Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
清水 薫; 富樫 昭夫; 入之内 重徳; 吉田 充宏; 植野 和浩; 会沢 正則
JNC TN8440 99-027, 155 Pages, 1999/07
本報告書は、平成11年6月29日に実施したUWTF業務成果報告会での質疑応答や講評等の内容をまとめると共に、配布した要旨集や報告に用いたOHPをとりまとめたものである。UWTFとは第二ウラン廃棄物処理施設の略称であり、東海事業所で発生するウラン系固体廃棄物のうち、金属廃棄物と使用済フィルタの減容処理を行うため、既存施設のM棟を利用して建設した施設である。UWTFは平成10年6月4日に廃棄物処理運転を開始し、1年間経過した現在も、無事故・無災害で廃棄物の処理運転を継続している。今回実施したUWTF業務成果報告会では、この1年間の運転実績に基づき、廃棄物処理における苦労話と廃棄物発生元への提言を行うことを中心に置き、導入としてUWTF建設までの概要と廃棄物処理工程の説明及び平成10年度の運転実績を報告するよう構成した。報告会では、質疑の他に貴重なコメントを聴講者から頂くことができ、今後のUWTF運転に励みとなるものであった。
野村 和則; 小沢 正基; 田中 康正; 富樫 昭夫
動燃技報, (94), p.78 - 84, 1995/06
アクチニドリサイクル研究の一環として、新しい機能を有する配位子の開発を行っている。アクチニド分離検討に先立ち、高レベル廃液中の発熱性FP元素等に着目した研究を実施した。種々の大環状化合物のなかで、ピリジル基を置換したクラウノファン化合物のAgに対する優れた抽出能を見出した。また、既存の大環状化合物では、ジシクロヘキサノ-18-クラウン-6による、高レベル廃液からのSrの選択的回収の可能性を確認できた。
佐野 雄一; 三浦 幸一; 新井 健太郎*; 青瀬 晋一; 富樫 昭夫
PNC TN8410 95-060, 86 Pages, 1995/04
リサイクル機器試験施設(RETF)への設置が予定されているインラインフォトメータについて、RETFへの設置場所及び設置方法、また試作機の設計・製作(センサーヘッド、光ファイバ、接続コネクタ及び気泡除去システム)及びこれを用いたコールド試験とその結果について検討を進めた。フォトメータ光伝送システム(センサーヘッド、光ファイバ及び接続コネクタ)の設計は設置場所及び設置方法に関する検討を受けて行われ、これらをもとに最大光量伝送効率が得られる光伝送システムの試作機を製作した。また、製作したフォトメータ光伝送システムに関する性能評価コールド試験を、インライン測定精度、光ファイバの接続による影響及び溶液中の気泡による影響の3つの観点から行った。その結果、本システムによりNd3+(モル吸光係数
=6.91l/cm・mol(575nm))を測定誤差平均0.24g(標準偏差0.12g)の精度で測定することが可能であることを、また、光ファイババンドル間での光ファイバのずれなどに起因すると思われる接続損失が生ずることをそれぞれ確認した。溶液中の気泡による影響については、気泡の影響を効果的に除去できる条件を明らかにし、さらに、2波長測定による濃度評価を用いることでその影響をより低減化できることを確認した。今後、本報によって明らかとなった検討事項を踏まえ、フォトメータ光伝送システムの改良を行い、ウランを用いたループ試験を通してより詳細な測定性能評価を進めていく予定である。
C分析法開発(II)ガスクロマトグラフ質量分析法による基礎試験茨目 幸雄*; 檜山 敬; 岡本 文敏; 富樫 昭夫
PNC TN8410 95-010, 40 Pages, 1995/04
使用済燃料再処理工程における剪断・溶解オフガス中のC化合物の連続オフガスモニタ(インライン計測)を開発している。高感度であり、濃度変化に追随可能な方法としてガスクロマトグラフ質量分析法を選定し、その実用化をはかるため、分析システムを試作し、コールドでの性能評価試験を実施している。分析対象を化学形CO
(m/e46)とすると、実オフガス中にはm/e46分析の妨害因子として、COと同重体である多量のNOおよび酸素の安定同位体
Oを構成元素とする
C
