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相馬 康孝; 小松 篤史; 上野 文義
Corrosion, 78(6), p.503 - 515, 2022/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)高温水中におけるステンレス鋼の応力腐食割れ(SCC)を理解するためにはすき間部における溶液の性質を、電位(ECP)の関数として理解することが重要である。本研究ではSUS316Lステンレス鋼すき間内の溶液導電率(
)の測定を288
C、8MPa、主要なアニオンとして約10ppbのCl
を含有する水中で行った。のその場測定は、すき間幅15
mおよび奥行き23mmの直方体すき間において、異なるすき間深さ位置に設置した電気化学センサーにより実施した。ECPを-0.49V (vs. standard hydrogen electrode at 288C, 8MPa)から-0.12Vに増加させたところ、は開口部から21mmの距離において12Scm
から160Scmまで上昇した。の上昇は約0.15Vで最大値(約300Scm)を示したのちは電位上昇と共に減少する傾向を示した。本現象は電気化学反応を考慮した有限要素法解析により定量的に再現することができた。すなわち、比較的低電位ではClが主要なすき間内への電気泳動種となり、ECP上昇によりは単調に増加し、同時にpHも低下すると考えらる。一方、ECPが0V近傍を超えると過不働態溶解によって発生したHCrO
もすき間内へ十分な量が泳動する。本化学種はClとは異なり酸化性が強いことから、金属カチオンと反応してそれを酸化沈殿させ、導電率を下げるものと推測された。
小松 篤史
JAEA-Research 2021-019, 24 Pages, 2022/05
JAEA-Research-2021-019.pdf:1.53MB
溶融鉛ビスマス共晶合金(LBE)中における材料の腐食速度を低減するには、酸素濃度を調整することが重要とされており、過去の報告を見ると約10
10
wt%程度に酸素濃度を調整していることが多い。しかし、どの程度の濃度が最適と明言されているわけではなく、この濃度範囲内であっても激しく腐食したとの報告もある。本研究では9Cr-1Mo鋼を例にとり、酸化被膜中およびLBE中の拡散を考慮した腐食モデルを作成し、腐食モデルから推定される腐食抑制策について検討を行った。また、LBE中における9Cr-1Mo鋼の腐食を低減しつつ、流れのあるループ環境における低温部での流路閉塞を防止するための最適酸素濃度の算出を試みた。その結果、LBE中における9Cr-1Mo鋼の腐食形態は、酸化被膜厚さと拡散層厚さの比や、LBE中の鉄濃度、温度等により変化し、その成膜挙動から、緻密被膜生成、沈殿被膜生成、被膜溶解の三つに分類した。腐食を抑制するには、緻密被膜生成条件を維持できるように酸素濃度を調整することが重要であり、そのためにはLBEに浸漬する前に10m程度以上の予備酸化被膜をつける必要がある。従来報告でよく用いられる約1010wt%という酸素濃度は、酸化被膜がある程度成長した場合の最適酸素濃度であり、被膜が薄い場合は、より高い酸素濃度が必要になると推察された。
五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 小松 篤史; 加藤 千明; 坂入 正敏*
防錆管理, 66(4), p.141 - 145, 2022/04
金属腐食は原子スケールにおける電気化学反応を基とする材料劣化現象である。本報では、第一原理計算を用いた金属表面における様々な物性値取得方法を説明する。また第一原理計算を金属腐食研究に応用した例として、金属表面への水素吸着が電位変化に及ぼす影響と水溶液中カチオン原子が金属の耐食性に及ぼす影響について報告する。
五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 加藤 千明; 坂入 正敏*
鉄と鋼, 107(12), p.998 - 1003, 2021/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Metallurgy & Metallurgical Engineering)鋼の大気腐食に対する環境要因の影響を明らかにするために、相対湿度と降雨量を考慮した新たな大気腐食減量予測モデルを開発した。開発モデルを用いて、宮古島市,銚子市およびつくば市の年間大気腐食減量の計算シミュレーションを行った。計算シミュレーションによる腐食減量は各地点における実測値と良い一致を示した。各地点での腐食重量減量は、飛来海塩量,相対湿度、および降雨の影響を大きく受けることが分かった。
五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 加藤 千明; 坂入 正敏*
防錆管理, 65(10), p.365 - 370, 2021/10
大気腐食に関連する重要な環境因子である飛来海塩量,気温,相対湿度,降雨を考慮した新たな解析モデルを開発した。大気腐食減量についてシミュレーション予測値と実測データを比較することで開発モデルの妥当性を検証した。また軒下曝露条件および屋外曝露条件における大気腐食減量についてシミュレーション予測値と実測データと比較した結果、降雨による表面洗浄効果によって大気腐食減量が強く抑制されることを確認した。
大内 和希; 小松 篤史; 鷹尾 康一朗*; 北辻 章浩; 渡邉 雅之
Chemistry Letters, 50(6), p.1169 - 1172, 2021/06
