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論文

Measurement and evaluation of hydrogen production from mixtures of seawater and zeolite in decontamination of radioactive water

熊谷 友多; 永石 隆二; 木村 敦*; 田口 光正*; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.37 - 45, 2021/10

福島第一原子力発電所の放射性汚染水の処理では、汚染水から放射性のセシウムやストロンチウムを除去するためゼオライトが吸着剤として用いられる。吸着処理中や処理後の吸着剤保管時には、水の放射線分解で水素が発生する。安全な処理のためには発生する水素量の評価が重要である。そこで、ゼオライト系吸着剤と海水との混合物からガンマ線照射により発生する水素を測定し、処理時の水素発生量を評価した。海水のみ、吸着剤1wt%添加、約50wt%添加の試料について測定した結果、吸着剤量が1wt%では、海水のみの場合と同等の水素発生量であったが、約50wt%では減少した。しかし、約50wt%添加試料で測定された水素発生量は、混合物中の海水の放射線分解からのみ水素が発生するとして見積もった水素量よりも大きく、吸着剤に付与された放射線エネルギーが水素発生に寄与することが示唆された。汚染水中の核種分析の結果を元に、本研究の実験結果から水素発生量を評価した結果、処理前の汚染水1tからは標準状態で3.6mL/h、処理後の吸着剤では高放射線場となるため、吸着剤1tから1.5L/hの水素が発生すると見積もられた。

論文

Revaluation of hydrogen generation by water radiolysis in SDS vessels at TMI-2 accident

永石 隆二; 森田 圭介; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

BB2014-1745.pdf:0.92MB

スリーマイル島原子力発電所(TMI-2)の冷却水喪失事故で発生した汚染水を処理した吸着塔(SDSベッセル)に対しては、残水量、放射線分解による水素の発生、ゼオライトに吸着した$$^{137}$$Csの分布等が実際の吸着塔を用いて大規模に測定され、その結果は吸着塔のサイズや構造の情報とともに公開されている。本研究ではTMI-2事故で使用した吸着材を用いて、水蒸気吸着挙動等の表面構造の測定、並びに$$gamma$$線照射による水素発生の測定といった小規模な試験を行い、そこで得た最新の結果と公開情報をもとに、TMI-2事故での吸着塔内の吸収線量率及び水素発生率の再評価を試みた。本研究で行った評価の手順及び結果は、福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃吸着塔の内部で起こる水素発生の挙動を把握する上でも重要である。

論文

放射性汚染水処理にかかわるゼオライト系吸着剤と海水との混合物からの水素発生量の測定と評価

熊谷 友多; 永石 隆二; 木村 敦; 田口 光正; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹

日本原子力学会和文論文誌, 10(4), p.235 - 239, 2011/12

福島第一原子力発電所の放射性汚染水の処理では、汚染水から放射性のセシウムやストロンチウムを除去するためゼオライトが吸着剤として用いられる。吸着処理中や処理後の吸着剤保管時には、水の放射線分解で水素が発生する。安全な処理のためには発生する水素量の評価が重要である。そこで、ゼオライト系吸着剤と海水との混合物から$$gamma$$線照射により発生する水素を測定し、処理時の水素発生量を評価した。海水のみ、吸着剤1wt%添加,約50wt%添加の試料について測定した結果、吸着剤量が1wt%では、海水のみの場合と同等の水素発生量であったが、約50wt%では減少した。しかし、約50wt%添加試料で測定された水素発生量は、混合物中の海水の放射線分解からのみ水素が発生するとして見積もった水素量よりも大きく、吸着剤に付与された放射線エネルギーが水素発生に寄与することが示唆された。汚染水中の核種分析の結果を元に、本研究の実験結果から水素発生量を評価した結果、処理前の汚染水1tからは標準状態で3.6mL/h、処理後の吸着剤では高放射線場となるため、吸着剤1tから1.5L/hの水素が発生すると見積もられた。

論文

Simultaneous measurements of ion and electron currents using a novel compact electrostatic end-loss-current detector

平田 真史*; 三宅 泰宏*; Chujo, T.*; 小波蔵 純子*; 沼倉 友晴*; 清水 清昭*; 伊藤 万梨絵*; 木南 瀬里奈*; 森本 直道*; 平井 克明*; et al.

