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論文

Thermally altered subsurface material of asteroid (162173) Ryugu

北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.

Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03

 被引用回数:30 パーセンタイル:96.87(Astronomy & Astrophysics)

2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300$$^{circ}$$Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200$$^{circ}$$Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。

論文

Formation and mobility of soil organic carbon in a buried humic horizon of a volcanic ash soil

Wijesinghe, J. N.*; 小嵐 淳; 安藤 麻里子; 國分 陽子; 山口 紀子*; 佐瀬 隆*; 細野 衛*; 井上 弦*; 森 裕樹*; 平舘 俊太郎*

Geoderma, 374, p.114417_1 - 114417_10, 2020/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:53.03(Soil Science)

Volcanic ash soils store a large amount of carbon as soil organic carbon (SOC) for a long term. However, the mechanisms of SOC accumulation in such soils remain unexplained. In the present study, we focused on SOC in a buried humic horizon of a volcanic ash soil, which formed between 5400 and 6800 yr BP. SOC was fractionated using a chemical fractionation method and the separated SOC fractions were characterized by $$^{14}$$C age, stable isotopic ratios of carbon and nitrogen, and chemical structure. Results showed that the SOC fractions differ in the degrees of biological transformation and mobility. However, generally the low mobility of all of the SOC fractions suggests that successive up-building accumulation of SOC contributes to the formation of thick humic horizon in the soil.

論文

Characterization of two types of cesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima accident via multiple synchrotron radiation analyses

三浦 輝*; 栗原 雄一; 山本 政儀*; 坂口 綾*; 山口 紀子*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 桧垣 正吾*; 津旨 大輔*; 板井 啓明*; et al.

Scientific Reports (Internet), 10, p.11421_1 - 11421_9, 2020/07

 被引用回数:18 パーセンタイル:69.84(Multidisciplinary Sciences)

A part of radiocesium emitted during the Fukushima nuclear accident was incorporated in glassy microparticles. We tried to understand the radioactive particles systematically by analyzing a large number of particles. Micro-X-ray computed tomography combined with X-ray fluorescence analysis revealed the presence of many voids and iron-rich part within Type-B particles. The $$^{137}$$Cs concentration (Bq mm$$^{-3}$$) of Type-A particles was $$sim$$10,000 times higher than that of Type-B particles. Among the Type-B particles, the spherical ones had higher concentration of volatile elements than the non-spherical ones. These differences suggested that Type-A particles were formed through gas condensation, whereas Type-B particles were formed through melt solidification.

論文

A Review of Cs-bearing microparticles in the environment emitted by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

五十嵐 康人*; 小暮 敏博*; 栗原 雄一; 三浦 輝*; 奥村 大河*; 佐藤 志彦; 高橋 嘉夫*; 山口 紀子*

Journal of Environmental Radioactivity, 205-206, p.101 - 118, 2019/09

 被引用回数:60 パーセンタイル:70.77(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故ではチェルノブイリ原発事故と異なるケイ素,酸素,鉄,亜鉛を含む放射性微粒子が発見された。この放射性微粒子は高濃度のセシウムを含むことからセシウムマイクロパーティクル(CsMP)と呼ばれることもある。またこの粒子は少なくとも2種類が見つかっており、発見された順番に、2, 3号機(放出源未確定)と1号機由来をそれぞれTypeA, TypeBと呼んでおり、Cs同位体比, 形態, 採取場所で分類されている。本レビューではこれらの背景を含むCsMPの全体像を紹介する。

論文

Inner structure and inclusions in radiocesium-bearing microparticles emitted in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Microscopy, 68(3), p.234 - 242, 2019/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:69.13(Microscopy)