OO等がある。高濃度NOと空気中のCOを分離用ガスクロマトグラフの段階で分離可能なカラムの選定および、その性能確認試験を実施した。NOとCOの分離は、実験濃度範囲において可能であることを確認したが、使用したNOX ガスに含まれるNO・NOの影響が大きいことが判明した。安定同位体Oがm/e46のバックグランドを上昇させ、分析対象COとしての定量下限を上げてしまう事象には、分離カラム毎に空気中のCOOを繰り返し測定し、その変動幅の3
をとることでCOの定量下限を検討し、porapak Tで0.149ppm、シリカゲルで0.212ppmとなった。
富樫 昭夫; 坂井 敏幸*; 算用子 裕孝; 岩崎 伊佐央*; 栗林 正和*; 根本 慎一
PNC TN8410 95-056, 65 Pages, 1995/03
CPFでは,これまでに「常陽」MK-I,MK-IIおよび海外炉照射済燃料等を対象とした多数のホット溶解試験を実施し,高速炉使用済燃料再処理に関する基礎的なデータを取得してきた。これらの結果をふまえて,今回の第18回試験では仏国「Phenix」炉で照射された平均燃焼度が94,000MWd/tの高燃焼度燃料を対象として,高硝酸濃度(8M)条件下において溶解温度を主な試験パラメータとした合計2回の溶解試験を実施した。以下にその概要を示す。1.溶解速度に与える溶解温度の影響高硝酸濃度条件下においても溶解速度は溶解温度に依存し,温度の上昇に伴い速くなる。しかしながら,沸点より5
程度低い温度以上では逆に溶解速度の低下が観察され,既往文献に報告されているウラン溶解挙動と同じ傾向を示すことが確認された。2.不溶解性残渣の発生率本試験結果とこれまでのCPF試験結果を併せて評価した結果,燃料燃焼度の上昇に伴って不溶解性残渣の発生率も増加する傾向にあることが見出された。また,これまでの溶解試験で回収した残渣と燃焼度をパラメータに算出した残渣成分元素(Mo,Tc,Ru,RhおよびPd)の生成量との比較・評価を行った結果,計算値に対して約20%から100%が残渣として回収されている。なお,本報告書は使用済燃料再処理工程のうちのせん断・溶解・清澄試験に関するものであり,これ以降の工程に関する試験結果については別途報告することとする。
青瀬 晋一; 寺田 誠二; 岡本 文敏; 富樫 昭夫; 長谷 文昌*; 石井 太郎*; 斉藤 和則*
PNC TN8410 94-389, 85 Pages, 1995/02
ガラス固化体、不溶解性残査及びハル付着物等のホットセル内における分析作業の迅速化を図るため、固体試料を前処理なしに分析できるレーザーアブレーションICP発光分光分析装置の開発を進めている。レーザーアブレーションICP発光分光分析装置の開発(I)において、模擬ガラス固化体試料中のNa及びステンレス試料、ジルカロイ試料中のCr等を対象とした基礎試験を行い、本分析法の適用性を見いだした。今回、多元素を同時分析できるシステムを試作し、その適用性を検討した。ロイ試料中の多元素同時分析では、発光強度と含有率の間にまた、アブレート量の変動により、定量性が得られなかった模擬ガラス固化体試料についても内部標準元素を基準に補正すれば、定量できる可能性を見いだした。本試験の主な成果は次のとおりである。(1)各元素の発光強度-時間曲線は、すべて同じ傾向(発光時間、ピーク形状)を示し、その発光時間は約20秒程度であった。(2)各元素の発光強度は、キャリアガス流量によって大きく変動した。(Zr,Y,Srは低流量側で大、Cr,Naは高流量側で大となった。)多元素同時分析時のキャリアガス流量を検討した結果、約1.41/分で最も発光強度が大きくなることが分かった。(3)ステンレス標準試料及びジルカロイ標準試料中のCr,Ni,Na等について検量線を作成した結果、若干のばらつきは見られるが、発光強度と含有率の間に相関を見いだすことができた。また、鉄及びジルコニウムを内部標準元素として発光強度を補正した場合、検量線の相関性を向上させることができた。(4)模擬ガラス固化体試料の成分分析を行った結果、廃棄物成分の組成及び表面状態によってアブレートされるエアロゾル量に変動がみられ、発光強度-濃度の相関性を見いだすことはできなかったが、内部標準物質を基準に発光強度を補正した場合、良好な結果が得られ、定量分析に適用できる可能性を見いだした。
