Advanced-ORIENT cycle project; Summary of phase I fundamental studies

小山 真一; 鈴木 達也*; 小澤 正基*; 黒澤 きよ子*; 藤田 玲子*; 三村 均*; 岡田 賢*; 森田 泰治; 藤井 靖彦*

Procedia Chemistry, 7, p.222 - 230, 2012/00

https://doi.org/10.1016/j.proche.2012.10.037

先進オリエントサイクルは、高速炉サイクルに基づく使用済燃料中に含まれる核種の分離,変換,利用にかかる三位一体の概念であり、イオン交換法(IXC)と触媒的電気化学手法(CEE法)を用いた分離手法と安全性研究を中心に2006年から2011年にかけて研究を行った(Phase I計画)。最初のナノ吸着剤によるIXC(I)課程で、模擬高レベル廃液より90%以上のCsを回収した。次に3級ピリジン樹脂(TPR)による塩酸及び硝酸環境下での分離IXC(II, III, IV)課程で、照射済燃料から白金属元素,希土類、さらにAm及びCmの分離・回収を可能とした。特に塩酸環境下においてCEE法により白金族及びTcの分離が可能であることを明らかにした。さらに、CEE法で分離した白金族を電極として水素製造条件が向上することを明らかにした。塩酸環境下での構造材選択のため、ハステロイ-Bは室温で、タンタルは90Cまでの高濃度塩酸環境において耐食性があることを確認し、またTPRの硝酸環境における熱化学的な安定性を検証した。これらラボスケールでの研究成果に基づいて、次のPhaseへの課題を明らかにした。

Current status and future plans of advanced ORIENT cycle strategy

小山 真一; 鈴木 達也*; 三村 均*; 藤田 玲子*; 黒澤 きよ子*; 岡田 賢*; 小澤 正基

Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.980 - 987, 2011/09

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2011.04.018

先進オリエント計画の一環として、塩酸及び硝酸環境での分離にかかわる個別の基礎研究を実施した。ナノ吸着剤であるAMP-SG(D)とD18C6-MCにより、それぞれCsとSrの高い選択的分離性能を確認した。TPR(3級ピリジン樹脂)は希塩酸条件においてPdとTcをよく吸着した。希少元素FPのCEE(触媒的電解)の実証を行い、模擬高レベル廃液から希少元素FPが電着した白金電極の形成を実証し、その電極を用いて電気化学的な水素製造特性を示した。工学実証のための構造材選択ため、ハステロイ-Bは室温で、Taは90Cで高濃度塩酸環境において耐食性があることを確認した。実際の分離プロセスで使用する際、塩酸と硝酸環境におけるTPRの熱化学的な安定性を検証した。これらラボスケールでの実験結果に基づいて、最適化のための課題が明らかとなった。

From waste to resource; Nuclear rare metals as a dream of modern alchemists

小山 真一; 鈴木 達也*; 小澤 正基

Energy Conversion and Management, 51(9), p.1799 - 1805, 2010/09

https://doi.org/10.1016/j.enconman.2009.11.013

Fission reaction of U will create more than 40 elements and 400 nuclides. Among them, Ru, Rh, Pd (light Pt-G), Tc, Mo, Cs, Sr and Lns etc. are truly rare metals but rich in the FBR spent fuel as Nuclear Rare Metals (NRM). Different missions assigned due to the different radioisotopic properties to each NRM. In modern utilization of the NRM, the first step is the separation of them from high level liquid wastes, where catalytic electrolytic extraction (CEE) method would be applicable. The paper suggests the reality on the recycle of NRM, with a recommendation to use light Pt-G and Tc as hydrogen production catalysts after proper stockpile.

Adv.-ORIENT cycle; Its scientific progress and the engineering feasibility

小澤 正基; 鈴木 達也*; 小山 真一; 山岸 功; 藤田 玲子*; 岡田 賢*; 蓼沼 克嘉*; 三村 均*; 藤井 靖彦*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1117 - 1126, 2009/09

Feasibility studies on Adv.-ORIENT Cycle are progressed allowing to use hydrochloric acid as well as nitric acid. Tertiary pyridine resin enabled to separate MA/Ln and then Am/Cm precisely from the irradiated nuclear fuel, and very pure Am and Cm products were recovered. Catalytic electrolytic extraction of RMFP(Rare Metal Fission Product) was verified. RMFP-deposit electrodes made from simulated HLLW showed high catalytic reactivity on electrolytic production of hydrogen. Hastelloy-B and Ta were confirmed their anti-corrosiveness in highly concentrated hydrochloric acid media. Thermo-chemical stability for Tertiary Pyridine Resin was verified in either HCl or HNO media toward its practical use in the reprocessing. The separation and utilization of RMFP in spent fuel would not only open a new direction in fuel cycle mission, but also improve the existing process performance of reprocessing, vitrification and the repository tasks.

Potentiality and reality on recycle of nuclear rare metals as a new resource for the next generation

小澤 正基; 小山 真一; 鈴木 達也*

Proceedings of R'09 Twin World Congress (CD-ROM), 8 Pages, 2009/09

Toward the ultimate minimization of the ecological risks originated in spent nuclear fuel recycling, a new fuel cycle paradigm was proposed. Basic researches have been actualized under the flame of Adv.-ORIENT Cycle strategy. The strategy will cover the recycle of some specific fission products as well as the enhanced P&T of all of actinides and long-lived fission product (LLFP). Among such, Ru, Rh, Pd (light PGM), Tc, Mo, Cs, Sr and Lns are newly categolized as nuclear rare metal (NRM), and thus considered as the second product of Adv.-ORIENT Cycle. Each NRM has own success scenario for their utilization. IXC and CEE will be major tool to separate such NRM from radioactive wastes. The extensive separation of NRM (along with actinides and LLFP) would not only open a new direction in fuel cycle missions, but also improve radioactive waste management either in the existing reprocessing and vitrification, or the repository tasks.