2011年に起きた福島第一原子力発電所事故により環境中に放射性Cs含有微粒子(CsMP)が放出された。CsMPは事故時に原子炉内で形成されたため、その内部構造や組成は粒子形成時の炉内環境を反映していると考えられる。そこで本研究では、電子顕微鏡(TEM)を用いてCsMPの内部構造を調べた。その結果、いくつかのCsMPではZnやFe, Csが粒子内に不均一に分布していた。またCsMP内部に含有されたサブミクロンの結晶には2価鉄が含まれていたことから、CsMPがある程度還元的な雰囲気で形成されたことが示唆された。さらにCsMPにホウ素は含まれていないことがわかった。

論文

The Surface composition of asteroid 162173 Ryugu from Hayabusa2 near-infrared spectroscopy

北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 荒井 武彦*; 仲内 悠祐*; 中村 智樹*; 松岡 萌*; et al.

Science, 364(6437), p.272 - 275, 2019/04

 被引用回数:233 パーセンタイル:99.74(Multidisciplinary Sciences)

小惑星探査機はやぶさ2のターゲット天体であるリュウグウは、始原的な炭素質物質で構成されていると考えられている。はやぶさ2に搭載された近赤外分光計(NIRS3)によって、天体の表面組成を得た。天体全体の観測で、弱く細い吸収が2.72ミクロンに確認され、OHを含む鉱物の存在を示している。弱いOH吸収と低いアルベドは熱やショックによって変質を受けた炭素質コンドライトに似ている。OHバンドの位置はほとんど一定であり、衝撃片の集合によって形成されたリュウグウは組成的に均質であることを示している。

論文

Dissolution behaviour of radiocaesium-bearing microparticles released from the Fukushima nuclear plant

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.3520_1 - 3520_9, 2019/03

 被引用回数:32 パーセンタイル:82.64(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性Csの一部は、珪酸塩ガラスを主体とする微粒子(CsMP)に含まれて飛散した。そこで我々は環境中から採取したCsMPの純水及び人工海水での溶解実験を行い、CsMPの溶解挙動や環境中での寿命を推定した。その結果、純水(ただしpHはおよそ5.5)ではCsMPの半径が0.011$$mu$$m/yの速度で減少するのに対し、海水中では0.130$$mu$$m/yであった。海水中での速い溶解速度はpHの違いによるものと考えられる。さらに純水での溶解実験前後のCsMPを電子顕微鏡により分析すると、サイズが小さくなり、形態も変化していた。一方、海水中で溶解されたCsMPの場合は、鉄とマグネシウムに富む板状の二次鉱物が表面を覆っていた。

論文

Loss of radioactivity in radiocesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant by heating

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 8, p.9707_1 - 9707_8, 2018/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:34.98(Multidisciplinary Sciences)

主にケイ酸塩ガラスから成る放射性セシウム含有粒子(CsP)は、福島第一原子力発電所事故により放出された放射性セシウムの一形態である。廃棄物含有CsPの焼却時における化学特性影響を確認するため、本研究では加熱によるCsPの挙動を調べた。その結果、600$$^{circ}$$C以上で、昇温するごとにCsPの放射能は減少し、1000$$^{circ}$$Cに達した時にはほぼ放射能が消失したことを確認した。CsPの大きさや球状形態は加熱前後で変化はなかったが、もともと微粒子に含まれていた放射性セシウムのほか、カリウム, 塩素も消失していた。また、CsPを土壌中に混ぜて加熱した場合、CsPから脱離した放射性セシウムは周囲の土壌粒子に吸着されることが分かった。これらの結果から、廃棄物に含まれるCsPの放射能は、加熱昇温により消失する可能性が考えられる。

論文

Discovery of radiocesium-bearing microparticles in river water and their influence on the solid-water distribution coefficient ($$K_{rm d}$$) of radiocesium in the Kuchibuto River in Fukushima

三浦 輝*; 栗原 雄一*; 坂口 綾*; 田中 万也; 山口 紀子*; 桧垣 正吾*; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 52(2), p.145 - 154, 2018/00

 被引用回数:45 パーセンタイル:93.9(Geochemistry & Geophysics)

