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論文

Speciation on the reaction of uranium and zirconium oxides treated under oxidizing and reducing atmospheres

上原 章寛*; 秋山 大輔*; 池田 篤史; 沼子 千弥*; 寺田 靖子*; 新田 清文*; 伊奈 稔哲*; 武田 志乃*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 559, p.153422_1 - 153422_11, 2022/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:56.43(Materials Science, Multidisciplinary)

The reaction products were analysed by a combination of powder X-ray diffraction (PXRD) and X-ray absorption spectroscopic measurements of the U L$$_{rm III}$$- and Zr K-edges. Under an oxidizing atmosphere, the formation of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ and U$$_{2}$$Zr$$_{5}$$O$$_{15}$$ was observed in equilibrium with UO$$_{2}$$, monoclinic-ZrO$$_{2}$$, and tetragonal-ZrO$$_{2}$$. However, when O$$_{2}$$ gas was purged through the reaction tube during the cooling process to room temperature, pentavalent U in ZrU$$_{2}$$O$$_{7}$$ was produced by the oxidation of solid solution UO$$_{2}$$ formed at $$>$$ 1774 K during the temperature dropped at $$<$$ 1473 K. Under the inert atmosphere, mixed oxides of uranium were found to form at $$>$$ 1673 K due to a low concentration of O$$_{2}$$ impurity with the Ar gas. This study can pave the way for understanding the interaction between the nuclear fuels and the cladding materials in damaged reactors enabling further simulation of possible decontamination procedures.

論文

Enrichment of chalcophile elements in seawater accompanying the end-Cretaceous impact event

丸岡 照幸*; 西尾 嘉朗*; 小木曽 哲*; 鈴木 勝彦*; 大澤 崇人; 初川 雄一*; 寺田 靖子*

GSA Bulletin, 132(9-10), p.2055 - 2066, 2020/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.56(Geosciences, Multidisciplinary)

Chalcophile elements are enriched in the Cretaceous-Paleogene (KPg) boundary clays from Stevns Klint, Denmark. As concentrations of Cu and Ag correlate with those of Ir, we suggest that these elements were supplied to the oceans by processes related to the end-Cretaceous meteorite impact. Synchrotron X-ray fluorescence images reveal that Cu and Ag exist as trace elements in pyrite grains or as discrete phases specifically enriched in Cu or Ag. Based on their affinities with Cu, Ag and Ir, iron oxides/hydroxides and organic matter are potential candidates for scavenging carriers. Chalcophile elements adsorbed on iron oxides/hydroxides might be released during reductive dissolution of iron oxides/hydroxides and might be incorporated into pyrite produced simultaneously with the reductive dissolution of iron oxides/hydroxides. Both iron oxides/hydroxides and chalcophile elements were possibly released from the KPg target rocks (i.e., sedimentary rocks in this case) by impact heating.

論文

福島第一原子力発電所事故により1号機から放出された放射性粒子の放射光マイクロビームX線分析を用いる化学性状の解明

小野 貴大*; 飯澤 勇信*; 阿部 善也*; 中井 泉*; 寺田 靖子*; 佐藤 志彦; 末木 啓介*; 足立 光司*; 五十嵐 康人*

分析化学, 66(4), p.251 - 261, 2017/04

 被引用回数:32 パーセンタイル:79.36(Chemistry, Analytical)

2011年3月の福島第一原子力発電所事故により、1号機由来の放射性物質が飛来したと考えられる原子力発電所北西地域の土壌から、強放射性の粒子を7点分離した。分離された粒子は100um前後の大きさで歪な形状のものが多く、2号機から放出されたとされる直径数umの球形粒子(Csボール)とは明らかに異なる物理性状を有していた。これらの粒子に対して、大型放射光施設SPring-8において放射光マイクロビームX線を用いた蛍光X線分析、X線吸収端近傍構造分析、X線回折分析を非破壊で適用し、詳細な化学性状を解明した。1号機由来の粒子はCsボールに比べて含有する重金属の種類に富み、特にSrやBaといった還元雰囲気で揮発性が高くなる元素が特徴的に検出され、粒子内で明確な元素の不均一性が見られた。粒子本体はCsボールと同様にケイ酸塩ガラスであったが、Feなど一部の金属元素が濃集した数um程度の結晶性物質を含有していた。これらの粒子は3月12$$sim$$13日に大気中に放出されたものであると考えられ、核燃料と格納容器との熔融がかなり早い段階で進行していたことが示唆された。さらに放出源の推定において、放射性物質自体の化学組成情報が放射能比に代わる新たな指標となることが実証された。

論文

Age and speciation of iodine in groundwater and mudstones of the Horonobe area, Hokkaido, Japan; Implications for the origin and migration of iodine during basin evolution

東郷 洋子*; 高橋 嘉夫*; 天野 由記; 松崎 浩之*; 鈴木 庸平*; 寺田 靖子*; 村松 康行*; 伊藤 一誠*; 岩月 輝希

Geochimica et Cosmochimica Acta, 191, p.165 - 186, 2016/10

 被引用回数:25 パーセンタイル:73.46(Geochemistry & Geophysics)

ヨウ素の地層中での移行挙動を理解するうえで、化学状態(価数及び局所構造・結合状態)を把握することは重要である。ヨウ素は環境中で一般的には陰イオンの形態を取りやすく、地層への収着性が低い元素であるとともに、陰イオンの他にさまざまな化学形態をとり、各形態で挙動が異なるため、移行挙動の予測は極めて難しい。そこで、本研究では固液両相の化学形態を分析し、表層土壌圏及び地下岩石圏でのヨウ素の挙動解明を試みた。その結果、有機物が熟成される過程でヨウ素イオンが地下水中に溶出されることが示唆された。また、表層で有機態として固相へ分配されたヨウ素は、深層で無機態となって液相へと溶出するが、一部は有機ヨウ素として固相に残ることが明らかとなった。

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