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論文

Dynamics of proteins with different molecular structures under solution condition

井上 倫太郎*; 小田 隆*; 中川 洋; 富永 大輝*; 齋尾 智英*; 川北 至信; 清水 将裕*; 奥田 綾*; 守島 健*; 佐藤 信浩*; et al.

Scientific Reports (Internet), 10, p.21678_1 - 21678_10, 2020/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:13.48(Multidisciplinary Sciences)

非干渉性中性子準弾性散乱(iQENS)は、タンパク質の内部ダイナミクスを調べるための魅力的な手法である。しかし、中性子ビームのフラックスが低いことや、iQENSプロファイルから内部ダイナミクスを抽出するための解析手法がないことが、生理的条件下(溶液中)での研究の障害となっていた。近年の中性子分光器の開発により、iQENSプロファイルから内部ダイナミクス,並進拡散,回転拡散を切り離すことが可能となった。本研究では、球状性蛋白質(GDP)と天然変性蛋白質(IDP)の溶液中での内部ダイナミクスを調べた。その結果、IDPの平均緩和時間はGDPよりも大きいことが分かった。IDPの内部ダイナミクスを詳細に解析した結果、IDPのmobileなH原子の割合はGDPよりもはるかに高いことが明らかになった。興味深いことに、mobileな水素原子の割合は、溶媒に曝された表面の水素原子の割合と密接に関連していることがわかった。iQENS研究では、タンパク質の分子構造に応じて、溶媒にさらされたアミノ酸残基が内部ダイナミクスを支配していることが示された。

論文

Laser-induced fluorescence study on the interaction of Eu(III) with polycarboxylates

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳孝*; 巻出 義紘*; 富永 健*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(2), p.335 - 340, 1999/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:72.26(Chemistry, Analytical)

天然に存在するフミン酸のような高分子有機酸とアクチノイド(III)及びランタノイド(III)との錯形成は重要であるが、その不均一性によりその錯構造は明らかではない。Eu(III)とポリカルボン酸[ポリアクリル酸(PAA),ポリマレイン酸(PMA),ポリメタクリル酸(PMAA),ポリヒドロキシアクリル酸(PHAA)]をモデル物質に用いて、レーザー誘起分光法により錯体の水和数N$$_{H2O}$$の測定からその構造を研究した。PAA錯体ではpH2.5から錯形成し、3.5$$<$$pH$$<$$9で2.5$$<$$N$$_{H2O}$$$$<$$4であった。PMM及びPHAA錯体のN$$_{H2O}$$は安定度定数と逆の順序(PHAA錯体$$<$$PAA錯体$$<$$PMA錯体)であった。これは、より多くの脱水和により安定な錯体が形成されることを示す。PMAA錯体のN$$_{H2O}$$のpH依存性は他の錯体と異なり、pH7で極大を示した。pH滴定、粘性測定からPMAA錯体の急激な形態の転移としてこれを解釈した。

論文

Adsorption of europium(III) and americium(III) on kaolinite and montmorillonite in the presence of humic acid

高橋 嘉夫*; 薬袋 佳孝*; 木村 貴海; 富永 健*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 234(1-2), p.277 - 282, 1998/00

 被引用回数:37 パーセンタイル:91.63(Chemistry, Analytical)

フミン酸共存下でのIII価ユウロピウムとアメリシウムのカオリナイト、モンモリロナイトへの吸着挙動を研究した。この系で、フミン酸もまたカオリナイト、モンモリロナイトに吸着した。速度論的研究は、Eu(III)とAm(III)が水溶液中または粘土鉱物上でフミン酸錯体を形成することを示す。これらIII価イオンとフミン酸の吸着のpH依存性は支持電解質濃度Cs=0.02及び0.1Mで一致した。これはpH3~10でフミン酸錯体がEu(III)とAm(III)の主要な化学種であることを示す。Cs=0.7Mでフミン酸は顕著に吸着し、Eu(III)とAm(III)もCs=0.02及び0.1Mのときよりも固相に吸着した。これらの結果はフミン酸で被われた粘土鉱物のような擬コロイドが環境中におけるIII価イオンの収集体として重要であることを示す。III価イオンの挙動にとってフミン酸の挙動が重要なので、粘土鉱物へのフミン酸の吸着を検討した。

論文

Characterization of Eu(III) species sorbed on silica and montmorillonite by laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳孝*; 富永 健*