福島の河川の浮遊懸濁粒子中には放射性セシウムを特に高濃度に含む微粒子(CsMPs)が含まれている可能性がある。CsMPsは一粒で高い放射能をもつため、こうした微粒子の有無により河川における放射性セシウム固液分配係数を見かけ上大きく上昇させる可能性がある。そこで本研究では、福島県の河川で採取した浮遊懸濁粒子中からCsMPsを分離して、懸濁粒子全体の放射性セシウムへの寄与率を見積もった。その結果、CsMPsの寄与率は0から46%であり見かけの分配係数を桁レベルで上昇させるほどではないことが明らかとなった。

論文

Constituent elements and their distribution in the radioactive Cs-bearing silicate glass microparticles released from Fukushima Nuclear Plant

小暮 敏博*; 山口 紀子*; 瀬川 浩代*; 向井 弘樹*; 甕 聡子*; 秋山 琴音*; 三留 正則*; 原 徹*; 矢板 毅

Microscopy, 65(5), p.451 - 459, 2016/10

 被引用回数:52 パーセンタイル:97.16(Microscopy)

Microparticles of radioactive Cs-bearing silicate glass emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant were investigated mainly using state-of-the-art energy-dispersive X-ray spectroscopy in scanning transmission electron microscopes. Precise elemental maps of the particles were obtained using double silicon drift detectors with a large collection angle of X-rays, and qualitative elemental analysis was performed using high-resolution X-ray spectroscopy with a microcalorimetry detector. Beside the substantial elements as previously reported, Mn and Ba were also common, though their amounts were small. The atomic ratios of the substantial elements were not the same but varied among individual particles. Fe and Zn were relatively homogeneously distributed, whereas the concentration of alkali ions varied radially. Generally, Cs was rich and K and Rb were poor outward of the particles but the degree of such radial dependence was considerably different among the particles.

論文

Powder neutron diffraction of La-apatite under low temperature

松下 能孝*; 泉 富士夫*; 小林 清*; 井川 直樹; 北澤 英明*; 尾山 由紀子*; 三好 正悟*; 山口 周*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 600(1), p.319 - 321, 2009/02

 被引用回数:22 パーセンタイル:80.6(Instruments & Instrumentation)

アパタイト型Laシリケート・La$$_{9.5}$$Si$$_{6}$$O$$_{26.25}$$について10Kにて粉末中性子回折データを測定し、Rietveld解析を行った。解析の結果、本物質の空間群はP6$$_{3}$$/mであり、格子定数は${it a}$=0.971297(7)nm, ${it c}$=0.717950(6)nmであることがわかった。最大エントロピー法解析によって、La2サイトの周りにランダムに格子間酸素位置が存在すること、これがO4サイトによるイオン伝導に対して高い伝導度をもたらすことが明らかになった。

論文

Water-based sol-gel synthesis and crystal structure refinement of lanthanum silicate apatite

小林 清*; 松下 能孝*; 井川 直樹; 泉 富士夫*; 西村 睦*; 三好 正悟*; 尾山 由紀子*; 山口 周*

Solid State Ionics, 179(38), p.2209 - 2215, 2008/11

 被引用回数:22 パーセンタイル:67.86(Chemistry, Physical)

アパタイト型ランタンシリケートの新しい合成法を、水溶液を用いたゾルゲル法によって開発した。アパタイト相生成過程をX線回折法とTG-DTAによって調べ、873K以下の温度で二酸化ランタン炭酸塩が生成し、1073K以上の温度でアパタイト型ランタンシリケートが生成することを見いだした。このアパタイト型ランタンシリケートは、粉末X線回折と中性子回折によって空間群が${it P}$6$$_{3}$$/${it m}$のオキシアパタイト構造として精密化することができた。

論文

Uptake of uranium by spinach grown in andosols accumulating trace amounts of fertilizer-derived uranium

