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斉藤 拓巳*; 青柳 登; 寺島 元基
Journal of Nuclear Science and Technology, 54(4), p.444 - 451, 2017/04
被引用回数：6 パーセンタイル：51.46(Nuclear Science & Technology)高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に係る研究開発では、III価のマイナーアクチノイドが、地下水中に存在する腐植物質との錯生成などの相互作用により、移行することが懸念されている。本研究では、この相互作用を理解するため、マイナーアクチノイドの化学アナログであるEu
イオンと、地表から250m以深における堆積層の地下水から採取した腐植物質との相互作用に関する分光計測を行った。時間分解レーザー誘起蛍光分光法とマルチモード因子分析法によって、スペクトルのpHあるいは塩濃度に依存した変化を解析・評価した。その結果、2つの因子が存在し、Euを含む異なる化学種に対応することが明らかになった。1つは、地表の腐植物質と錯生成した化学種であり、もう1つは、深部地下水の腐植物質と錯生成した化学種である。また、Euと腐植物質の相互作用は、地表の腐植物質よりも、深部地下の腐植物質の方が大きいことが分かった。この結果は、地下水中での核種移行の研究において、地表の腐植物質のみを取り扱うのでは不十分であり、深部地下に存在する腐植物質との相互作用が大きく影響することを意味している。
-YbAlB
at high magnetic fields寺島 拓*; 松田 康弘*; 久我 健太郎*; 鈴木 慎太郎*; 松本 洋介*; 中辻 知*; 近藤 晃弘*; 金道 浩一*; 河村 直己*; 水牧 仁一朗*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 84(11), p.114715_1 - 114715_4, 2015/11
被引用回数：4 パーセンタイル：34.89(Physics, Multidisciplinary)-YbAlB shows strong valence fluctuation as well as heavy fermion behavior at low temperatures. It has been theoretically suggested that the quantum criticality owing to the valence fluctuation found in Yb ions plays an important role in the peculiar properties of this material. In this work, we measured the X-ray absorption spectra (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) at the L3 edge of Yb ions in high magnetic fields of up to 40 T. It is found that the XAS are almost independent of the magnetic field at 2 K, which proves that there is no significant valence change in this field range. The XMCD spectrum exhibits a distinct negative peak at the low-energy side of the L3 edge as well as the main positive peak near the white line. The negative XMCD peak is attributed to the quadrupole transition between the 2p and 4f states, and gives us microscopic information on the 4f state. This finding supports the recent theoretical proposal that 
is the ground state of the localized Yb magnetic moment, where 
is the z-component of the total angular momentum of Yb.
斉藤 拓巳; 寺島 元基; 青柳 登; 長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 大貫 敏彦
Environmental Science; Processes & Impacts, 17(8), p.1386 - 1395, 2015/08
被引用回数：9 パーセンタイル：32.46(Chemistry, Analytical)堆積岩系深部地下水より抽出された腐植物質は脂肪鎖および硫黄含有量に富み、サイズも小さく、表層環境由来の腐植物質とは異なっていた。一方、この深部地下水腐植物質のプロトン解離性官能基量は表層腐植物質と同程度であるにも関わらず、銅イオンの結合量は小さくなった。NICA-Donnanモデルの適用から、このような銅イオンの小さな結合量が、低pHにおいて、銅イオンが化学的に均質なカルボキシル基に単座配位で結合していることに起因することが示唆された。そして、pHの増加にともなって、結合モードから、単座から、カルボキシル基とアルコール性水酸基が関わる多座配位に変化することが分かった。本研究は、表層環境由来の腐植物質と比較して、深部地下水腐植の物理化学的性質やイオンとの反応性が異なることを示すものである。
-YbAl
Fe
B (
) at low temperatures and high magnetic fields寺島 拓*; 松田 康弘*; 久我 健太郎*; 鈴木 慎太郎*; 松本 洋介*; 中辻 知*; 近藤 晃弘*; 金道 浩一*; 河村 直己*; 水牧 仁一朗*; et al.