Radiochimica Acta, 82, p.227 - 232, 1998/00

固液界面での反応の研究では直接的な分光法による化学種の分析が不可欠である。本報では、水溶液中のモンモリロナイト、アエロシル上のEu(III)吸着種のキャラクタリゼーションにレーザー誘起蛍光法を適用した。モンモリロナイト系では、pH$$<$$6でEu(III)の水和イオンが吸着した。このpH範囲でモンモリロナイト表面の水層によると思われる励起Eu(III)の消光が見られた。8$$<$$pH$$<$$13では5~7の内部水和水を失ったEu(III)が吸着した。この化学種は炭酸錯体などの無機錯体と考えられる。またpH$$>$$9ではEu(III)沈殿によると考えられる短寿命($$<$$100$$mu$$s)成分がみられた。アエロシル系では、pH$$>$$6でEu(III)は吸着した。Eu(III)の発光寿命はきわめて長く、8$$<$$pH$$<$$11で吸着種の内部水和数は0.5~2であった。pH=7におけるこの値は4.5から2へと経時変化した。これから、吸着したEu(III)はアエロシルのSiO$$_{2}$$に取り込まれると考えられる。

論文

Hydration structure of Eu$$^{III}$$ on aqueous ion-exchange resins using laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳考*; 富永 健*

Chemical Communications, (2), p.223 - 224, 1997/00

固液界面に吸着した金属イオンの化学種の構造に関しては、それに適用できる分析法が限られるために、未解明な点が多い。ここでは、初めての試みとして時間分解蛍光法をイオン交換樹脂に吸着したユウロピウム(III)の水和構造の研究に適用した。強酸性(スルホン酸系)及び弱酸性(アクリル酸系)イオン交換樹脂に吸着したEu(III)と、比較のために鎖状高分子のポリスチレンスルホン酸系及びポリアクリル酸系におけるEu(III)の水和数N$$_{H2O}$$を測定した。強酸性樹脂にEu(III)はpH$$>$$1で吸着され、7$$<$$N$$_{H2O}$$$$<$$8であった。ポリスチレンスルホン酸系ではほぼ9であるため、この違いは樹脂の網目状の骨格による効果と推定した。弱酸性樹脂にはpH$$>$$4で吸着され、ポリアクリル酸系と同様に2.5$$<$$N$$_{H2O}$$$$<$$3.5であった。以上のように、水和数の直接決定により吸着機構の違いを定量的に証明することができた。

論文

Laser-induced luminescence study of europium(III) polyacrylate and polymaleate complexes

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳孝*; 富永 健*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Letters, 212(1), p.11 - 21, 1996/00

ポリアクリル酸及びポリマレイン酸錯体中のユウロピウム(III)に結合した水分子数を評価するために、それらの蛍光寿命を測定した。支持電解質濃度が0.01Mの場合、錯体中のユウロピウム(III)に残存する水和数は3.5~4.5の範囲であった。残存水和数は支持電解質濃度の増加とともに減少した。これらの結果は、錯体中のユウロピウム(III)は高分子配位子によりとり囲まれていることを示す。

論文

Formation of actinide(III)-humate and its influence upon adsorption on kaolinite

高橋 嘉夫*; 薬袋 佳孝*; 木村 貴海; 目黒 義弘; 富永 健*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.189 - 196, 1995/00

pH4.8から8、支持電解質濃度0.02から1mol/lで測定した、Eu(III)及びAm(III)とフミン酸の錯生成定数は、フミン酸錯体が水溶液系で主要な溶存種であることを示す。カオリナイト・水溶液間のEu(III)とAm(III)の分配係数は、溶液中のフミン酸により強く影響をうけた。フミン酸の吸着は鉱物表面へのアクチノイド(III)の定着を支配する要因として重要であると考えられる。

論文

Excitation energy and spin dependence of the giant dipole resonance at finite temperature

笠木 治郎太*; 古高 和禎*; 村上 健*; 矢嶋 享*; 大島 真澄; 新谷 俊二*; 富永 秀樹*; 吉田 光一*; 浜 広幸*; 家城 和雄*; et al.

