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岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 嶋村 圭介*; 小林 秀和; 永井 崇之; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*
Journal of Nuclear Materials, 570, p.153962_1 - 153962_13, 2022/11
モリブデンの溶解度を高める効果があるリンを含む模擬核廃棄物ガラス試料を作製し、放射光X線吸収微細構造(XAFS)分析によりいくつかの構成元素を、ラマン分光分析によりその配位構造を分析した。分析では、リンの添加量や廃棄物積載率の違いによる局所構造および化学状態の変化を系統的に調べた。その結果、最大廃棄物量30wt%(MoO 1.87mol%に相当)においても、モリブデン酸塩化合物による結晶相は観察されなかった。廃棄物充填率を上げると酸化が進行し、リンを添加すると還元が進行した。さらに、それらの酸化と還元の効果が相殺されるケースもみられた。特定元素の周辺局所構造は、主に廃棄物充填率の影響を受けるZn、廃棄物充填率とリン添加の両方の影響を受けるCe、どちらの影響も受けないZr元素に分類された。Moと他の元素の分析結果の比較から、添加したリンは遊離されたPO構造単位として存在し、モリブデン酸イオンに配位するアルカリ金属を奪い取っている可能性があると考えられた。
朝日 良光; 嶋村 圭介*; 小林 秀和; 小高 亮
JAEA-Technology 2021-026, 50 Pages, 2022/03
東海再処理施設では、使用済み核燃料の再処理に伴い発生した高レベル放射性廃液のガラス固化処理を、ガラス固化技術開発施設(Tokai Vitrification Facility; TVF)に設置した液体供給式直接通電型セラミック溶融炉(Liquid-Fed Ceramic Melter; LFCM)方式のガラス溶融炉にて行っている。LFCM方式のガラス溶融炉では、廃液に含まれる白金族元素の酸化物が析出して溶融ガラスの粘性が高まることで、溶融ガラスを流下し尽くした後にも粘性の高いガラスが炉内底部に残留する傾向がある。これがガラスの通電加熱特性に影響するのを防ぐため除去する必要があるが、この作業には時間を要する。固化処理を早期に完了するため、日本原子力研究開発機構では、白金族元素の炉内への蓄積量低減をねらった新しい炉へ更新する計画である。これまでの設計プロセスから、次期溶融炉の炉底・ストレーナ形状について複数の候補形状が考案されており、本報では、それらの中から、運転操作性や白金族元素粒子の排出性が現行溶融炉と同等以上の性能を持つ次期溶融炉の炉底・ストレーナ形状を選定する。はじめに、考案された3種類の炉底形状に対し、ガラス固化体1本分を製造する溶融炉の運転について3次元熱流動計算を用いてシミュレートし、溶融炉内のガラス温度分布の推移を比較した。これらの結果に溶融炉としての技術的・構造的な成立性を加味し、次期溶融炉の炉底形状には傾斜角45の円錐形状を採用した。次に、5種類のストレーナ形状について3次元のCFD計算を用いて流路抵抗と炉底付近に滞留する高粘性流体の排出割合を見積もり、それぞれ、現行炉と同等以上の性能を持つことを確認した。また、アクリル製の炉底形状模型を用いたシリコーンオイルを充填・流下する実験を行い、流下中の流動場には流動抵抗を生じさせる渦が発生しないことを確認した。また、レンガ片による流下ノズル閉塞防止機能が十分な性能を持つことを確認した。これらの結果を踏まえてストレーナ形状を選定した。
岡本 芳浩; 小林 秀和; 塩飽 秀啓; 捧 賢一; 畠山 清司*; 永井 崇之
Journal of Non-Crystalline Solids, 551, p.120393_1 - 120393_8, 2021/01
被引用回数:3 パーセンタイル:32(Materials Science, Ceramics)模擬廃液を含有した鉄リン酸ガラス試料におけるルテニウムの化学状態を、X線吸収微細構造(XAFS)およびイメージングXAFSによって調べた。EXAFS分析の結果、30mol%FeO-POベースガラスに、廃棄物成分が10wt.%以下の場合では、ルテニウムがガラス相に含まれることを示唆された。他の試料では、ルテニウムは、主に結晶性RuOとして存在することが確認された。イメージングXAFS分析からは、RuOの析出が確認されたが、全ての試料において、大きさ50m以下の小さいものであった。ホウケイ酸ガラス系で観察されるような、RuOの凝集体は、本研究における鉄リン酸ガラス試料では確認されなかった。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*
KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08
中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。
永井 崇之; 小林 秀和; 嶋村 圭介; 大山 孝一; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*
JAEA-Research 2018-005, 72 Pages, 2018/09
ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、リン添加ホウケイ酸ガラスを原料ガラスに用いて模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によりガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造を評価した。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*
Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00
本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含有させたウランの化学状態を把握するため、ウラン含有ガラス試料のXAFS測定を実施した把握することを目的に実施した。アルゴン-酸素混合ガス掃気条件で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランは、原料ガラス成分のSi/Bモル比を多少変動しても6価状態にある。また、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランが還元されるものの、一部はUOとしてガラス相から析出する可能性がある。
永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*
JAEA-Research 2017-005, 54 Pages, 2017/06
ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中のホウ素(B)や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によるガラス試料中のB及び廃棄物成分の局所構造を評価した。BのK吸収端XAFS測定において、薄板状の試料を用いて良好なXANESスペクトルが得られることを確認し、原料ガラスに廃棄物成分を添加するとB-Oの3配位sp構造(BO)割合が減少して4配位sp構造(BO)割合が増加することを明らかにした。また、組成のSiO/BO比の低下又は(SiO+BO)/AlO比の上昇によって、BO割合が増加しBO割合が減少すること、POの添加によって、BO割合が減少しBO割合が増加することを明らかにした。廃棄物成分のXAFS測定において、BO含有率が高い組成ほどセリウム(Ce)原子価が還元されること、原料ガラスへPOを添加するとCe原子価が還元されることを確認した。またイメージング測定により、ガラス中に析出するRu化合物の状況は組成のBO含有率を変えても変わらなかった。本研究は、資源エネルギー庁より日本原子力研究開発機構が受託した次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」の一つとして実施した。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩
Photon Factory Activity Report 2016, 2 Pages, 2017/00
本研究は、鉄リン酸ガラス原料の出発物質である酸化鉄(FeO)と正リン酸(HPO)の混合物を試料とし、鉄リン酸ガラス原料の調製過程における鉄(Fe)の原子価状態を評価するため、加熱装置を用いた放射光XAFS測定によりFe-K吸収端XANESスペクトルを観察した。本報は、放射光XAFS測定実験の状況及び得られた結果を報告する。
永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*; 内山 孝文*; 岡田 往子*; 根津 篤*; et al.