山口 紀子*; 渡部 陽子; 川崎 晃*; 井上 千晶*

Environmental Radiochemical Analysis III, p.52 - 57, 2007/00

リン酸肥料には90$$sim$$740mg/kgのウランが不純物として含まれているため、長期間農地として使われてきた土壌にはウランが蓄積している。ウランは土壌環境下において広く存在する物質であるため、肥料由来のウランが公衆の線量に与える影響を評価するのは困難である。しかし、ホウレンソウのようなアカザ科の植物は、ほかの農作物と比べ、よりウランを吸収するということが知られている。農地に存在する微量ウランによるリスクを評価するため、発表者らは、リン酸肥料によりウラン濃度が上昇した可能性のある土壌で栽培されたホウレンソウによるウランの吸収について調査した。その結果、ホウレンソウ葉部には2.36$$mu$$g/kg乾、茎部には0.23$$mu$$g/kg乾のウランが吸収されて存在することがわかった。また、これらのウラン濃度は鉄及びアルミニウム濃度と相関関係があった。したがって、ホウレンソウによるウランの吸収は鉄やアルミニウムの吸収に伴って起こると考えられる。

論文

ホウレンソウ水溶性画分中のウラン分析

渡部 陽子; 桑原 潤; 山口 紀子*

KEK Proceedings 2006-5, p.19 - 22, 2006/11

人間に対する放射性核種による内部被ばくの影響を考える際、体内に取り込まれるまでの一連の経路について明らかにする必要がある。現在、環境での放射性核種の移行や循環挙動等を明らかにするため、大気浮遊塵,土壌、陸水,海水等の放射性核種分析や、それらの化学形態分析に関する研究が盛んに進められている。しかしながら、植物中の放射性核種の化学形態に関する知見はほとんどない。本研究では微量ながらもほとんどの物質に含まれているウランに着目し、植物中ウランの化学形態を明らかにすることを目的として農作物のうち比較的ウランの移行係数が高いホウレンソウを用いて実験を行った。その結果、ホウレンソウ水溶性画分中ウランは20.8-45.1%の割合で100Da以上の高分子量成分に結合していることがわかった。しかし、高濃度のNaClによりウランが高分子量成分から脱離したことから、その結合は弱いと推測した。

口頭

アパタイト型ランタンシリケートの合成・結晶構造解析とイオン伝導特性

小林 清*; 吉田 晃*; 松下 能孝*; 西村 睦*; 尾山 由紀子*; 三好 正悟*; 泉 富士夫*; 井川 直樹; 山口 周*

no journal, , 

La$$_{9.50}$$(SiO$$_{4}$$)$$_{6}$$O$$_{2.25}$$の伝導特性をA.C.法と酸素輸率測定によって、結晶構造をX線回折及び中性子回折法によって調べた。試料の結晶構造は空間群${it P}$6$$_{3}$$/${it m}$の六方晶アパタイト構造モデルで構造精密化できた。広い酸素分率及び温度範囲において酸化物イオン輸率が1である酸化物イオン伝導体であることが明らかになった。

口頭

福島原発事故により発生した放射性粒子の加熱による構造と放射能の変化

奥村 大河*; 小暮 敏博*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅

no journal, , 

福島原子力発電所事故により放出された放射性セシウムの多くは風化黒雲母(WB)等の粘土鉱物に吸着されたが、一部は原子力発電所から直接飛来した珪酸塩ガラスを主成分とする微粒子(CsMP)として存在することが知られている。数十ミクロンのWBに含まれる$$^{137}$$Csが10$$^{-2}$$Bqオーダーであるのに対し、CsMPの場合は直径数ミクロンの球体の中に数Bq含まれ、比放射能が非常に高い。これらの放射性粒子を含む廃棄物は減容化のために焼却処理が検討されているが、それぞれの粒子が加熱された際にどのような挙動を示すかは解明されていない。そこで本研究では、WBやCsMPを単離して加熱し、放射能や構造の変化を調べた。CsMPをある温度まで加熱するごとに放射能を測定すると、放射能は600$$^{circ}$$Cから徐々に減少し、1000$$^{circ}$$Cまで加熱するとほぼ消失した。またSEMでその形態と組成を調べると、加熱後も形態には変化がないが、セシウムやカリウムといったアルカリ元素、および塩素は粒子中から脱離していた。一方、TEMで内部構造を調べると鉄や亜鉛, スズは粒子内で酸化物の微結晶を形成していた。さらに福島県で採取したマサ土とともにCsMPを加熱すると、脱離した放射性セシウムはマサ土中の鉱物に吸着されることがわかった。