小沢 正基; 富樫 昭夫
PNC TN8420 95-002, 140 Pages, 1995/01
ウラン製錬及び使用済み燃料の再処理で, これまでに実用化されたプロセスに使用される抽出剤について,3価のアクチニドの抽出挙動について調査した。さらに3価のアメリシウムを抽出する抽出剤について,3価のアクチニドの抽出特性,抽出機構,抽出剤の構造,抽出された錯体の構造等について調査を行った。これらの調査結果をもとに,Purexプロセスでは抽出されない3価のアメリシウムを除去・回収し,燃料としてリサイクルするために有効な抽出剤について検討した。硝酸濃度の高い(1
3M)溶液から,3価のアクチニドを効果的に抽出できる抽出剤として,2座配位中性有機化合物(ジフォスフィンジオキサイド,カルバモイルメチルフォスフィンオキサイド,プロパンジアミド等)を挙げることができる。新しい抽出剤あるいは抽出剤システムの研究は,1)これまでの抽出剤と異なった抽出機構を持った抽出剤の研究および2)これまでの抽出剤を含む効果的な相乗付加剤-希釈剤システムの研究を指定することになると思われる。
小沢 正基; 駒 義和; 富樫 昭夫; 河田 東海夫
Proceedings of International Conference on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems (GLOBAL'95), p.585 - 594, 1995/00
核燃料バックエンドサイクルの高度化の為には放射性廃棄物に関する検討が避けて通れない。その為には既往の分離プロセスの仕組みを改良すること、また新たなプロセスを付加することが必要となる。本報告では、再処理の分配・再酸化、溶媒再生の各工程に包括的に電気化学プロセスを適用することによる放射性廃棄物の非塩化、並びにTRUEX法の改良とその適用による高レベル廃液からのアクチニド元素の回収を、具体的なデータに基づき議論する。これにより、二つの改良された抽出サイクルの統合による新しいシステムが、使用済燃料中のアクチニドの合理的な管理と放射性廃液の非
、非塩化を達成することを提示する。
波高分析法の適用性評価)富樫 昭夫; 岡本 文敏; 菅沼 隆; 篠崎 忠宏
PNC TN8410 94-261, 90 Pages, 1994/06
使用済燃料の溶解工程において発生する放射性ヨウ素(129I)は、化学形態の複雑さや、その放射能毒性の観点から再処理施設の運転管理や安全管理上留意すべき重要な核種である。しかし、FBR使用済燃料再処理工程における129Iについては、工程内挙動や特性など十分な知見が得られておらず、129I分析法の確立が課題となっている。当室では、NO2ガス追い出し-波高分析法によるFBR燃料溶解液中の微量ヨウ素分析法の検討を進めており、これまでの基礎試験において、25%NO2-N2混合ガス追い出し法により硝酸溶液中のI-,IO3-,IO4-の各形態ヨウ素を90%以上分離出来ることを明らかにした。今回、筆者らは、難溶性ヨウ素化合物にも着目し、模擬溶解液を用いてその生成過程、化学形態及び分離条件などを調査するとともに、常温において気体状で取り扱うことのできる5%NO2-N2混合ガスを追い出しガスとして用い、不足分のNO2-を亜硝酸ナトリウム試薬の添加により補う分離方法を検討した。また、微量ヨウ素の追い出し効率を向上させるため、安定ヨウ素担体の添加による効果を確認した。その結果、模擬溶解液中に存在する主要な難溶性ヨウ素化合物は、AgI及びPdI2であり、これらは硝酸溶液中で加熱することによって容易に分解することを実験的に確かめた。また、亜硝酸ナトリウム添加、5%NO2-N2混合ガス追い出し法によるヨウ素の分離回収率は、難溶性ヨウ素化合物を含む各ヨウ素形態において90%以上であり、セル内操作としての実用性が確認できた。なお、トレーサ試験によって求めた本分析法の定量下限は129Iとして0.037Bq/mlであり、129I濃度0.37Bq/mlにおける変動係数(CV)は、約2%であり、FBR燃料溶解液中の129I分析法として適用できる見通しを得た。
富樫 昭夫; 岡本 文敏; 菅沼 隆; 市毛 良明
PNC TN8410 94-254, 158 Pages, 1994/06
