Decontamination and solidification treatment on spent liquid scintillation cocktail

渡部 創; 高畠 容子; 小木 浩通*; 大杉 武史; 谷口 拓海; 佐藤 淳也; 新井 剛*; 梶並 昭彦*

Journal of Nuclear Materials, 585, p.154610_1 - 154610_6, 2023/11

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154610

Treatment of spent scintillation cocktail generated by analysis of radioactivity is one of important tasks for management of nuclear laboratories. This study proposed a procedure consists of adsorption of radioactivity and solidification of residual liquid wastes, and fundamental performance of each step was experimentally tested. Batch-wise adsorption showed excellent adsorption performance of Ni onto silica-based adsorbent, and chelate reaction was suggested as the adsorption mechanism by EXAFS analysis. Alkaline activate material successfully solidified the liquid waste, and TG/DTA and XRD analyses revealed that the organic compounds exist inside the matrix. Only 1% of the loaded organic compounds were leaked from the matrix by a leaching test, and most of the organic compounds should be stably kept inside the matrix.

有機物含有核燃料物質の安定化処理

先崎 達也; 荒井 陽一; 矢野 公彦; 佐藤 大輔; 多田 康平; 小木 浩通*; 川野邊 崇之*; 大野 真平; 中村 雅弘; 北脇 慎一; et al.

JAEA-Testing 2022-001, 28 Pages, 2022/05

JAEA-Testing-2022-001.pdf:2.33MB

核燃料サイクル工学研究所B棟における試験、分析の実施により発生し、長期間グローブボックス内に保管していた核燃料物質について、当該施設の廃止措置の決定に伴い、高レベル放射性物質研究施設(CPF)の貯蔵庫においてポリ塩化ビニル製の袋(PVCバッグ)で密封して保管していた。CPF安全作業基準に基づく貯蔵物の定期点検においてPVCバッグが徐々に膨らむ状況が確認されたことから、当該試料中から放射線分解によると思われる何らかのガスが発生していると考えられた。ガスが滞留した状態で放置すると、PVCバッグの破裂・破損に繋がるため、ガスが発生しない状態に安定化する必要があると考えた。安定化処理までの処理フローを確立するため、当該核燃料物質の性状を調査した。また、その結果から模擬物質を選定してモックアップ試験を実施した。性状調査においては放射能分析や成分分析、熱分析を実施した。放射性物質濃度及び組成を明らかにするため、線スペクトロメトリーによる定性分析及び試料溶解による成分分析を実施した。次に、加熱処理による発熱反応を確認するため、酸素をコントロールした条件下で熱分析を実施した。熱分析の結果から有機物含有核燃料物質の組成を推定し、700Cの熱処理により安定化が可能と判断できたことから、全量を熱処理し安定化処理作業を完了した。核燃料物質の熱処理においては、まずは少量の試料により安全性を確認した後、処理規模をスケールアップした。熱分解処理後の重量減少量の測定により、核燃料物質に混合する有機物が完全に分解できたことを確認した。安定化処理後の核燃料物質はSUS製貯蔵容器に収納してバッグアウトし、CPFの貯蔵庫に貯蔵することで一連の安定化処理作業を完了した。今後の廃止措置においても、性状不明な核燃料物質の安定化処理が必要なケースが想定されることから、安定化処理において得られた知見について報告書にまとめる。

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

AA2019-0193.pdf:1.29MB

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2019.103090

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

Waste management in a Hot Laboratory of Japan Atomic Energy Agency, 3; Volume reduction and stabilization of solid waste

中原 将海; 渡部 創; 小木 浩通*; 柴田 淳広; 野村 和則

International Journal of Nuclear and Quantum Engineering (Internet), 13(4), p.191 - 194, 2019/04

日本原子力研究開発機構の高レベル放射性物質研究施設では、高レベル放射性固体廃棄物は減容若しくは安定化処理することになっている。ホットセル内で発生するプラスチック製品は、主に溶融し、減容している。また、金属等の固体廃棄物はバンドソーにより減容している。抽出クロマトグラフィにより発生した使用済の吸着材は、コールド試験により電気炉で加熱することで、有機物質を安定に分解処理できることが確認された。

Waste management in a Hot Laboratory of Japan Atomic Energy Agency, 1; Overview and activities in chemical processing facility

野村 和則; 小木 浩通*; 中原 将海; 渡部 創; 柴田 淳広

International Journal of Nuclear and Quantum Engineering (Internet), 13(5), p.209 - 212, 2019/00

Chemical Processing Facility of Japan Atomic Energy Agency is a basic research field for advanced back-end technology developments with using actual high-level radioactive materials. Most of them were treated properly and stored in the liquid waste vessel, but some were not treated and remained at the experimental space as a kind of legacy nuclear waste, which we must treat in safety and dispose if we continue research activities in the facility. Under this circumstance, we launched a collaborative research project called the STRAD project, which stands for Systematic Treatment of Radioactive liquid waste for Decommissioning, in order to develop the treatment processes for wastes of the nuclear research facility. In this project, decomposition methods of certain chemicals, which have been directly solidified without safety pretreatment but may cause a troublesome phenomenon, is developing and a prospect that it will be able to decompose in the facility by simple method. And solidification of aqueous or organic liquid wastes after the decomposition has been studied by adding cement or coagulants. Furthermore, we treated experimental tools of various materials with making an effort to stabilize and to compact them before the package into the waste container. It is expected to decrease the number of transportation of the solid waste and widen the operation space. The project is expected to contribute beneficial waste management outcome that can be shared world widely.