Review of Scientific Instruments, 77(10), p.10E719_1 - 10E719_3, 2006/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Instruments & Instrumentation)

開放端磁場プラズマにおいて端損失するイオン及び電子の同時測定を目的として、小型の静電型端損失電流検出器を提案した。この検出器は、自己収集原理に基づき、金属コレクターからの二次電子放出を抑える。プラズマ閉じ込め磁場を利用することで、付加磁場が不要であるという特徴を持つ。そのため、プラズマ閉じ込め磁場を乱さずに計測が可能で、かつ非常に小型化できる。検出器は、磁場に平行に配置されたバイアスされた陽極と、静電シールドされた陰極から構成される。タンデムミラー装置GAMMA10のエンド部の磁場を模擬したヘルムホルツ・コイルと、イオンビームラインを用いて特性を調べた。この開発した計測器を用いて、GAMMA10において電子サイクロトロン加熱によって生成された高エネルギー電子とイオンの同時入射の条件で、端損失電流計測に適用した。

報告書

高速誘電加熱ゲル化装置用に試作した鉛直方向電界型空洞共振器の性能試験

山岸 滋; 長谷川 篤司*; 小川 徹

JAERI-Tech 96-026, 21 Pages, 1996/06

JAERI-Tech-96-026.pdf:1.04MB

鉛直方向電界型空洞共振器を試作し、既報の「高速誘電加熱ゲル化装置」に取り付けた。この高速ゲル化装置を用いて、模擬液および内部ゲル化用のウラン含有溶液の液滴を加熱した。結果は、ウラン含有溶液をゲル化させるに必要な加熱が可能であることを示した。しかし、そのゲル化時に空洞共振器内に生ずる電界強度は、加熱液滴から放出されるアンモニアガスのために放電を起す電界強度と同程度であった。そのため、安定した状態でゲル粒子を得ることはできなかった。考察した結果、空洞共振器形状の改良、安定化電源導入を伴う電源改良等により安定したゲル化が可能になることが示唆された。

論文

Dense fuel cycles for actinide burning and thermodynamic database

小川 徹; 山岸 滋; 小林 紀昭; 伊藤 昭憲; 向山 武彦; 半田 宗男; R.G.Haire*

Global 1995,Int. Conf. on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems, 1, p.207 - 214, 1995/00

超ウラン元素、中でもマイナー・アクチニド(Np、Am、Cm)の取扱いの困難さから、アクチニド消滅のための燃料サイクル設計には暫新なアプローチが必要になる。階層サイクル概念ではマイナー・アクチニド(MA)は第二層中に閉じ込められる。このMA消滅処理サイクルに用いる高密度燃料サイクルの概念を提出した。MAの一窒化物は燃料要素に加工され、照射後に溶融塩電解法によって再処理される。代替案として金属燃料の使用も考えられる。これらの燃料サイクル概念の成立性評価の観点から、関連する熱力学データベースの現状と将来の拡張とを論じた。

報告書

高速誘電加熱ゲル化装置の開発

山岸 滋; 長谷川 篤司*; 小川 徹

JAERI-Tech 94-010, 33 Pages, 1994/07

JAERI-Tech-94-010.pdf:1.26MB

セラミック燃料微小球製造法の一つである内部ゲル化法においては、原液中にヘキサメチレンテトラミン(HMTA)を前もって混合しておき、その球状液滴を加熱して、HMTAの熱分解によりアンモニアを発生させ均一にゲル化させる。この加熱のために、液滴が加熱部中に落下する短時間の間に高周波誘電加熱により温度を約80K上昇させ得る高速ゲル化装置を開発した。電源には、工業用に指定されている周波数(2.45GHz)のマイクロ波を用いる市販の誘電加熱用電源に若干の改造を加えたものを使用した。本装置を用いてU含有微小ゲル球の調整が可能であることを実証した。

報告書

Study on the carbon dispersion in (UO$$_{3}$$+C) microsphere prepared by internal gelation process