被引用回数：1 パーセンタイル：6.77(Chemistry, Multidisciplinary)ウランを電極活物質として用いるレドックスフロー電池を構築するためにイオン液体-DMF混合溶媒中での塩化ウラン(IV)の電気化学挙動を調べた。結果としてレドックスフロー電池のアノード反応として利用可能である準可逆なU
/U
対を見出した。
五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 本岡 隆文*; 上野 文義; 山本 正弘
Corrosion Science and Technology, 20(3), p.105 - 111, 2021/06
セルオートマトン法を用いてステンレス鋼の粒界腐食現象を模擬する3次元計算モデルを構築した。計算モデルでは、バルク,結晶粒界(GB)、および溶液セルの3種類のセルで構成される。開発モデルを用いて、腐食時の表面粗さとGBの溶解速度の分散との関係を検証した。解析により、GBの溶解速度分布を採用したモデルによって計算された表面粗さが、GBの溶解速度一定とした場合よりも大きいことを明らかにした。解析によって得られた断面は、腐食試験によって得られた断面をよく再現していた。これらの結果は、腐食中の表面粗さが腐食速度の分布に関係していることを示している。
菅原 隆徳; 小松 篤史
JAEA-Research 2020-016, 44 Pages, 2021/01
JAEA-Research-2020-016.pdf:2.94MB
液体鉛ビスマス共晶合金(LBE)を用いた原子炉システムでは、酸素濃度を制御することにより、LBEによる鋼材腐食を防ぐ必要がある。本研究では、LBE冷却型加速器駆動核変換システム(ADS)について、そのプラントで用いられる酸素消費量の評価を行った。評価は、実験に基づく酸化被膜厚さの評価式を用い、その厚さから酸素消費量を評価した。その結果、燃料集合体の発熱部については、2サイクルの炉内滞在で、最大で約35[m]の酸化被膜が作られ、ビーム窓については、1サイクルの運転で約20[m]の酸化被膜が作られることがわかった。これらの結果から求めたサイクルあたりの酸素消費量は、燃料集合体全体とビーム窓それぞれで、25[kg]と0.3[kg]となり、プラント全体としては約30[kg]となった。最終的な結果として、JAEA-ADSでは、定格運転時3-4[g/h]、ピーク時約150[g/h]の酸素を供給でき、1サイクル(=1年間)約30[kg]、40年間で約1200[kg]を供給できる酸素供給装置が必要となる。
山本 正弘; 入澤 恵理子; 五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 加藤 千明; 上野 文義
Proceedings of Annual Congress of the European Federation of Corrosion (EUROCORR 2019) (Internet), 5 Pages, 2019/09
核燃料再処理溶液中で粒界腐食現象を評価した。腐食速度は初期に徐々に増加し、その後定常値に達する。これは初期には粒界部の腐食が進み、その後粒界全体が腐食して粒の脱離が発生するためである。定常的な腐食速度は粒界部の腐食と粒子の脱離を足し合わせた値になる。腐食した試料の表面や断面の観察より、粒界腐食速度は、粒界と粒内の腐食速度の比が重要なパラメータとなり、この比率は個々の粒界ごとに分布が存在していることを明らかにした。以上の結果はセルオートマトン法を用いた粒界シミュレーションモデルに反映された。今回はこれらの結果を報告する。
相馬 康孝; 小松 篤史; 上野 文義
材料と環境, 67(9), p.381 - 385, 2018/09
高温高圧高純度水中におけるステンレス鋼のすき間内で発生する局部腐食現象のメカニズムを解明するため、すき間内溶液の電気伝導率をIn-situ測定する手法(センサー)を開発し、すき間内環境と局部腐食との関係を分析した。センサーは、高純度アルミナで絶縁した直径約250mのステンレス鋼製電極をすき間形成材に埋め込み、電気化学インピーダンス法により、電極直下における局部的な溶液の電気伝導率、
を取得するものである。SUS316Lステンレス鋼のテーパー付きすき間内に複数のセンサーを設置し、温度288C、圧力8MPa、純酸素飽和した高純度水中において、の時間変化を100h計測した。すき間幅約59.3mの位置ではは8-11S/cmであり、試験後に局部腐食は見られなかった。一方、すき間幅約4.4mの位置におけるは、実験開始直後から上昇を続け、約70hで最大値約1600S/cmを示し、試験後にこの位置近傍で粒界を起点とした局部腐食が発生したことを確認した。の最大値約1600S/cmは熱力学平衡計算によりpH約3-3.7に相当した。以上のことから、バルク水が高純度であってもすき間内においては溶液の酸性化が進行し、その結果、局部腐食が発生したと結論された。
近藤 正聡*; 大久保 成彰; 入澤 恵理子; 小松 篤史; 石川 法人; 田中 照也*
Energy Procedia, 131, p.386 - 394, 2017/12
被引用回数：6 パーセンタイル：95.25(Energy & Fuels)鉛合金冷却高速炉の空気侵入事故におけるPb合金冷却材の化学的挙動を、種々の組成のPb合金の熱力学的考察および静的酸化実験によって調べた。鉛ビスマス(Pb-Bi)合金の性的酸化試験の結果、空気中の773KではPbOが優先的に形成され合金中からPbが減少したが、Biはこの酸化挙動には関与しなかった。その後Biが濃縮するとPb-Bi酸化物の他Bi
O