JAEA-Research 2016-015, 52 Pages, 2016/11
本研究は、資源エネルギー庁の次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」として、バナジウム(V)含有模擬廃棄物ガラスを対象に、放射光XAFS測定によりガラス原料に内包された廃棄物成分元素の局所構造を評価した。本研究で得られた成果を、以下に列挙する。(1)バナジウム(V)は、組成に関係なく比較的安定な4配位構造と考えられ、ガラス原料フリットではVがガラス相に存在する可能性が高い。(2)亜鉛(Zn), セリウム(Ce), ネオジム(Nd), ジルコニウム(Zr), モリブデン(Mo)はガラス相に存在し、Ce原子価はガラス組成によって3価と4価の割合に差が認められた。(3)ルテニウム(Ru)はガラス相からRuOとして析出し、ロジウム(Rh)は金属と酸化物が混在し、パラジウム(Pd)は金属として析出する。(4)高温XAFS測定を行ったZrとMoの結果、ガラス溶融状態におけるZr, Moの局所構造の秩序が低下する傾向を確認した。(5)ガラス溶融炉温度1200Cの条件で、模擬廃棄物ガラスの高温XAFS測定を行い、今後、試料セルの形状等の最適化を図ることで、良質な局所構造データ取得が期待できる。
天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; Jantzen, T.*; Hack, K.*
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1467 - 1475, 2016/10
被引用回数:2 パーセンタイル:28.38(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生した汚泥(スラッジ)の廃棄体化技術候補の一つとして、ガラス固化法に着目し、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いたスラッジ固化処理の適用性について検討を行っている。同検討を進めるにあたり、解析に必要とされる熱物性等のデータを充実させる必要があるが、高温雰囲気において、さまざまな成分と組成のIPG及び模擬廃棄体を作製し、それぞれに対して、多くの物性値を測定することは、時間と困難さを伴う作業となる。よって、理論解析により対象物質の挙動を推測することにより試験件数を減らし、データ取得を行った方が合理的である。本報では、既知の実験状態図から、CALPHAD法により熱力学的諸量を推算し、得られた結果を利用してIPG及び廃棄体の計算状態図を作成するとともに、同状態図から読み取ることのできる均質融体を形成するための情報と実験値との比較評価を行い、計算状態図の妥当性を確認することができた。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
Photon Factory Activity Report 2015, Part B, 2 Pages, 2016/00
ホウケイ酸ガラスの中性子照射による影響を調査するため、中性子照射後のガラス試料をラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価した。その結果、照射によってSi-O架橋構造や含有元素原子価が変化することを確認した。
小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/09
福島第一原子力発電所での汚染水処理により生じたスラッジの廃棄体化候補技術として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体による固化法の適用性を検討している。本報では、スラッジに含まれる海水成分であるNaClのIPG媒体への充填挙動及びガラス物性を評価するため、100g規模の基礎試験を行った。試験の結果、IPG媒体に対してNaO及びClを約19及び15mol%まで充填できた。NaCl成分の充填によりガラスの架橋構造の分断が生じることで、ガラス転移温度及び結晶化開始温度が低下する傾向が認められた。化学的耐久性については、FeO濃度が高いIPG媒体を用いることでホウケイ酸塩系の高レベルガラスの1/10程度の浸出速度となることがわかった。
天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*
Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/09
東日本大震災で被災した原子炉の冷却に使用している大量の水は、放射性物質で汚染しているため、汚染水の浄化方法や浄化によって発生した廃棄物の安定化法について、国内でさまざまな取り組みがなされている。ここでは、発生した廃棄物の中、BaSOを主成分とするスラッジを対象として、鉄リン酸ガラスを媒体として、スラッジの廃棄体化について検討を行っている。これまでの研究の結果、ストロンチウム核種を含有するBaSOスラッジの廃棄体化に鉄リン酸塩ガラスが十分に機能することが判明した。
小林 正起*; 石田 行章*; Hwang, J. I.*; Song, G. S.*; 藤森 淳; Yang, C. S.*; Lee, L.*; Lin, H.-J.*; Huang, D.-J.*; Chen, C. T.*; et al.
New Journal of Physics (Internet), 10, p.055011_1 - 055011_15, 2008/05
被引用回数:15 パーセンタイル:64.43(Physics, Multidisciplinary)The electronic structure of the Cr ions in the diluted ferromagnetic semiconductor ZnCrTe (=0.03 and 0.15) thin films has been investigated using X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) and photoemission spectroscopy (PES). The line shape of the Cr XMCD spectra is independent of , , and , indicating that the ferromagnetism is originated from the same electronic states of the Cr ion. Cluster-model analysis indicates that the ferromagnetic XMCD signal is originated from Cr ions substituted for the Zn site. The Cr partial density of states extracted using Cr resonant PES shows a broad feature near the top of the valence band, suggesting strong ,- hybridization. Based on these findings, we conclude that double exchange mechanism cannot explain the ferromagnetism in ZnCrTe.