Journal of Physics; Conference Series, 592(1), p.012020_1 - 012020_6, 2015/03
被引用回数：1 パーセンタイル：43.19(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)価数転移に伴う量子臨界現象が理論的に提案され、希土類金属間化合物における価数揺動現象が注目を集めている。最近、
-YbAlBがチューニングなしで量子臨界を示すことと強い混合原子価状態にあることが見出された。この研究では我々は-YbAlFeB ()について磁化曲線とX線吸収を測定した。この物質は、局所的には-YbAlBと同一構造をもつ多形である。磁化測定とX線測定はそれぞれ55Tと40Tまで行った。Yb価数のわずかな上昇が磁化曲線が傾きの変化を示す磁場で観測された。
寺島 元基; 斉藤 拓巳*; 飯島 和毅; 油井 三和
no journal, ,
The generic NICA-Donnan model parameters were improved for better modeling of Eu bindings by deep groundwater humic substances (HSs). Specific proton binding parameters of the deep groundwater HSs in Horonobe area, Hokkaido, Japan, were used instead of the generic proton binding parameters, and its effectiveness was investigated on the basis of comparison between experimentally obtained Eu binding data and simulations using the new parameters. Based on the comparison between experiments and simulations, it was found that the application of the specific proton binding parameters improved the applicability of the NICA-Donnan model for the modeling of Eu bindings by the deep groundwater HSs. This result indicates that the application of specific proton binding parameters can spread the availability of the generic NICA-Donnan model parameters.
寺島 元基; 舘 幸男; 斉藤 拓巳*; 飯島 和毅; 下田 紗音子*; 中澤 俊之*; 吉川 英樹
no journal, ,
Euの堆積岩への収着・拡散に対する腐植物質のマトリックス拡散との関係を明らかにすることを目的に、Eu腐植物質-堆積岩三元系におけるEu及び腐植物質の収着・拡散挙動をトレーサー減衰法に基づく拡散試験から調査した。地下水条件下において得られた減衰曲線から、アルドリッチ社製フミン酸はEuの収着・拡散に影響したのに対し、地下水から分離・精製した腐植物質(フルボ酸及びフミン酸)はEuの収着・拡散に対する影響が極めて小さいことを見いだした。バッチ収着試験及び錯形成能の知見から、以上の影響の相違が腐植物質の錯形成能の相違によるものであった。一方、腐植物質の減衰曲線から、腐植物質の収着・拡散の程度は腐植物質の種類によらず小さいことを示した。流動場分画法を用いるサイズ分布測定の結果は、トレーサー溶液中のすべての腐植物質のサイズ分布に変化がないことを示し、腐植物質が堆積岩内部へ拡散していないことを支持した。以上の結果から、腐植物質共存下におけるEuの収着・拡散は、腐植物質との錯形成やその収着に関係するものの、腐植物質の堆積岩へのマトリックス拡散との関連性は低いと考えられた。
寺島 元基; 斉藤 拓巳*; 飯島 和毅; 吉川 英樹
no journal, ,
既存のNICA-Donnanモデルパラメータは、地下水中の腐植物質の錯形成評価に適用できない場合がある。本研究では、原位置の腐植物質の酸塩基滴定データ及び限られた金属イオンとの錯形成データを活用して、一連の金属イオンに対するNICA-Donnanモデルパラメータを整備する手法について検討した。