Purex法再処理プロセスにおいて使用するTBP・ドデカンは、放射線や酸の存在下において相乗効果的に劣化する。プロセス・分析開発室では、溶媒の劣化によるプロセスへの影響を予測評価するための基礎データを整備することを目的として、溶媒劣化に関する基礎的な研究を進めている。今回、その一環として、(1)溶媒劣化物分析法の確立試験、(2)新規TBP劣化物の同定試験、(3)溶媒の劣化に与える酸、放射線等複数因子による影響把握試験、(4)劣化溶媒のウラン抽出特性の把握試験、(5)酸、放射線等の共存下における劣化物の生成速度評価試験、(6)アルカリ等によるTBP劣化物の洗浄試験を実施した。得られた成果を以下に示す。(1)TBPの劣化物として新たにりん酸ジブチル2オキソブチル、りん酸ジブチル3ヒドロキシブル、りん酸ジブチル2ニトロオキシブチル、りん酸ジブチル3ニトロオキシブチルの4物質を同定した。(2)ガスクロマトグラフィによる溶媒劣化物の分析法を確立した。本法におけるTBP劣化物4種の定量下限は約2ppmであった。また、再現精度(C.V)は、試料中にTBP劣化物が約2000ppm含まれる場合、約5%であった。(3)新たに同定した4種のTBP劣化物は、硝酸のみの存在下では生成せず、放射線の存在下で生成すること、また、共存する金属イオン、還元剤等の種類によって生成量が異なることを明らかにした。なお、照射線量と劣化物の生成量には相関関係が成立することから、共存する物質及びその濃度が決定されれば、その生成量から溶媒の照射履歴を推定することが可能である。(4)高濃度硝酸を接触させ、2
105Gyの線を照射した劣化溶媒においてもウランの抽出性能には影響はないが、逆抽出性能が低下した。また、未照射でも溶媒中に硝酸が装荷されることによりウランの逆抽出性能が低下することが分かった。さらに、溶媒の劣化は硝酸などの接触による化学的な劣化よりも放射線劣化が支配的であることが分かった。(5)新たに見出したTBP劣化物4種の生成速度は、照射線量、硝酸濃度及び共存物質によって異なるが、およそ050ppm/hであった。特に硝酸装荷濃度による影響は顕著であり、硝酸装荷量の違いにより510倍の生成速度変化が生じることが分かった。(6)新たに見出したTBP劣化物4種のうち、りん酸ジブチル2オキソブチルは水酸化
駒 義和; 坂井 敏幸*; 根本 慎一; 小沢 正基; 富樫 昭夫
PNC TN8410 94-073, 53 Pages, 1994/02
核燃料サイクルにおいてマイナーアクチニドと呼ばれるAmやCmのリサイクルや炉内での消滅を実現するために、AmやCm等の三価のアクチニド(An(III))とランタニド(Ln)を分離する必要性があると認識されている。硝酸溶液中のこれらの化学的挙動が非常に似ているため、これらの分離は単純な硝酸溶液系では困難であり、高濃度の塩を含む溶液系の利用や、両者に選択性を有する錯化剤の使用等が必要となる。錯化剤を利用する方法としては、ジエチレントリアミン五酢酸(DTPA)とAn(III)との優先的な錯化を利用した溶媒抽出プロセスが過去に報告されている。主に、酸性有機リン抽出剤であるHDEHPを利用するTalspeakプロセス、TBPを利用した方法が知られている。TRUEXプロセスにより高レベル廃液からAn(III)を抽出、回収することを前提とすると、CMPO混合溶媒を利用する分離法の開発が望まれる。DTPAのAn(III)に対する選択性はCMPO抽出系においても適用可能であると思われるが、これまでにこの系で利用したという報告例はない。そこで、CMPO混合溶媒を用いたAn(III)とLnの分離プロセスに関して予備的な検討を行った。バッチ法により装荷溶媒から逆抽出する際のCe、Nd、Euの分配比を測定した。塩析剤にはNaNO/SUB3、緩衝剤にはギ酸を用いた。試験の結果は次のとおりである。(1)pH領域で抽出・分離を行うためには塩析剤の添加が必要である。(2)pHが2から3の付近でLnの分配比に有意な差が生じた。(3)向流抽出操作においては、分離工程のpHを安定させるために、あらかじめ有機相中の硝酸濃度を下げておく必要がある。また、緩衝剤の添加も考慮しなければならない。塩析剤や緩衝剤を用いる必要はあるが、CMPO混合溶媒系での分離の可能性を見いだすことができた。今後は、分離に最適なpH、塩析剤等の条件を求め、緩衝剤の選定等も進めていく。