J.Lee*; 山岸 滋; 伊藤 昭憲; 小川 徹

JAERI-M 93-167, 21 Pages, 1993/09

JAERI-M-93-167.pdf:1.88MB

窒化ウラン微小球燃料を炭素熱還元法で調整するために使用する炭素分散UO$$_{3}$$微小球の調製に内部ゲル化法を適用した。UO$$_{3}$$微小球中への均一な炭素分散に適切な条件について研究した。最初に良質UO$$_{3}$$ゲル球調製に適した原液の組成範囲を、ゲル化挙動の観察により明らかにした。その組成範囲内で数種の炭素分散微小球を調製した。微小球中の炭素の分布を解析した。良質の炭素分散微小球調製が可能であった。EPMA分析の結果は、大きな炭素リッチの塊がまれに存在するが微小球中に炭素は平均して分散していることを示した。

報告書

ゾルゲル法によるThO$$_{2}$$燃料核の製造

山岸 滋; 高橋 良寿; 白鳥 徹雄; 柴 是行

JAERI 1271, 37 Pages, 1981/06

JAERI-1271.pdf:2.65MB

硝酸トリウム溶液にアンモニア水加えてThO$$_{2}$$ゾルを製造し、それに何ら高分子有機物を添加することなく造ったゾル滴をアンモニア性へのヘキソン(メチルイソブチルケトン)および濃アンモニア水中でゲル化し、洗浄、乾燥、焼結してThO$$_{2}$$の微小球を製造するゾルゲル法を、実験室規模で研究し、製造中の破損率を無視できる方法を確立した。特に、ゲル化工程でのはび入りを抑えるためには、pH制御下で造った固体粒子率の高い原料ゾルを用い、アンモニア濃度の高いアンモニア性ヘキソン中で迅速にゾル滴表面を固化することが必要であることを見出した。その他、焼結ThO$$_{2}$$微小球の密度が、原料ゾルの性質、洗浄温度、乾燥条件に依存することを見出した。

口頭

Hydrogen production in radiolysis of the mixture of mordenite and seawater

熊谷 友多; 永石 隆二; 木村 敦; 田口 光正; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹

no journal, , 

放射性汚染水の浄化処理では、セシウム吸着剤としてゼオライトが用いられる。吸着処理中や処理後のゼオライト保管時には、水の放射線分解で水素が発生する。そのため、安全な処理のためには水素に対する適切な措置が重要である。そこで、汚染水とゼオライトとの混合物からの水素発生を評価するため、天然モルデナイトを対象として、海水との混合物から放射線分解で発生する水素について調べた。その結果、水素発生量は混合物中の海水量に比例して減少するのではなく、海水含有率が約20%までは緩やかに減少し、それ以下の海水量の低下に対して著しく減少した。この結果は、モルデナイトに付与された放射線エネルギーが水素発生に関与する可能性を示唆する。また、海水の希釈の影響を調べた結果、希釈液のみを照射した場合には水素発生量が減少した。これは水素の酸化反応が生じたためと考えられる。しかし、モルデナイトとの混合物中では水素発生量の有意な減少は観測されなかった。そのため、混合物中では水素の酸化が阻害されると考えられる。したがって、汚染水とゼオライトとの混合物からの水素発生量を評価するうえでは、これらの影響を考慮する必要があると考えられる。

口頭

放射性汚染水処理にかかわるゼオライト系吸着剤と海水との混合物からの水素発生,2; 汚染水処理を想定した水素発生量の評価

永石 隆二; 熊谷 友多; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹

no journal, , 

福島第一原子力発電所の放射性汚染水処理における水素発生率を、処理前の汚染水,バッチ法やカラム法による吸着処理,処理後の廃棄ゼオライトを想定して、各ケースで吸収した放射線エネルギー量と、Co-60$$gamma$$線による照射実験(シリーズ発表の前報)で決定した水素発生収量から評価した。ここで、処理前とバッチ処理時の水素発生率を汚染水1tあたりで約0.2mmol/h、カラム処理時と処理後の水素発生率を約39mmol/hと評価した。さらに、水素発生率に対する廃棄ゼオライトのサイズや脱水の影響について議論した。