寺島 元基; 斉藤 拓巳*; 岡崎 充宏*; 舘 幸男; 飯島 和毅
no journal, ,
核種移行に対する有機物影響の定量評価には、多様な地質環境条件における種々の移行遅延プロセスを10万年以上におよぶ時間スケールにおいて相互に関連させて取り扱う必要があり、コンピュータシミュレーションが有効な手段となる。シミュレーションでは、評価モデルとモデルパラメータデータベースが不可欠であり、これまでに様々なモデルやデータベースが開発されている。しかし、時空間的に多様な天然有機物に対して万能なモデルやデータベースは存在しないのが現状である。本発表では、場が与えられた際に用いる影響評価手法の開発を目的に実施した(1)核種-腐植物質錯形成モデルパラメータ整備手法の開発および、(2)核種-腐植物質-母岩三元系収着・拡散モデルの開発についてその成果を紹介するとともに課題について議論する。
斉藤 拓巳; 寺島 元基
no journal, ,
腐植物質(HS)は動植物の遺骸が分解縮合する過程で生成する天然有機物であり、様々な土壌・水系環境に一般的に含まれている。HSは、その炭素骨格上に、カルボキシル基などの多数の官能基を有しているため、有害金属イオンと錯生成し、その動態を大きく変化させうる。放射性廃棄物地層処分をはじめとする今後の地下深部の大規模利用では、表層環境とは大きく異なる深部地下環境中での有害物質の動態理解に基づく、地下環境の汚染防止が求められる。しかし、表層由来のHSと比べ、深部地下水中のHSの質的・量的理解は不足している。本研究では、堆積岩系の地下水から抽出・精製されたHSに対する金属イオンの錯生成挙動を電位差滴定やレーザ蛍光分光測定、X線吸収分光(XAS)測定などを用いて評価した
斉藤 拓巳; 寺島 元基; 大貫 敏彦
no journal, ,
堆積岩系深部地下水より抽出・精製された腐植物質の酸化還元能をメディエーターを用いたバルク電気分解およびサイクリックボルタンメトリーにより評価した。通常、腐植物質の電極反応は遅いが、適切なメディエーターを用いることで、可逆的な電流電圧曲線が得られた。腐植物質の酸化還元容量は芳香族性と高い相関を示し、深部地下水中の腐植物質の酸化還元容量が表層の腐植物質よりも小さいことが明らかになった。
寺島 元基; 斉藤 拓巳; 石井 智子*; 赤木 洋介*; 舘 幸男
no journal, ,
低濃度のEu(III)と幌延の地下研究施設の地下水から分離・精製したフミン酸との錯形成データを溶媒抽出法を用いて取得し、NICA-Donnanモデルを用いた計算値との比較から調査した。その結果、NICA-Donnanモデルは、低濃度のEu(III)と 地下水中のフミン酸との錯形成を過大評価することを見出し、より現実的な評価に向けてモデルパラメータの再整備が必要であることを指摘した。
斉藤 拓巳*; 寺島 元基
no journal, ,
腐植物質は、様々な環境に遍在し、汚染物質の移行に重要な役割を果たす。地下深部もまた例外ではないが、地下深部の腐植物質の物理化学やイオン結合特性は、その回収の困難さから、ほとんど明らかにされていない。これまでの地下深部の腐植物質についての限られた研究により、地下深部の腐植物質は、表層あるいは浅い地下環境中の腐植物質とは異なった特色を持つことが認められている。そこで、我々は、原子力機構の幌延の地下研究施設の深度-250mの堆積岩層中の地下水から抽出したフミン酸とフルボ酸について、化学組成、サイズ分布、分光学的特性、イオン結合を調査している。本発表では、幌延の地下深部の腐植物質と表層の腐植物質との類似性と相異について述べる。
寺島 元基; 斉藤 拓巳*; 石井 智子*; 伊藤 美貴*; 赤木 洋介*; 舘 幸男
no journal, ,
放射性Euと溶媒抽出法を用いて、幌延の地下研究施設の深度250mの深部地下水に溶存するフミン酸と低濃度のEuとの錯生成データを取得し、市販のフミン酸の錯形成挙動との比較およびモデル解析から、深部地下水中の溶存フミン酸の低濃度Euとの錯生成特性を明らかにした。
紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 斉藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 寺島 元基
no journal, ,
北海道幌延の深度250m/350m地下水からIHSS法を用いて抽出したフミン酸に対してサイズ排除クロマト(SEC), 流動場分画法(Fl-FFF), 熱量滴定法を適用し、特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出を行った。また、表層土壌から抽出された標準フミン酸と結果を比較し、反応機構を考察した。