が形成された。合金の酸化速度は鋼の酸化速度よりもはるかに大きく、合金中のPb濃度が高いほど大きくなった。Pb-Bi合金とステンレス鋼との共存性は、合金中のPb濃度が低くなると悪化した。合金中のBi組成によって溶解タイプの腐食が促進されたためである。一方、Pb-Li合金は、LiPbOおよびLiCOを形成しながら酸化が進行し、合金からLiが減少した。冷却材のこれらの酸化物は、空気侵入事故時の原子炉冷却系の酸素濃度増加後に低温領域で生成すると考えられる。
Adhi, P. M.*; 大久保 成彰; 小松 篤史; 近藤 正聡*; 高橋 実*
Energy Procedia, 131, p.420 - 427, 2017/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.03(Energy & Fuels)固体電解質のイオン伝導度が不十分であると、酸素センサの出力信号が低温側で理論値からずれると考えられるため、Ag/空気および液体Bi/Bi/BiOをそれぞれ基準電極(RE)に用いた酸素センサについて、300450Cの低温LBEにおいて電気化学インピーダンス分析(EIS)を行い、電極-電解質界面における電荷移動反応インピーダンスを調べた。その結果、いずれのセンサーも良好に動作し、300450Cで使用できることがわかった。Bi/Bi/BiO REは、Ag/空気REよりも低いインピーダンスを有する。したがって、低温領域では、Bi/Bi/BiO REを用いた酸素センサーの応答時間は、Ag/空気REの酸素センサーよりも速いことがわかった。
-ray irradiated neutral water condition山本 正弘; 小松 篤史; 佐藤 智徳; 中野 純一; 上野 文義
Proceedings of 17th Asian Pacific Corrosion Control Conference (APCCC-17) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2016/01
福島第一原子力発電所では、事故後の廃止措置が鋭意進められているが、最終的には30年以上の時間がかかると考えられている。その間、燃料などを内含する格納容器の健全性を維持することは非常に重要である。格納容器は炭素鋼でできているが、現在は窒素ガスを注入しているため腐食は大幅に緩和されている。しかしながら、格納容器内には多くの放射性物質が内包されており、これらからの線による腐食の影響が懸念される。そこで、炭素鋼の腐食への放射線影響を評価するために、線照射試験と実験室での電気化学試験で腐食量の予測を試みた。その結果、炭素鋼の腐食は、放射線分解で生成する酸素と過酸化水素量で推定できること、腐食速度は試験初期には大きいが時間経過後には定常値に近づき、その値を元に予測可能であることが明らかになった。
-ray irradiated condition山本 正弘; 佐藤 智徳; 小松 篤史; 中野 純一; 上野 文義
Proceedings of European Corrosion Congress 2015 (EUROCORR 2015) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2015/09
福島第一原子力発電所では、廃炉に向かう取り組みが進められているが、これは30年もかかる事業である。原子炉の健全性をこの期間中保つためには、一部で使用されている炭素鋼の腐食劣化が大きな課題である。核燃料デブリなどの放射線の影響下での腐食を明らかにするために
Coを用いた線照射下での腐食試験を実施した。試験より、放射線の線量率の上昇に伴い炭素鋼の腐食量が増加し、同様に酸化剤の生成量も増加することが分かった。この結果をもとに、放射線下での炭素鋼の腐食速度予測手法を提案した。
小松 篤史; 塚田 隆; 上野 文義; 山本 正弘
Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 4 Pages, 2015/05
希釈人工海水中における炭素鋼の腐食速度に及ぼす溶存酸素と過酸化水素の影響について調査した。酸素と過酸化水素の拡散係数と定常拡散層厚さを電気化学的方法により測定し、拡散限界電流を求めた。また、酸素と過酸化水素が存在する323Kの希釈人工海水中で炭素鋼の腐食試験も実施した。323Kにおいて過酸化水素の拡散係数は酸素の約0.8倍であり、定常拡散層厚さは同程度であった。同濃度で比較すると過酸化水素の拡散限界電流は酸素の約0.4倍と求まった。重量減測定より求めた炭素鋼の腐食速度を、酸素濃度に過酸化水素濃度の0.4倍を加えた値で整理すると良い相関関係が得られた。
radiolysis on pit initiation of Zircaloy-2 in artificial seawater本岡 隆文; 小松 篤史; 塚田 隆; 山本 正弘
JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 18, 2015/03
人工海水でのジルカロイ2の孔食発生に対する線照射による水質変化の影響を調査した。人工海水への線照射により生成した過酸化水素が不動態被膜を形成し、その不動態被膜により孔食発生が困難になっていることを、溶液分析、電気化学試験並びに表面分析の結果から明らかにした。
五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 本岡 隆文; 上野 文義; 山本 正弘
Proceedings of 19th International Corrosion Congress (19th ICC) (CD-ROM), 7 Pages, 2014/11