口頭

ゼオライトによる放射性汚染水処理における放射線効果の検討

永石 隆二; 熊谷 友多; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹

no journal, , 

福島第一原子力発電所の放射性汚染水処理において、処理前の汚染水,バッチ法やカラム法による吸着処理,処理後の廃棄ゼオライトを想定して、それぞれの放射線エネルギー吸収量を見積もり、これとCo-60$$gamma$$線による照射実験で決定した水素発生収量から、各ケースでの水素発生率を評価した。ここで、処理前とバッチ処理時の水素発生率を汚染水1tあたりで約0.2mmol/h、カラム処理時と処理後の水素発生率を約39mmol/hと評価した。さらに、吸着塔内での水素発生率に及ぼす脱水などの影響や、酸素の発生についても議論した。

口頭

水とモルデナイトとの混合物の放射線分解での水素発生と収量評価

熊谷 友多; 永石 隆二; 山田 禮司; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹

no journal, , 

放射性汚染水の除染処理に関連して、処理中の水素発生について評価するため、海水とモルデナイトとの混合物の放射線分解による水素発生を$$gamma$$線照射実験により測定した。その結果、海水の重量分率の減少とともに水素発生量は減少したが、水素発生量と海水重量分率との関係は単純な比例関係ではなかった。しかし、試料中の海水の重量分率が0.2以上では、海水及びモルデナイトのそれぞれへのエネルギー付与に起因した水素発生を考え、それらを混合比で重みを付けて和を取ることによって、水素発生量の混合比に対する依存性を説明できることがわかった。このとき、それぞれの水素発生量は吸収エネルギーと収量との積で与え、その収量は混合比に依存しない定数となった。この結果から、固体側に吸収されたエネルギーも水素発生に寄与するとして、液体側と固体側のそれぞれの収量を評価することで、混合物の放射線分解による水素発生を直感的に説明する可能性が期待される。

口頭

ゼオライトと海水との混合物の放射線分解による水素発生

熊谷 友多; 永石 隆二; 木村 敦; 田口 光正; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹

no journal, , 

放射性汚染水の浄化処理では、セシウム吸着剤としてゼオライトが用いられる。吸着処理中や処理後のゼオライト保管時には、水の放射線分解で水素が発生するため、安全な処理のためには水素に対する適切な措置が重要である。そこで、福島第一原子力発電所の滞留水には海水成分が混入している点を踏まえて、海水とゼオライトとの混合物からの水素発生量を調べるため、高崎量子応用研究所のCo-60照射施設にて照射実験を行った。海水とゼオライトとの混合物を試料として、海水のみの試料から、乾燥ゼオライトまで混合割合を変化させて水素発生量を測定した。その結果、放射線環境下におけるゼオライトと水分子の相互作用に起因すると考えられる水素発生が観測されたが、その発生効率は水分子が放射線によって直接分解される場合よりも低く、混合物全体としての水素発生量は海水量を低減することで抑制された。一方で、純水との混合物についても同様の実験を行い比較した結果、混合物中の海水塩分を除去することで水素発生量は低下したが、ゼオライトの混合割合が増加するにしたがって、その効果は小さくなることがわかった。

口頭

Consideration of water radiolysis in void volumes of porous zeolite bed loaded in adsorption vessels for decontamination of radioactive water

永石 隆二; 井上 将男; 松村 太伊知; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹

no journal, , 

これまで福島第一原子力発電所の汚染水処理での水素安全のため、多孔性のゼオライト吸着材が共存した純水、海水等の水溶液の放射線分解による水素発生の研究を行ってきた。ここで、海水成分の純水への溶解に伴う水素発生の増大とともに、ゼオライトの水溶液への添加による水素発生の増大を確認してきた。本研究では、このゼオライト添加による水素発生の増大をゼオライト充填層中で水が侵入する異なる二つの間隙に着目して考察した。さらに、水素と対で生成する、過酸化水素のゼオライトへの接触に起因した酸素の発生についても議論した。

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