寺島 元基; 斉藤 拓巳*; 伊藤 美貴*; 赤木 洋介*; 舘 幸男
no journal, ,
幌延の深部地下水中の腐植物質(HS)に対するEuの条件付錯生成定数は、蛍光消光法や時間分解レーザー分光法を用いて評価した場合、イオン強度条件により表層のHSの値と比較して2桁程度小さくなることが報告されている。しかし、これらの分光学的手法は錯生成への応答感度が低いため、得られる知見は、高濃度のEuとの錯生成が対象となり、特定の結合サイトに係る評価に限定されていた。本研究では、放射性Euを用いた溶媒抽出法を、低濃度のEuと幌延の深部地下水中HSとの錯生成試験に適用し、その低濃度Euに対する錯生成能を表層のHSとの比較から明らかにした。
と地下水中溶存有機物との錯生成モデリング寺島 元基; 斉藤 拓巳*; 赤木 洋介*; 遠藤 貴志*
no journal, ,
深部地下水から分離・精製した腐植物質とEuとの錯生成データを元に、地下水中腐植物質に固有のNICA-Donnanモデルパラメータを整備し、その固有パラメータを導入したNICA-Donnanモデルを用いたEuと溶存有機物との錯生成モデリングから、腐植物質を対象に開発されたNICA-Donnanモデル・パラメータの適用性を明らかにした。
田中 琢朗*; 斉藤 拓巳*; 戸田 賀奈子*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 中西 貴宏; 小林 奈通子*; 田野井 慶太朗*
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故によって放出され、現在も森林環境中に残存するCs-137が、河川を通じて海洋に放出され、動植物によって吸収されることが懸念されている。この河川中のCs-137の大部分は、水中に懸濁する粘土鉱物などに固定されているが、容易に脱離する置換活性成分と呼ばれるCsも存在する。この置換活性を持つCs-137は生物学的利用能に影響することがわかっている。本研究では、DGTと呼ばれるパッシングサンプラーを用いて、福島県の複数河川の上流から下流にかけて、Cs-137の置換活性成分をその場サンプリングした。既往研究と異なる時期により多くの地点で実施することで、サンプリング時期や河川流域の違いが置換活性成分に与える影響を議論する。
中川 太一; 鈴木 怜花*; 松枝 誠; 寺島 元基; 堀田 拓摩; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 高貝 慶隆*
no journal, ,
微粒子状の放射性核種は、環境中での動態に影響を及ぼす可能性がある。しかし、環境水中の微粒子は濃度が非常に低いため、分析装置で計測・評価するためには、前濃縮が必要であるが、一般的なフィルターろ過や遠心分離では、濃縮時の凝集により粒径や形態が変化してしまう。近年、相分離現象を利用する金属酸化物微粒子の抽出・分離が報告されている。その中でも、フッ素系界面活性剤の相分離現象を利用した均一液液抽出法は、高い濃縮倍率が報告されているが、金属酸化物微粒子に対する応用例は少なかった。本研究では、代表的な放射性微粒子としてUO2に対するフッ素系界面活性剤による均一液液抽出法の抽出挙動を調査するとともに、環境水への適応を検討した。
Cs置換活性成分の評価,3; 地球化学パラメータを用いた検討田中 琢朗*; 斉藤 拓巳*; 戸田 賀奈子*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 中西 貴宏; 小林 奈通子*; 田野井 慶太朗*; 加藤 弘亮*
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故によって放出され、現在も森林環境中に残存するCsが、河川を通じて海洋に放出され、動植物によって吸収されることが懸念されている。この河川中のCsの大部分は、水中に懸濁する粘土鉱物などに固定されているが、容易に脱離する置換活性成分と呼ばれるCsも存在する。この置換活性を持つCsは生物学的利用能に影響することがわかっている。本研究では、DGTと呼ばれるパッシングサンプラーを用いて、福島県の複数河川の上流から下流にかけて、Csの置換活性成分をその場サンプリングした。懸濁態Csや河川水中の地球化学パラメータとの関係を調べることにより、置換活性成分の脱離挙動やそれに影響を与える要因について議論する。