Nuclear Physics A, 538, p.585 - 592, 1992/03

高励起原子核の巨大共鳴状態を調べるために、原研タンデム加速器による$$^{32}$$Sビームを用いて$$^{32}$$S+$$^{100}$$Mo反応からの高エネルギーガンマ線を測定した。入射エネルギーを変え(E=150,180,210MeV)ガンマ線多重度フィルターを使用することにより、巨大共鳴状態の励起エネルギー・スピン依存性を求めた。励起エネルギーの増加と共に共鳴中は増加するが、共鳴中のスビン依存性は非常に小さい。共鳴エネルギーはスピンと共にわずかに下がる傾向にあることがわかった。統計モデルを用いた解析結果と共に報告する。

報告書

原子力第一船海上試運転報告書

山崎 弘司; 北村 敏勝; 水島 俊彦; 角田 恒巳; 内藤 彰*; 中原 健*; 富永 峰男*; 神谷 栄世*; 工藤 隆広*; 中村 和義*

JAERI-M 91-212, 107 Pages, 1992/01

JAERI-M-91-212.pdf:3.05MB

日本の原子力第一船として開発した「むつ」の海上試運転を1990年10月末から同年12月に掛けて実施した。海上試運転は原子動力による推進性能及び操縦性能を確認することを目的として実施したものである。本報告書では海上試運転の結果を(1)速力及び機関性能に関する試験(2)運動性能に関する試験(3)振動に関する試験(4)その他の試験に分類して取りまとめ報告する。また、試験技術として新しく採用した汎地球測位システムGPSの海上試運転への適用について紹介する。

報告書

TRU廃棄物処分に関する知見と今後の方策

佐々木 憲明; 塚根 健一*; 出光 一哉*; 大井 貴夫*; 富永 節夫*

PNC TN8410 88-021, 80 Pages, 1988/03

PNC-TN8410-88-021.pdf:2.43MB

本報告書は,TRU廃棄物について現在までに得られている知見を整理し,今後のTRU廃棄物処分技術開発に反映させることを目的としたものである。 TRU廃棄物処分の考え方については,我国において参考になると考えられるスイスのNAGRAレポートの重要な部分を書き出し,また処分シスムについては,委託研究の主要な部分を書き出しまとめたものである。 TRU廃棄物については,放射能濃度範囲が広いのでこれをいくつかのグループに区分し,それぞれの区分値に応じた処分方法を検討することが合理的であると考えられる。そこで動燃内の各施設より発生する廃棄物量を$$alpha$$濃度により区分してみた。その結果,最大$$alpha$$濃度が102$$sim$$103nCi/gのアスファルト固化体の発生量が大きいことがわかった。これと「低レベル放射性廃棄物の陸地処分の安全規制に関する基準値について」(昭和61年12月)に示された浅地層処分できる$$alpha$$濃度30nCi/gを考慮し,1$$<$$30nCi/g,230$$sim$$103nCi/g,3$$>$$103nCi/gに区分できると考えられる。また発生量の大きいアスファルト固化体について摂取毒性等,現在までに得られている知見を整理した。最後にこれらの知見を踏まえ,今後の研究開発項目の検討を行った。

論文

Moessbauer study on the photochemical reactions of pentacarbonyliron with ethene in low temperature nitrogen matrix

山田 康洋; 富永 健*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Letters, 126(6), p.455 - 466, 1988/00

低温窒素マトリックス中における鉄ペンタカルボニルとエテンの紫外光照射による光化学反応をメスバウアー分光法を用いて研究した。エテンマトリックスあるいは均一共凝縮マトリックス中で、鉄ペンタカルボニル分子とエテン分子が近接しているときに紫外光照射を行うと、鉄テトラカルボニルエテンが生成する。また、層状マトリックスに捕えられた鉄テトラカルボニルとエテンの熱反応では、鉄テトラカルボニルエテンは生成せず、別の化学種が生成した。

口頭

大強度パルス中性子小中角散乱装置「大観」の開発とソフトマター

富永 大輝; 鈴木 淳市*; 高田 慎一; 篠原 武尚; 奥 隆之; 中谷 健; 稲村 泰弘; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

近年、ナノ科学の発展や複雑多相系・多成分系,非平衡系などの研究の進展により、中性子小角散乱法にはさらに高い空間分解能や時間分解能での高効率測定という機能が求められるようになってきている。このような科学的要請及び中性子源性能の向上という技術的背景の下、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)でパルス中性子小中角散乱装置「大観」の開発が進められている。一般に、白色パルス中性子ビームを利用するパルス中性子小角散乱法は単色定常中性子ビームを利用する定常中性子小角散乱法と比べて広いq領域の同時測定の点で有利とされる。これを活かした広いq領域(約5$$times$$10$$^{-3}$$$$sim$$10A$$^{-1}$$)の同時測定を高効率かつ高精度に実現する「大観」の開発について、その基本性能を機器構成とともに紹介する。現在、ソフトマターにとって必要と考えられる試料周りの環境,試料準備室の整備など進めている。

口頭

Neutron studies on soft matter by TAIKAN; Tough hydrogels "Double network gels"

富永 大輝; 鈴木 淳市*; 高田 慎一; 篠原 武尚; 奥 隆之; 中谷 健; 稲村 泰弘; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