ステンレス鋼の粒界腐食進展を模擬するための、セルオートマトン法を用いた3次元計算モデルの開発を行った。粒界腐食の表面粗さと粒界腐食速度分布の分散との間の関係について検証をするため、開発モデルを用いて均一の粒界腐食速度及び分布した粒界腐食速度を設定した粒界腐食シミュレーションを行い、表面粗さの比較を行った。その結果、分布した粒界腐食速度を設定した場合の腐食表面の粗さは均一の粒界腐食速度を設定した場合と比べて表面が粗くなることが明らかとなった。また、分布した粒界腐食速度を設定した場合の粒界腐食断面図から見られる表面粗さを腐食試験の断面写真と比較した結果、同様の傾向が見られることがわかった。これらの結果は、粒界腐食速度の分布は粒界腐食表面の粗さに影響を及ぼすことを示している。
-ray irradiation on corrosion of low alloy steel in neutral water山本 正弘; 中野 純一; 小松 篤史; 佐藤 智徳; 塚田 隆
Proceedings of 19th International Corrosion Congress (19th ICC) (CD-ROM), 6 Pages, 2014/11
福島第一原子力発電所事故対応において、圧力容器や格納容器の腐食が重要な課題である。現状不確定な要因としてこれらの金属の腐食に対する放射線の影響がある。そこで、線照射下でのこれらの金属の腐食試験を実施した。また、試験後の酸素や過酸化水素量も測定した。試験結果より、放射線の影響で腐食量が増加すること、また腐食と酸素や過酸化水素の量が対応していることが明らかになった。さらに、電気化学的試験より、過酸化水素の拡散係数は酸素の0.75倍であり、酸素と過酸化水素量より腐食速度が予測可能であることが分かった。
上野 文義; 小松 篤史; 五十嵐 誉廣; 山本 正弘
Proceedings of European Corrosion Congress 2014 (EUROCORR 2014) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2014/09
本報告では、沸騰硝酸中でのステンレス鋼の粒界腐食挙動を理解するため、粒界での微量のリン偏析が粒界腐食進展に及ぼす影響について検討した。超高純度310ステンレス合金(310EHP)にリンを添加し、硝酸中で腐食試験を行うとともに、粒界のリン濃度を3次元アトムプローブを用いて分析した。粒界のリンの分布と粒界腐食進展関係を調べるためにセルオートマトン法を用いた計算解析を行った。その結果、リンが約1.4at%程度に偏析することによって粒界腐食が顕著になることを明らかにした。また、開発した計算解析法により、リン分布の影響による粒界腐食の変化を再現できることを示した。
radiolysis on pit initiation of zircaloy-2 in water containing sea salt本岡 隆文; 小松 篤史; 塚田 隆; 山本 正弘
Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.987 - 995, 2014/07
被引用回数：8 パーセンタイル：53.31(Nuclear Science & Technology)We investigated the effect of radiolysis on pit initiation of zircaloy-2 in water containing sea salt. Changes in the composition of water containing sea salt were analyzed as well, both before and after -ray irradiation. The characteristics of the resultant oxide films formed on zircaloy-2 were evaluated by X-ray photoelectron spectroscopy and electrochemical impedance spectroscopy. The experimental results showed that the pitting potential under irradiation was slightly higher than that under conditions in which no radiation was present, and that the pitting potential decreased with increasing chloride concentration in the presence as well as the absence of radiation. Solution analyses for water containing sea salt showed that hydrogen peroxide was generated by irradiation. The oxide film was composed of zirconium oxide and was made thicker during the irradiation. Under -ray irradiation, the zircaloy-2 surface with an oxide film formed by radiolysis products was found to be resistant to pitting in the presence of chloride.