表面熱伝達率が非均一の場合の水平円柱内固相の融解過程

椎名 保顕; 小木 浩通*; 稲垣 照美*

日本機械学会熱工学コンファレンス2007講演論文集, p.245 - 246, 2007/11

水平円柱内固相が非均一表面熱伝達率の条件下で融解する過程を数値解析により求めるとともに、実験結果と比較した。また、この場合の円柱内レイリー数を評価する手法を示した。非均一表面熱伝達率で融解する場合、円柱内レイリー数が約1000以下では自然対流が形成されても円柱内の支配的伝熱機構は熱伝導となる。しかし、融解が進行し、円柱内レイリー数が約1000を超えると自然対流の影響が現れる。円柱径が大きく、融解の大半の領域で円柱内レイリー数が1000より大きい場合には、円柱内において自然対流が支配的な伝熱機構となる。この場合、融解に及ぼす非均一表面熱伝達率と均一表面熱伝達率の違いは固相底部付近のみに局在され、融解過程は均一表面熱伝達率の場合とほぼ等しくなる。

流れの中におかれた水平円柱内における接触融解熱伝達

椎名 保顕; 根本 寛幸*; 小木 浩通*; 稲垣 照美*

第43回日本伝熱シンポジウム講演論文集, p.415 - 416, 2006/05

固相と伝熱面が非常に薄い液層を介して接触する接触融解は高い熱伝達特性を示すことが報告されている。これを利用して潜熱蓄熱の固相の融解促進を図ることができる。従来、接触融解の研究は伝熱面が等温の場合に限られてきた。しかし、実際の蓄熱・放熱過程では伝熱面は等温ではなく、熱伝達率一定と考えられるため、その場合の接触融解特性を明らかにする必要がある。本研究では、表面熱伝達率一定時の水平円柱潜熱蓄熱カプセルの接触融解熱伝達特性を解析により調べ、実験と比較した。その結果、壁温一定の場合とは異なり、熱伝達率一定の場合には、融解速度は時間とともに増加すること,外部流体のレイノルズ数が高い場合には解析結果と実験結果は比較的よく一致すること等が示された。

円筒カプセル内相変化流体の接触融解解析

椎名 保顕; 小木 浩通*; 稲垣 照美*

日本機械学会東北支部第41期総会・講演会講演論文集, p.83 - 84, 2006/03

水平円柱容器内固相が円柱外側表面から加熱され融解する場合、固相と液相の密度差により、固相が伝熱面と接触する接触融解が生じる。従来の研究では円柱外側表面温度一定の場合が扱われ、接触融解は非常に高い熱伝達が得られることが報告されてきた。しかし実際の伝熱は熱伝達率一定の場合がほとんどである。そこで、熱伝達率一定の場合の接触融解の解析を行い、融解速度,壁温の時間変化等を求めた。融解速度は、アクリル及び銅円柱を用いた実験結果と比較的よく一致した。

放射性廃液中における乳酸の酸化分解処理

荒井 陽一; 渡部 創; 小木 浩通*; 久保田 俊夫*; 野村 和則

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、過去に使用済高速炉燃料の再処理技術開発として、Puの還元剤に乳酸を用いた試験を実施している。試験で発生した放射性廃液中の乳酸の処理方法として、吸着処理や固化処理、分解処理について調査・検討を行った結果、フェントン反応で発生したOHラジカルと反応させて酸化分解する方法が有望と考えられた。乳酸とOHラジカルの反応により、酢酸等のカルボン酸やカルボニル基を有するアルデヒド類, ケトン類が生成し、最終的にはCOにまで分解すると推察した。本報告では、試験廃液中の乳酸の分解に対するフェントン法の適用性を実験的に確認した結果について報告する。試験は2M乳酸と4M硝酸の混合溶液を模擬廃液とし、0.5M Fe溶液と30%過酸化水素溶液を添加して分解処理を行った。処理後の分析から、溶液中の乳酸が分解し、酢酸、ギ酸が生成することを確認した。また、分解処理時に発生するガスの分析から、最終的にCOまで分解されることを確認し、安定な形態に処理することが可能であることを確認した。本試験の結果から、乳酸以外の有機酸含有溶液の廃液処理への応用が可能である有望な方法を見出した。

STRADプロジェクトによる放射性廃液の安定化処理; 研究計画の概要

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

放射性物質取り扱い施設の廃止措置が今後増えていくと考えられる。当該施設において、放射性物質は種々の化学種と混合して使用され、処理しにくい廃液が発生、蓄積されていると予想される。これらの溶液に含まれる化学物質の特性を考慮し、個別に安全な処理方法を検討する必要がある。また、このような放射性廃液はホットセルやグローブボックスといった特殊な環境で使用、保管されることが想定されるため、遠隔操作性や装置に起因した使用上の制限などを加味した操作によって処理を実施しなければならない。原子力機構では、このような溶液の処理に関する知見や経験を蓄積し、将来的に発生する廃液の処理に資するため、放射性物質取扱施設である高レベル放射性物質研究施設(CPF: Chemical Processing Facility)にて保管されている放射性廃液を対象として、施設特有の制約を考慮した処理技術の開発を開始した。本報告では、液体処理の進捗状況、及び共同研究として立ち上げたSTRADプロジェクトについての概要、方針及び今後の展開について紹介する。