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論文

Weakened oxygen adsorbing the Pt-O bond of the Pt catalyst induced by vacancy introduction into carbon support

岡崎 宏之*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 池田 隆司*; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Physical Chemistry C, 127(49), p.23628 - 23633, 2023/12

The change in the oxygen adsorption states of Pt nanoparticles by ion irradiation of the carbon support is studied by in situ X-ray absorption spectroscopy measurements. The difference spectra around a Pt L$$_{3}$$ edge due to oxygen adsorption are recorded, and a lowering in the Pt-O antibonding level by the ion irradiation is observed, thus resulting in a weakening of the Pt-O bond. This indicates that the introduction of vacancies in the carbon support would result in weak Pt-O bonds assumable through the stronger Pt-C interaction, which is considered to enhance the oxygen reduction reaction activity of the deposited Pt nanoparticles. Theoretical studies have demonstrated that the vacancies affect Pt through the Pt-C interaction and then result in the weakening of the Pt-O bond.

論文

Roles of excess minority carrier recombination and chemisorbed O$$_{2}$$ species at SiO$$_{2}$$/Si interfaces in Si dry oxidation; Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces

津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*

Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO$$_2$$/p-Si(001) and SiO$$_2$$/n-Si(001) interfaces is associated with the O$$_2$$ dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO$$_2$$ growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO$$_2$$ layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O$$_2$$ species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O$$_2$$ species at the SiO$$_2$$/Si interface.

論文

Activity enhancement of platinum oxygen-reduction electrocatalysts using ion-beam induced defects

木全 哲也*; 垣谷 健太*; 山本 春也*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; Mao, W.*; 小林 知洋*; 八巻 徹也*; 寺井 隆幸*

Physical Review Materials (Internet), 6(3), p.035801_1 - 035801_7, 2022/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:68.76(Materials Science, Multidisciplinary)

High activity is one of the primary requirements for the catalysts in proton exchange membrane fuel cell applications. Previous computational studies suggested that the catalytic activity of Pt nanoparticles could be enhanced by a Pt-carbon (C) support interaction. We have recently found that an enhanced electronic interaction occurs at the interface between an argon-ion (Ar$$^{+}$$)-irradiated glassy carbon (GC) surface and Pt nanoparticles. Here, we report a more than two-fold increase in specific activity (SA) for the Pt nanoparticles on the Ar$$^{+}$$-irradiated GC substrate compared to that on the non-irradiated GC substrate. The mechanism of this activity enhancement was investigated by local structure analysis of the interface. Ar$$^{+}$$ irradiation of the carbon support led to the formation of the Pt-C bonding, thus protecting the deposited Pt nanoparticles from oxidation.

論文

Anisotropic physical properties of layered antiferromagnet U$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$

松本 裕司*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 竹内 徹也*; 三宅 厚志*; 徳永 将史*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(7), p.074707_1 - 074707_6, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

A uranium intermetallic compound U$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$ was successfully synthesized. This compound crystallizes in the hexagonal Sc$$_{0.6}$$Fe$$_2$$Si$$_{4.9}$$-type structure. Antiferromagnetic transition with highly magnetic anisotropy was established by the physical property measurements.

論文

Observation of longitudinal magnetic fluctuations at a first-order ferromagnetic quantum phase transition in UGe$$_2$$

野間 雄一郎*; 小手川 恒*; 久保 徹郎*; 藤 秀樹*; 播磨 尚朝*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦*; 伊藤 公平*; 仲村 愛*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 90(7), p.073707_1 - 073707_5, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

Ferromagnetic fluctuation relevant to the pressure-induced superconductivity in UGe$$_2$$ is investigated by means of NMR spectroscopy. Longitudinal magnetic fluctuations were observed in the spin-echo decay rate near the ferromagnetic critical point where superconductivity takes place. This result strongly suggests that superconductivity in ferromagnets is universally mediated by anisotropic magnetic fluctuations.

論文

Thermally altered subsurface material of asteroid (162173) Ryugu

北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.

Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03

 被引用回数:30 パーセンタイル:96.87(Astronomy & Astrophysics)

2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300$$^{circ}$$Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200$$^{circ}$$Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。

論文

Changes in electronic structure of carbon supports for Pt catalysts induced by vacancy formation due to Ar$$^{+}$$ irradiation

岡崎 宏之*; 垣谷 健太*; 木全 哲也*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Chemical Physics, 152(12), p.124708_1 - 124708_5, 2020/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:26.72(Chemistry, Physical)

X-ray absorption spectroscopy measurements were performed for the C K-edge of Pt nanoparticles on Ar$$^{+}$$-irradiated carbon supports in order to elucidate the origin of improved catalyst performance after the introduction of vacancies into the carbon support. We observed a change in the electronic structure at the interface between the Pt nanoparticles and the carbon support after vacancy introduction, which is in good agreement with theoretical results. The results indicated that vacancy introduction resulted in a drastic change in the Pt-C interactions, which likely affected the d-band center of the Pt nanoparticles and led to the enhancement of the oxygen reduction reaction in catalysts.

論文

FE-SEM observation of chains of nanohillocks in SrTiO$$_{3}$$ and Nb-doped SrTiO$$_{3}$$ surfaces irradiated with swift heavy ions

喜多村 茜; 石川 法人; 近藤 啓悦; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 460, p.175 - 179, 2019/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:33.05(Instruments & Instrumentation)

高速重イオン(SHI)がセラミックスに真上から入射すると、SHI一つに対してヒロック(ナノメートルサイズの隆起物)が一つ表面に形成される。一方で近年、SHIがチタン酸ストロンチウム(SrTiO$$_{3}$$)や酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の表面をかするように入射した場合、表面にはイオンの飛跡に沿って連続的に複数個のヒロックが形成されると報告された。これらは原子間力顕微鏡(AFM)を用いて観察されており、観察結果にはAFMのプローブ寸法由来の測定誤差を含んでいる。そこで本研究では、ヒロックのサイズより十分小さい分解能(1.5nm)を有し、非接触で観察可能な電界放出形走査電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて連続ヒロックを観察する手法を検討した。本発表では成功した連続ヒロックのFE-SEM観察結果とともに、AFM観察との比較を通して連続ヒロックの形状を報告する。

論文

FE-SEM observations of multiple nanohillocks on SrTiO$$_{3}$$ irradiated with swift heavy ions

喜多村 茜; 石川 法人; 近藤 啓悦; 藤村 由希; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 44(3), p.85 - 88, 2019/06

高速重イオンがセラミックスに真上から入射すると、イオン一つに対してヒロック(ナノメートルサイズの隆起物)が一つ表面に形成される。一方で近年、SHIがチタン酸ストロンチウム(SrTiO$$_{3}$$)や酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の表面をかするように入射した場合、表面にはイオンの飛跡に沿って連続的に複数個のヒロックが形成されると報告された。これらは原子間力顕微鏡(AFM)を用いて観察されており、観察結果にはAFMのプローブ寸法由来の測定誤差を含んでいる。そこで本研究では、ヒロックのサイズより十分小さい分解能(1.5nm)を有し、非接触で観察可能な電界放出形走査電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて連続ヒロックを観察し、形状の違いを検討した。SrTiO$$_{3}$$はNbを添加することで電気伝導性が発現する。SrTiO$$_{3}$$(100)とNbを0.05wt%添加した単結晶SrTiO$$_{3}$$(100)に対し、350MeVのAuビームを、単結晶表面に対するイオンの入射角が2度以下となるよう照射した。照射後のFE-SEM観察によって、SrTiO$$_{3}$$(100)表面には長さ数百nmにわたって直径20nmのヒロックが連続的に形成されていた一方で、Nbを添加したSrTiO$$_{3}$$(100)表面では、ほぼ同じ長さで凹状に溝が形成されていることがわかった。これらの形状の違いは電気伝導性とそれによる熱伝導性の違いが起因し、イオントラックの温度が融点付近になるSrTiO$$_{3}$$(100)ではヒロックが、昇華温度にまで上昇するNb添加SrTiO$$_{3}$$(100)では溝ができると考えられる。

論文

The Surface composition of asteroid 162173 Ryugu from Hayabusa2 near-infrared spectroscopy

北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 荒井 武彦*; 仲内 悠祐*; 中村 智樹*; 松岡 萌*; et al.

