カラムで逐次的に自動で分離する技術を開発してきた。その結果、トリウムとプルトニウムの溶離液に酢酸を主体とした塩酸、フッ化水素酸との混合溶媒、塩酸と希薄フッ化水素酸の混合溶媒をそれぞれ用いることで目的とする極微量多元素の逐次分離が可能となった。得られた分離条件と開発した全自動システムを使って元素混合溶液を分離したところ、試料溶液注入から6時間15分で、手を加えずに目的の元素を全て分離することに成功した。

論文

Accurate purification age determination of individual uranium-plutonium mixed particles

宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明

Analytical and Bioanalytical Chemistry, 407(23), p.7165 - 7173, 2015/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:31.64(Biochemical Research Methods)

様々なU/Pu比からなるウラン-プルトニウム混合単一粒子の年代を誘導結合型質量分析法で測定した。ミクロンサイズの粒子をU, Puの標準物質から調製した。Pu標準物質は精製時期が既存で4$$sim$$6年経過したものである。化学分離したPuとAmの3つの同位体比の積で得られる$$^{241}$$Am/$$^{241}$$Pu比からPu精製時期を得た。試料のAm, UそしてPuは一本の小さな陰イオン交換カラムで逐次分離を行った。試料溶液に高純度の$$^{243}$$Amスパイクを添加することで$$^{241}$$Am/$$^{241}$$Pu比を正確に測定できた。様々なU/Pu比を持つ粒子の精製時期の測定結果は推奨値と高い正確さおよび精度で一致した。

論文

Sequential separation of ultra-trace U, Th, Pb, and lanthanides using a simple automatic system

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明

Analyst, 140(13), p.4482 - 4488, 2015/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:21.8(Chemistry, Analytical)

ウラン,トリウム,鉛,ランタニド元素を一本の陰イオン交換カラムを使って自動的かつ逐次的に分離した。この分離は塩酸,硝酸,酢酸,フッ化水素酸からなる組成が単純で高純度の酸の混合物を溶離液に使うことで達成できた。この単純かつ自動分離システムを窒素圧縮ガスで稼働し、コンピュータプログラムで制御している。分離評価では粉末岩石標準試料をこのシステムで分離した。0.23ngのルテチウムなど目的元素の元素含有量を分離回収率や操作ブランクの補正なしに正確に定量することができた。この分離システムによって、化学分離にかかる時間や労力を削減することができ、少量の環境試料中元素の極微量定量・同位体分析に有効である。

論文

Direct isotope ratio analysis of individual uranium-plutonium mixed particles with various U/Pu ratios by thermal ionization mass spectrometry

鈴木 大輔; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Applied Radiation and Isotopes, 96, p.52 - 56, 2015/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:77.78(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

化学分離を行わずに様々なU/Pu比を有する個々のU-Pu混合粒子中のU及びPuの同位体比分析を表面電離型質量分析計を用いた連続昇温法により行った。測定に先立ち、同位体標準物質CRM U-010 (NBL, 1%$$^{235}$$U濃縮)及びSRM 947(NBS)溶液を用いて、U/Pu比が1, 5, 10, 18及び70の直径がマイクロメートルサイズのU-Pu混合粒子を作製した。分析の結果、測定した全粒子において、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu比を除くU及びPuの全ての同位体比で正確な値が得られた。本結果から、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu比を正確に測定するには化学分離などの前段化学処理が必要とされるものの、本分析技術は保障措置及び核鑑識分析において効果的な手段になり得ることが示された。

論文

Plutonium age determination from $$^{240}$$Pu/$$^{236}$$U ratios in individual particles by ICP-MS without prior chemical separation

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Microchemical Journal, 118, p.69 - 72, 2015/01

 被引用回数:7 パーセンタイル:29.22(Chemistry, Analytical)

プルトニウムが化学分離により精製されてからの年代を調べることは、再処理や核兵器開発につながる原子力活動を監視する上で非常に重要である。プルトニウム溶液を対象とした年代測定の研究はこれまで広く行われてきているものの、個々の微粒子を対象とした研究例はほとんどない。本研究では、簡便に個々の粒子のプルトニウム精製年代を測定する方法として、単一粒子の溶解と非分離での誘導結合プラズマ質量分析を利用した分析法の開発を行った。プルトニウム精製から5.98年の粒子を分析して方法の有効性を確認したところ、$$^{238}$$Pu/$$^{234}$$U、$$^{239}$$Pu/$$^{235}$$U比を利用した年代決定は外部からの天然ウランの汚染の影響により不可能であったが、$$^{240}$$Pu/$$^{236}$$U比を用いた場合には実際の年代とよく一致した結果が得られ、本法が年代測定法として有効であることが示された。

論文

Size distribution of radioactive particles collected at Tokai, Japan 6 days after the nuclear accident

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明

Journal of Environmental Radioactivity, 132, p.1 - 7, 2014/06

 被引用回数:30 パーセンタイル:65.37(Environmental Sciences)

2011年福島第一原子力事故によって放出された放射性大気浮遊じんを原子力機構原子力科学研究所内でカスケードインパクターを用いて2011年3月17日$$sim$$4月1日と5月9日$$sim$$13日の2回にわたって捕集した。これらの分級サンプリングは原子力発電所から近距離で最も早く行われた。$$^{134}$$Csや$$^{137}$$Csだけでなく半減期が数十日の短寿命核種も定量し、元素組成も測定した。最初の捕集では$$^{rm 129m}$$Te, $$^{134}$$Cs, $$^{136}$$Cs, $$^{137}$$Csの空気動力学放射能中央径(AMAD)は1.5-1.6$$mu$$mであるのに対して、$$^{131}$$Iは0.45$$mu$$mであった。

論文

Precise age determination of a single plutonium particle using inductively coupled plasma mass spectrometer

宮本 ユタカ; 江坂 文孝; 鈴木 大輔; 間柄 正明

Radiochimica Acta, 101(11), p.745 - 748, 2013/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:57.76(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

直径1$$mu$$mの単一Pu粒子8個を使ってPu精製時期を決定及び評価した。$$^{243}$$Amスパイク添加とPu及びAmの微量化学分離を用いることで精製時期の精度と正確さが改善された。この方法で求めた精製時期は高い精度と確度で参照値と一致した。また、Amスパイクを使わない一般的な年代決定法に比べて高い精度の結果が得られた。

論文

環境試料中の単一核物質含有微粒子の分析

江坂 文孝; 間柄 正明; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 木村 貴海

表面科学, 34(3), p.125 - 130, 2013/03

環境試料中の核物質を含む個々の微粒子の分析は、その起源を知るうえで重要な情報を与える。本稿では、ウランやプルトニウムなどの核物質を含む粒子の分析法について述べる。われわれは、環境試料中の核物質含有粒子を検知する方法として、X線検出器を備えた電子顕微鏡,固体飛跡検出器,二次イオン質量分析を用いた。さらに、それら検知した粒子に対して、二次イオン質量分析,表面電離質量分析,誘導結合プラズマ質量分析により同位体比測定を行った。これら各方法の相補的な利用は、個々の粒子の迅速、精確な分析のうえで非常に有効である。

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