八木沼 龍治*; 檜山 敬; 菅沼 隆; 岡本 文敏; 富樫 昭夫
PNC TN8410 94-067, 51 Pages, 1994/01
プロセス・分析開発室では、分析の自動化による被ばくの低減・廃液の低減、迅速化、高精度化などを目指してフローインジェクション分析法(FIA)の核燃料サイクル分野での適用性について検討を進めている。その一貫として、試料採取、試薬の添加、反応温度の制御、呈色反応の安定時間保持など測定までに長時間を必要とし、また複雑な前処理など熟練を必要とする従来の吸光光度法による湿式化学分析への適用を試みた。本報告では、FIAに関する基礎的知見を得るためコールドによりジルカロイ中の鉄、水相試料中の硝酸ヒドロキシルアミンおよび全リンなどの分析について吸光光度法の適用性について検討した。またICP発光分光分析法との組合せや将来のホット施段への適用化に向け、グローブボックス型FIAの概念についても検討したので報告する。
駒 義和; 渡部 雅之; 根本 慎一; 小沢 正基; 富樫 昭夫
PNC TN8420 93-017, 91 Pages, 1993/11
近年、核燃料サイクルにおいてマイナーアクチニドと呼ばれるAmやCmのリサイクルや炉内での消滅に関する研究・検討がなされるようになり、高レベル廃液からTRUを単に回収するだけではなく、AmやCmの相互分離・回収に対する要求が高まっている。TRUEX法により高レベル廃液を処理する場合には、三価のアクチニドであるAm及びCmとともにランタニドが抽出・回収されるが、炉内へのAm等を装荷する上ではこれらの相互分離が必要であると認識されている。このような必要性に基づき、三価のアクチニドとランタニドの分離プロセスの開発の一環として、予備的な調査を行った。本報告書では、調査の結果は分離方法と国もしくは機関別による分類で示した。また、上記の調査結果に基づき、開発すべき内容について以下に示すようにまとめた。初めに、TRUEX法(もしくは同等の方法)で得られた製品溶液を出発物質とする場合に、従来から実績のある技術の適合性を確証し、その系での基礎的なデータを収集する。従来法としては、DTPA溶液を溶離液として用いる陽イオン交換法を検討する。次の段階として、CMPOあるいはTBP等の既存の抽出剤を適用した分離方法も漸次検討していく。さらに、pHの低い酸性(硝酸系が望ましい)溶液から三価のアクチニドとランタニドを直接分離できるようなプロセスを目標とした開発も進めていく。将来的には、イオン交換や溶媒抽出とは異なる手法に基づく方法、あるいは、まったく新しい水相錯化剤や三価金属に選択性のある抽出剤の合成研究も追及するべき項目として挙げられるだろう。最近の研究開発の動向をまとめているNashの文献を和訳したものを補遺として添付した。
根本 慎一; 算用子 裕孝; 駒 義和; 坂井 敏幸*; 岡本 隆*; 富樫 昭夫
PNC TN8410 93-282, 69 Pages, 1993/11
ピューレックス再処理プロセスでNpをPu・Uと共に安定にかつ高効率で回収する方法について検討した。この検討結果をもとにCPFで予備試験を実施し、一つの方向を見出すに至った。検討および予備試験で得られた主要ポイントを以下に示す。(1)共存する亜硝酸は第一サイクルの洗浄部でNp(VI)を抽出性の低いNp(V)に還元させ、回収率の低下をまねく。(2)亜硝酸は条件によりNp(VI)の還元剤として、または、Np(V)の酸化促進剤としての役割を果たす。(3)高率で安定にNpを回収するには、亜硝酸の影響を無視できるプロセス開発が重要である。一方、CPFのデータから、(4)溶解液中に存在する多量のPuは、加温条件下においてNpの酸化に効果的役割を示すことが期待できる。(5)Pu(VI)の存在はNp(VI)の安定剤的効果を示すことが期待できる。これは、Pu(VI)共存系でNpはほぼ全量がPu・Uと共に抽出回収され、抽出器内での亜硝酸との反応に起因するNpのアキュムレーションも観察されなかったことによる。以上、現段階ではメカニズムまで論ずるに十分なデータは確保していないが、高度化ピューレックスプロセス技術開発の一環としてのNp共抽出についての一つの開発方向を見出すことができた。すなわち、現状のピューレックスプロセスではPuをUと共に抽出するためその原子価を最も抽出性の高い4価としてきたが、本研究ではPuの原子価を6価もしくは4価との混合系とすることによりNp(VI)と亜硝酸との反応を阻止し、安定に高率でNpを共抽出できる可能性があることを明らかにするとともに、CPFで予備的試験を行い、その見通しを実験的に確認した。