ナノ科学の発展や複雑多相系・多成分系,非平衡系などの研究の進展により、近年、中性子小角散乱法にはさらに高い空間分解能や時間分解能での高効率測定という機能が求められるようになってきている。このような科学的要請及び中性子源性能の向上という技術的背景の下、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)でパルス中性子小中角散乱装置「大観」の開発が進められている。一般に、白色パルス中性子ビームを利用するパルス中性子小角散乱法は単色定常中性子ビームを利用する定常中性子小角散乱法と比べて広いq領域の同時測定の点で有利とされる。これを活かした広いq領域(約5$$times$$10-3 10A-1)の同時測定を高効率かつ高精度に実現する「大観」の開発について、ソフトマターに主眼を置いて、高強度ダブルネットワークハイドロゲルの中性子散乱の研究をもとに発表する。

口頭

Toughness origin of double network hydrogels; Neutron studies for soft matter by TAIKAN

富永 大輝; 鈴木 淳市*; 高田 慎一; 篠原 武尚; 奥 隆之; 中谷 健; 稲村 泰弘; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

ソフトマターは生命科学を進めるうえで重要な物質系の一つである。この分野の発展や複雑多相系・多成分系,非平衡系などの研究の進展には、中性子小角散乱法は大変有用だが、さらに高い空間分解能や時間分解能での高効率測定という機能が求められるようになってきている。このような科学的要請及び中性子源性能の向上という技術的背景の下、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)でパルス中性子小中角散乱装置「大観」の開発が進められている。白色パルス中性子ビームを利用するパルス中性子小角散乱法は単色定常中性子ビームを利用する定常中性子小角散乱法と比べて広いq領域の同時測定の点で有利とされる。これを活かした広いq領域(約5$$times$$10-3 10A-1)の同時測定を高効率かつ高精度に実現する「大観」の開発について、ソフトマターに主眼を置いて、高強度ダブルネットワークハイドロゲルの中性子散乱の研究をもとに発表する。

口頭

Software development of the smaller-angle neutron scattering instrument TAIKAN of J-PARC

高田 慎一; 鈴木 淳市*; 篠原 武尚; 中谷 健; 稲村 泰弘; 伊藤 崇芳*; 奥 隆之; 大石 一城*; 岩瀬 裕希*; 富永 大輝; et al.

no journal, , 

J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL15に設置された小中角中性子散乱装置「大観」は、2011年度より本格的に始動する装置であり、q=約5$$times$$10$$^{-4}$$[$AA$^{-1}$$]から約10[$AA$^{-1}$$]の広い空間領域の構造情報を高強度で効率よく測定可能な装置である。そのため、金属や蛋白質等を含む種々のナノ粒子、さらに、これらのナノ粒子が形成する高次構造系や非平衡系、ナノ粒子を内在する工学材料の構造と機能を解明し、新奇機能材料の開発指針を与える装置となることが期待されている。現在、この装置の駆動機器を制御するための制御用ソフトウェア、並びに、データリダクションや解析等を行う解析用ソフトウェアの開発を行っている。本発表では、装置性能を紹介するとともに、開発中の制御用,解析用ソフトウェアについての条件設定、表示方法、解析手順などの開発状況を報告する。

口頭

Neutron studies on soft matter; Development of smaller-angle neutron scattering instrument TAIKAN of J-PARC

富永 大輝; 鈴木 淳市*; 高田 慎一; 篠原 武尚; 奥 隆之; 中谷 健; 稲村 泰弘; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

ソフトマターは生命科学を進めるうえで重要な物質系の一つである。この分野の発展や複雑多相系・多成分系,非平衡系などの研究の進展には、中性子小角散乱法は大変有用だが、さらに高い空間分解能や時間分解能での高効率測定という機能が求められるようになってきている。このような科学的要請及び中性子源性能の向上という技術的背景の下、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)でパルス中性子小中角散乱装置「大観」の開発が進められている。白色パルス中性子ビームを利用するパルス中性子小角散乱法は単色定常中性子ビームを利用する定常中性子小角散乱法と比べて広いq領域の同時測定の点で有利とされる。これを活かした広いq領域(約5$$times$$10-4 20A-1)の同時測定を高効率かつ高精度に実現する「大観」の開発について、ハイドロゲルを主題とした若手研究会において発表し、装置の可能性について情報収集を行う。

口頭

Time-shearing measurements of soft matter using J-PARC/TAIKAN (BL15)

富永 大輝; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 篠原 武尚; 奥 隆之; 中谷 健; 稲村 泰弘; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