口頭

福島原発事故により放出された放射性Cs含有微粒子の溶解挙動の解明

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性Csを含有するガラス状微粒子について、様々な温度条件で純水と海水に浸潤し、その溶解速度を推定した。その結果、福島の平均水温では、純水中では完全に溶解するのに数十年を要するのに対し、海水中では数年しかかからないことが示唆された。

口頭

原発事故由来放射性ガラス微粒子の様々な溶液中での溶解挙動

奥村 大河*; 小暮 敏博*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 飯島 和毅

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故で放出された放射性セシウムの一部は、珪酸塩ガラスを主成分とする直径数ミクロンの微粒子(CsMP)となり飛散したが、環境中での動態解明が急がれる。そこで、様々な温度の純水, 海水および希塩酸(pH=3)でのCsMPの溶解実験を行い、放射能量変化から溶解速度を評価した。溶解の活性化エネルギーは、純水で65kJ/mol、海水で88kJ/molと算出され、福島の平均気温である13$$^{circ}$$Cでは、海水中の溶解速度は純水中より約1桁大きく、10年程度で完全に溶解すると推定された。溶解実験前後のCsMPの電子顕微鏡観察から、純水ではサイズが減少し、形態も変化していた。海水では二次鉱物が殻状に析出し、内部にCsMPが溶け残っていた。塩酸ではCsMPの表面にほぼSiO$$_{2}$$のみの層が形成され、溶解を妨げた可能性がある。

口頭

Transition of soil organic carbon in a volcanic ash soil derived from Towada volcano, Japan

Wijesinghe, J.*; 小嵐 淳; 安藤 麻里子; 國分 陽子; 山口 紀子*; 佐瀬 隆*; 細野 衛*; 井上 弦*; 森 裕樹*; 平舘 俊太郎*

no journal, , 

Soil organic carbon (SOC) is generated from organic components by receiving biological and chemical transformations in soils. Volcanic ash soils store a large amount of carbon for a long term and therefore the mechanisms of SOC storage in such soils are of interest for the development of techniques for carbon sequestration in soils. In the present study, we focused on SOC in a buried volcanic ash soil layer formed between 6200 and 9400 yr BP. SOC was fractionated using a chemical fractionation method and analyzed for chemical structure and carbon and nitrogen isotopic compositions. Results showed that the separated SOC fractions differ largely in the chemical structure, extent of microbial transformation, $$^{14}$$C age, and stabilization processes.

口頭

The Rate of vertical translocation of soil organic carbon fractions stored in buried humic horizon from an Andosol

Wijesinghe, J.*; 小嵐 淳; 安藤 麻里子; 國分 陽子; 山口 紀子*; 佐瀬 隆*; 細野 衛*; 井上 弦*; 森 裕樹*; 平舘 俊太郎*

no journal, , 

The movement of soil organic carbon is important for understanding the formation and distribution of carbon in deeper soil layers. In the present study, we estimate the rate of vertical translocation of humin, humic acid, and four fulvic acid fractions and their relationship with chemical structure determined by CPMAS $$^{13}$$C NMR analysis. The average rates of vertical translocation of humin and humic acid were 4 and 5 mm per century, while those of fulvic acid were generally around 10 mm per century. $$^{14}$$C age of humic asid and humin in all layers was similar to the soil formation age, indicating that they have poorly translocated downwards. The young $$^{14}$$C age of some fulvic acid fractions in some layers indicates the translocation of young carbon from upper layers.

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