長谷 文昌; 青瀬 晋一; 菅沼 隆; 岡本 文敏; 富樫 昭夫
PNC TN8420 93-014, 25 Pages, 1993/08
ホットセル内における分析作業の迅速化、省力化及び廃棄物の低減化を図るために、固体試料を溶解等の前処理操作を行わずに直接分析する技術として、レーザアブレーション法を試料導入系に用いたICP発光分光分析装置の開発を進めている。この分析法は、固体試料表面にレーザ光を照射し、試料をエアロゾルとして固体から脱離放出させ、これをICPに導入して目的元素の発光強度を測定する分析法である。分析対象としては、ガラス固化体、不溶解性残さ及びハル付着物等の固体試料分析に適用する予定である。 本技術資料は、ホットセル内用のレーザアブレーション-ICP発光分光分析装置を今後、効率的に開発するため、装置の構成条件及び分析条件(レーザ出力、キャリアガス流量等)について文献調査を行った結果を纏めたものである。
長谷 文昌; 石井 清登; 青瀬 晋一; 菅沼 隆; 岡本 文敏; 富樫 昭夫
PNC TN8410 93-165, 98 Pages, 1993/07
ガラス固化体、不溶解残渣及びハル付着物等の固体試料を溶解等の前処理操作を行わずに、直接分析する技術として、レ-ザアブレ-ション法を試料導入系を用いたICP発光分光分析装置の開発の着手した。本分析法は、固体試料表面にレ-ザ光を照射して、試料をエアロゾルとして固体から脱離放出させ、これをICPプラズマ中に導入し、目的元素の発光強度を測定する分析法である。今回、ホットセル内での分析に適用できるレ-ザアブレ-ション-ICP発光分光分析装置を試作し、この分析法の測定条件(レ-ザ出力、キャリアガス流量等)を把握するためのコ-ルド基礎試験を行った。また、ステンレス鋼及び模擬ガラス固化体試料中の含有元素を分析対象とし、本分析法の適用性について検討を行った。本試験における主要な成果は以下のとおりである。1.今回、試作したホットセル用レ-ザアブレ-ション-ICP発光分光分析装置の測定条件の検討を行い、キャリアガス流量、レ-ザ出力などの基礎的な条件を把握することができた。(例:レ-ザ出力約1J/パルス最適キャリアガス流量約1.4L/minなど)2.上記で検討した測定条件に基づき、金属試料(ステンレス標準試料)中のクロム、マンガン、銅、チタン等の検量線を作成した結果、発光強度と各元素の含有率に良好な相関関係が見られ(各元素とも相関係数0.94以上)、本分析法を金属試料の定性・定量分析に適用できる見通しを得た。3.模擬ガラス固化体試料中の成分分析では、表面の状態(粗さ、透過率)や成分組成によって、その発光強度が著しく変動したが、適切なレ-ザ照射条件及びデ-タ処理法を選定することによって、定量できる可能性を見出した。
檜山 敬; 大内 義房; 岡本 文敏; 富樫 昭夫
PNC TN8450 93-005, 14 Pages, 1993/06
本報告書は、平成5年5月25日、東海事業所図書・研修合同棟において開催された第14回分析技術報告会の内容をとりまとめたものである。この報告会は昭和58年に第1回目を開催して以来、各事業所分析部門の「技術情報交換」「分析業務の効率化と技術の向上」及び「分析に携わる技術者の教育」を目標にほぼ毎年継続してきたものであり、探鉱部門から廃棄物処理処分技術開発に至る原子力サイクル全般に係わる巾広い分野から全事業所に渡り、報告案件を集めるもので、今回も東海事業所を初め、大洗工学センター、中部事業所、もんじゅ建設所から、14件の報告がなされた。
駒 義和; 星野 忠也*; 根本 慎一; 小沢 正基; 富樫 昭夫
PNC TN8410 93-083, 84 Pages, 1993/04