Safety research of multi-functional reprocessing process considering nonproliferation based on an ion-exchange method

小山 真一; 小澤 正基; 岡田 賢*; 黒澤 きよ子*; 鈴木 達也*; 藤井 靖彦*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1530 - 1536, 2007/09

イオン交換法に基づく簡易な分離プロセスを提案した。その溶離液には、塩酸,硝酸及びメタノールを用いる。本プロセスの工学展開には、安全な運転条件を確立しておく必要がある。構造材料に対する塩酸の腐食試験により、タンタル, ジルコニウム, ニオブ及びハステロイが良好な耐食性を示した。また、イオン交換樹脂と硝酸・メタノールの爆発安全にかかわる研究の結果、150C以上の乾燥条件において、その反応性に留意すべきであることがわかった。

Strategic recycling of fission products in nuclear fuel cycle as for hydrogen production catalyst

小澤 正基; 藤田 玲子*; 小山 真一; 鈴木 達也*; 藤井 靖彦*

Proceedings of 9th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation, p.315 - 324, 2007/00

核燃料サイクルにおける希少金属核分裂生成物の分離・回収のため、触媒的電解採取(CEE)法を研究開発している。放射性廃液中のPdイオンはそれ自身効率よく回収されるとともに共存イオン、RuNO, ReO, TcO、等に対しメディエータ(Pd)及びプロモータ(Pd)としてそれらの析出を促進する。CEE法により製造した4元系の電極触媒はアルカリ水あるいは人工海水の電解水素製造プロセスにおいて白金電極の2倍程度の高活性を示した。触媒活性の支配元素は主としてRu他であり、Pdは「造粒剤」の役割を果たすと考えられた。CEE法並びにイオン交換クロマト法を主分離法とし、高度にアクチニドや核分裂生成物を分離する「先進オリエントサイクル」は、物質の核変換・利用により放射性廃棄物の大幅な低減に寄与することができる。

内容器式高周波溶融炉による溶融固化処理技術に関する確証試験

小澤 達也; 宮本 泰明; 須藤 誠; 青山 佳男; 山口 大美

JAEA-Technology 2006-050, 88 Pages, 2006/11

JAEA-Technology-2006-050.pdf:14.49MB

TRU廃棄物のうち、金属や非金属といった不燃性の雑固体廃棄物を対象とした減容処理プロセスの一つとして、溶融固化処理技術が挙げられる。溶融固化処理技術は、これまでに発電所から発生する低レベル放射性廃棄物などを対象として適用された例があるものの、種々の技術的課題を未だ有している。溶融固化処理技術や関連工程について、これまでに行ってきた既存設備の調査及び概念設計の結果から抽出された技術的課題に関して、模擬廃棄物を使用した確証試験としてデータの取得や対策の検討を実施した。本書はその試験結果についてまとめるとともに、技術的課題の検討状況について示したものである。

原子力施設の焼却灰の溶融固化に関する検討

小澤 達也; 前田 敏克; 水野 大; 馬場 恒孝; 中山 真一; 堀田 克敏*

JAEA-Technology 2006-001, 11 Pages, 2006/02

JAEA-Technology-2006-001.pdf:2.2MB

TRU廃棄物のうち、金属や非金属といった不燃性の雑固体廃棄物を対象とした処理方法の一つとして、溶融固化処理法が有望視されている。TRU廃棄物のうち、フィルタや金属類については、その仕様から概略の組成を把握することが比較的容易であり、溶融時における組成調整が可能である。しかし、焼却灰の組成は焼却対象物や焼却条件などに依存するため、組成調整が困難である。そこで、TRU廃棄物に区分される焼却灰を単独で溶融固化処理する可能性について検討するため、原子力施設から発生した焼却灰組成を参考として模擬焼却灰を調合し、溶融固化試験を実施した。その結果、いずれの試料についても、大きな気泡や分相が存在せず、割れのない固化体が得られること、並びに焼却灰の組成によっては難溶性の析出物が生成するものの、その分布は一様で均質な固化体となることを確認した。これらの結果から、焼却灰を単独で溶融固化することにより、核種閉じ込め性能の評価が可能な均質な固化体とすることが可能であり、その固化体には耐浸出性についても優れた性能を期待できるとの見通しを得た。

セメント共存下でのスラグの溶解挙動

前田 敏克; 馬場 恒孝*; 堀田 克敏*; 水野 大*; 小澤 達也

日本原子力学会和文論文誌, 4(4), p.242 - 247, 2005/12

https://doi.org/10.3327/taesj2002.4.242

SiO, CaO及びAlOを主成分とするスラグ試料を用いて、セメント共存下における静的浸出試験を90Cで行い、処分環境として想定されるセメント環境でのスラグの溶解挙動を調べた。その結果、スラグは試験期間をとおして一定の速度で溶解することがわかった。これは、スラグとともに放出された主成分Siがカルシウムシリケート水和物に取り込まれることによって液中Si濃度の低い状態が保たれ、初期における溶解反応速度が継続したためと推察された。