近年、ナノ科学の発展や複雑多相系・多成分系、非平衡系などの研究の進展により、中性子小角散乱法にはさらに高い空間分解能や時間分解能での高効率測定という機能が求められるようになってきている。このような科学的要請及び中性子源性能の向上という技術的背景の下、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)でパルス中性子小中角散乱装置「大観」の開発が進められている。一般に、白色パルス中性子ビームを利用するパルス中性子小角散乱法は単色定常中性子ビームを利用する定常中性子小角散乱法と比べて広いq領域の同時測定の点で有利とされる。これを活かした広いq領域(約5$$times$$10$$^{-3}$$ 10A$$^{-1}$$)の同時測定を高効率かつ高精度に実現する「大観」を用いた研究の開発について、その時分割測定への応用へ向けた最近の高強度乾燥ゲルを用いた研究を報告する。

口頭

Wide-q measurement of protein in solution using the small and wide angle neutron scattering instrument TAIKAN of J-PARC

高田 慎一; 鈴木 淳市*; 篠原 武尚; 奥 隆之; 富永 大輝; 中谷 健; 稲村 泰弘; 伊藤 崇芳*; 岩瀬 裕希*; 大石 一城*

no journal, , 

J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL15に設置された小中角中性子散乱装置「大観」は、平成24年度より本格的に始動した装置であり、q=約0.005から10[$$AA $$$$^{-1}$$]の広い空間領域の構造情報を高強度で効率よく測定可能な装置である。そのため、金属や蛋白質等を含む種々のナノ粒子、さらに、これらのナノ粒子が形成する高次構造系や非平衡系、ナノ粒子を内在する工学材料の構造と機能を解明し、新奇機能材料の開発指針を与える装置となることが期待されている。本発表では、大観で行っているデータリダクション及び解析手法を紹介するとともに、典型的な蛋白質であるミオグロビン, $$beta$$ラクトグロブリン,ヘモグロビンを広q空間領域で測定した結果について報告する。これらの蛋白質の概形サイズはほぼ等しいが内部構造は異なっており、結晶構造解析より決定された原子の3次元座標データから計算される散乱関数は 約0.2から1[$$AA $$$$^{-1}$$]の領域で大きく異なることがわかっている。これらの測定結果と計算結果を比較検討することで大観の装置性能についても議論する。

口頭

SANS study on double-network polymers

富永 大輝; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 篠原 武尚; 奥 隆之; 大石 一城*; 中谷 健; 稲村 泰弘; 岩瀬 裕希*; 伊藤 崇芳*; et al.

no journal, , 

ソフトマターは生命科学を進めるうえで重要な物質系の一つである。この分野の発展や複雑多相系・多成分系、非平衡系などの研究の進展には、中性子小角散乱法は大変有用だが、さらに高い空間分解能や時間分解能での高効率測定という機能が求められるようになってきている。このような科学的要請及び中性子源性能の向上という技術的背景の下、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)でパルス中性子小中角散乱装置「大観」の開発が進められている。白色パルス中性子ビームを利用するパルス中性子小角散乱法は単色定常中性子ビームを利用する定常中性子小角散乱法と比べて広いq領域の同時測定の点で有利とされる。これを活かした広いq領域(約1$$times$$10$$^{-2}$$10A$$^{-1}$$)の同時測定を高効率かつ高精度に実現する「大観」の開発について、ソフトマターに主眼を置いて、高強度ダブルネットワークハイドロゲルの中性子散乱の研究をもとに発表する。

口頭

J-PARC中性子小角・広角散乱装置「大観」の装置性能および現状報告

高田 慎一; 鈴木 淳市*; 大石 一城*; 岩瀬 裕希*; 富永 大輝; 篠原 武尚; 奥 隆之; 中谷 健; 稲村 泰弘; 伊藤 崇芳*; et al.

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設のビームライン15番に設置された中性子小角・広角散乱装置「大観」では、2012年度から本格的に共用実験が開始されている。大観は、白色パルス中性子を、飛行時間法および幅広い散乱角に配置された検出器を利用して検出することにより、ナノからマイクロオーダーの幅広い構造情報を高効率で取得できる装置として設計されている。その性能のため、国内外の大学、研究機関、企業の高分子、生体物質、金属材料、磁性材料など幅広い分野の利用者が大観を利用し、研究・新規材料開発を行なっている。本発表では、大観の波長依存性を考慮したデータリダクション方法、および計算から得られる装置分解能と標準試料の測定結果を比較した結果などについて報告するとともに、現在の実験試料環境の整備状況について紹介する。

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