使用済み燃料の再処理で発生する高レベル廃液から超ウラン元素(TRU)を回収する研究が国内外で進められている。動燃においても1990年(平成2年度)から米国ArgonneNational Laboratory(ANL)で開発されたTRUEX法の応用研究を開始した。既に、高レベル放射性物質研究施設(CPF)においてホット試験を実施し、FBR照射燃料再処理試験で発生した高放射性廃液からAmやCmを効率良く回親できることを確認している。このプロセスは抽出溶媒の特性、対象とする溶液及びそれに含まれる対象元素が異なるため、既存のシミュレーションコードでは模擬することができない。そのため、TRUEX法で使用されるCMPO-TBP-n-dodecane混合溶媒による主要な化学種の分配をモデル化し、計算コード化する作業が必要である。本報告書では、硝酸の抽出についてモデル化・コード化し、向流多段接触器を用いたホット試験の濃度プロファイルと比較した。硝酸はCMPOとTBPのそれぞれにより抽出され、抽出剤分子間の相互作用はないものと仮定して、個々の抽出平衡の寄与を求めることで計算した。我々のパッチ試験の結果との比較では、CMPO混合溶媒が通常使用される領域である、0.7から1.4MのTBPの濃度範囲で良く一致した。また、ミキサセトラを使用した向流多段ホット試験の濃度プロファイルとの比較では、0.1M以上の硝酸濃度の領域では良く一致した。
長谷 文昌; 吉沼 明彦; 青瀬 晋一; 菅沼 隆; 岡本 文敏; 富樫 昭夫
PNC TN8410 93-081, 89 Pages, 1993/04
ホットセル内におけるICP発光分光分析をうちの適用範囲の拡大を図るために,固体試料を直接プラズマ内に導入して分析する黒鉛カップ直接導入ICP発光分光分析装置の開発に着手した。これは,固体試料(微粉末状)を黒鉛カップに採取した後,これをICPのプラズマ内に直接挿入して,励起・発光させ,目的元素の発光強度を測定する分析法である。分関対称試料としては,ガラス試料や不溶解残渣などへの適用が考えられるが,開発上のニーズから、ガラス固化体内のナトリウムを分析対象とした。これまでの基礎試験(ガラス固化体内のナトリウム分析法の開発:PNCSN8410 90-076)により、本分析法の適用性及び測定条件に関する知見を得たが、今回,セル内での操作性を考慮したICP発光分光分析装置及びその周辺機器(ガラス粉砕装置、微量試料サンプリング装置)を設計・製作し、そのコールド評価試験を実施した。試験項目として、遠隔操作性試験、性能評価試験及び耐放射性試験を行ったが、おおむね良好な結果が得られ,本分析装置をホットセル内で実用できる見通しを得た。
算用子 裕孝; 坂井 敏幸*; 菊池 憲治; 豊田 修; 根本 慎一; 富樫 昭夫
PNC TN8410 93-080, 53 Pages, 1993/03
CPFでは,昭和57年以来,主として高速実験炉「常陽」の照射済燃料を用い,溶解から抽出プロセスにかかわるホット試験を実施してきた。本報告書では,これら試験のうち溶解試験で回収された残渣に着目し,以下に示す項目についてまとめた。なお,これらの結果は,3.5M8.7Mの硝酸濃度,70115の溶解温度および4時間27時間の溶解条件のもとで得られたものである。1.不溶解残渣の形状および粒径分布残渣粒径は燃焼度により若干の差があり,燃焼度の上昇に伴い大きくなる傾向がある。また,1.2
m以下の粒子のほとんどは液中に浮遊しており,これは発生した総残渣重量に対して約10w/oに相当することが分かった。2.残渣発生量不溶解残渣発生量として回収残渣重量に対する溶解前の初期Mox重量の比で評価した結果,Pu富化度の上昇に伴い残渣発生量の増加が見られる。ただし,燃焼度の違いによる発生量の関係は,今回の試験範囲内では見出されなかった。3.組成およびPu含有量残渣の主成分は,Mo,Pd,Ru,RhおよびTcであり,燃料の種類にかかわらず同じ成分である。また,Pu含有量は,溶解前の初期Pu量に対して0.010.09%が検出された以上,残渣発生量やPu含有量は燃料の製造条件(Pu富化度)および溶解条件等により異なり,8M程度の硝酸濃度ではMox重量の0.23%(Pu富化度18%)および0.51.4%(Pu富化度30%)の残渣が発生するが,Pu含有量としては初期Pu重量の0.010.09%程度と微量である。一方,組成についてはMo,Pd,Ru,RhおよびTcが主であり,既往文献と一致していることが確認できた。