小林 秀和; 捧 賢一; 薄井 康史; 菖蒲 康夫; 塩月 正雄
no journal, ,
東海ガラス固化技術開発施設(TVF)における高レベル放射性廃液組成に関して、非放射性の模擬廃液を用いた基礎試験及び小型溶融炉による固化処理試験により、ガラス固化体中の廃棄物含有率を現状の標準値である25wt%から30wt%程度まで高められる技術的見通しを得た。なお、本研究は原子力機構と電気事業者11社及び日本原燃との共同研究にて実施しているものである。
三浦 昭彦; 小林 秀和; 菖蒲 康夫; 塩月 正雄; Weisenburger, S.*; Roth, G.*
no journal, ,
ガラス固化プロセスにおける硫酸塩の相分離(イエローフェーズ)に関する基礎試験を実施した。この結果、析出物の主成分が硫酸ナトリウムであること、ガラス原料及び模擬ガラス固化体への溶解度及びその温度依存性を確認した。また、硫酸ナトリウムはガラスとの反応で分解され、溶解度が時間とともに減少する傾向があることを確認した。
狩野 茂; 小林 秀和; 山下 照雄; 捧 賢一
no journal, ,
先進サイクルシステムにおいて発生が予想される高レベル放射性廃液に対する現行固化技術であるホウケイ酸ガラス固化の適用性について、ルツボによる非放射性固化ガラス試料を作製することにより確認した。高含有化に伴いMo含有率が増加していくが、廃棄物含有率2030wt%においてはMo固溶上限以下であり、均質な固化ガラスが得られる組成範囲内に収まる見通しが得られた。しかしながら廃棄物含有率が30wt%を超えると、Mo固溶上限に近づき、35wt%においては上限を超え、Mo酸塩が析出しやすい領域に至ってしまうことがわかった。Moの含有量を分離等により低減させることができれば30wt%超の高含有化を達成でき、廃棄体発生量をさらに減少させることが可能であることがわかった。
西原 健司; 大井川 宏之; 中山 真一; 藤原 武; 小林 秀和; 狩野 茂; 捧 賢一; 山下 照雄; 小野 清; 塩谷 洋樹
no journal, ,
先進FBR燃料サイクルにおいて、Sr-Csの分離とMA核変換をそれぞれ導入する/しない場合のHLWの貯蔵施設と処分場の縮小効果をコストとともに評価した。その結果、処分場を小さくするためには、Am発熱のため、MA核変換が不可欠であることが示された。また、分離と核変換の導入によって、TRU処分場相当の非常に小さな処分場が実現することがわかった。その場合のコストは他の場合よりも小さく、分離工程や核変換のためのコスト増を緩和する。なお、本研究は、資源エネルギー庁の公募事業「先進的地層処分概念・性能評価技術高度化開発」において実施したものである。
小林 秀和; 狩野 茂; 山下 照雄
no journal, ,
将来の先進サイクルシステムで想定される高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる相分離誘因元素であるモリブデン等を分離した廃液組成に対するホウケイ酸ガラス固化試験を行い、均質な固化が可能となる組成範囲等を明らかにした。試験の結果、モリブデン分離後のHLLW組成に対するホウケイ酸ガラス固化の適用範囲を体系的に把握するとともに、均質な固化ガラスが得られる上限の廃棄物含有率の目安値としては、35から40wt%程度となる見通しが得られた。また、先進サイクルシステムにおいて想定されるガラス固化体組成を模擬した固化ガラスの浸出率を測定し、現行標準ガラス固化体と同等のオーダを示すことを確認した。
鈴木 達也*; 金敷 利隆*; 野村 雅夫*; 藤井 靖彦; 小林 秀和; 狩野 茂; 山下 照雄
no journal, ,
ガラス固化体の原料として吸水性のあるガラスビーズに着目し、その製法を検討している。本報告ではまずナトリウムが入っていない比較的軟化点の高いガラス原料を粉末化し、これを焼結することによって吸水性のあるガラスビーズを製作した。また試作したガラスビーズの吸水性を観察した。