Science, 364(6437), p.272 - 275, 2019/04

 被引用回数:233 パーセンタイル:99.74(Multidisciplinary Sciences)

小惑星探査機はやぶさ2のターゲット天体であるリュウグウは、始原的な炭素質物質で構成されていると考えられている。はやぶさ2に搭載された近赤外分光計(NIRS3)によって、天体の表面組成を得た。天体全体の観測で、弱く細い吸収が2.72ミクロンに確認され、OHを含む鉱物の存在を示している。弱いOH吸収と低いアルベドは熱やショックによって変質を受けた炭素質コンドライトに似ている。OHバンドの位置はほとんど一定であり、衝撃片の集合によって形成されたリュウグウは組成的に均質であることを示している。

論文

X-ray absorption study of platinum nanoparticles on an ion-irradiated carbon support

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 松村 大樹; 田口 富嗣*; 寺井 隆幸*

Radiation Physics and Chemistry, 153, p.152 - 155, 2018/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:30.45(Chemistry, Physical)

The chemical state and local structure of 2.6-nm-sized platinum (Pt) nanoparticles on an ion-irradiated glassy carbon (GC) substrate were investigated by X-ray absorption fine structure measurements. The partial oxidation of the Pt nanoparticles was confirmed by the peak intensity in the near-edge region of the absorption spectrum. The analysis of the extended region revealed a higher coordination number and shorter bond length of Pt-Pt compared to those of the Pt nanoparticles on the non-ion-irradiated GC. Thus, Pt nanoparticles on the ionirradiated GC substrate were found to hold a rigid metallic coordination during the oxidation.

論文

Anisotropic magnetic fluctuations in ferromagnetic superconductor UGe$$_2$$; $$^{73}$$Ge-NQR study at ambient pressure

野間 雄一郎*; 小手川 恒*; 久保 徹郎*; 藤 秀樹*; 播磨 尚朝*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦*; 伊藤 公平*; Haller, E. E.*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(3), p.033704_1 - 033704_5, 2018/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:36.2(Physics, Multidisciplinary)

$$^{73}$$Ge nuclear quadrupole resonance study of ferromagnetic superconductor UGe$$_2$$ is reported. Detailed analyses successfully assigned crystallographic sites of Ge atoms. The measurement of the nuclear spin-lattice relaxation rate revealed highly anisotropic magnetic fluctuations.

論文

SFCOMPO-2.0; An OECD NEA database of spent nuclear fuel isotopic assays, reactor design specifications, and operating data

Michel-Sendis, F.*; Gauld, I.*; Martinez, J. S.*; Alejano, C.*; Bossant, M.*; Boulanger, D.*; Cabellos, O.*; Chrapciak, V.*; Conde, J.*; Fast, I.*; et al.

Annals of Nuclear Energy, 110, p.779 - 788, 2017/12

 被引用回数:58 パーセンタイル:99.17(Nuclear Science & Technology)

SFCOMPO-2.0 is the new release of the NEA database of experimentally measured assays, i.e. isotopic concentrations from destructive radiochemical analyses of spent nuclear fuel samples, complemented with design information of the fuel assembly and fuel rod from which each sample was taken, as well as with relevant information on operating conditions and characteristics of the host reactors, which are necessary for the modelling and simulation of the isotopic evolution of the fuel during irradiation. SFCOMPO-2.0 has been developed and is maintained by the OECD Nuclear Energy Agency (NEA) under the guidance of the Expert Group on Assay Data of Spent Nuclear Fuel (EGADSNF) of the NEA Working Party on Nuclear Criticality Safety (WPNCS). In this paper, the new database is described. Applications of SFCOMPO-2.0 for computer code validation, integral nuclear data benchmarking, and uncertainty analysis in nuclear waste package analysis are briefly illustrated.

論文

Platinum nanoparticles on the glassy carbon surface irradiated with argon ions

木全 哲也*; 加藤 翔*; 八巻 徹也; 山本 春也; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*

Surface & Coatings Technology, 306(Part A), p.123 - 126, 2016/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:50.16(Materials Science, Coatings & Films)

酸素還元反応(ORR)活性を有するPtナノ微粒子は、固体高分子形燃料電池の正極触媒として用いられており、その活性向上が求められている。本研究では、グラッシーカーボン(GC)基板に380keV Arイオンを照射した後、その上へPtナノ微粒子をスパッタ蒸着することによって、照射された担体表面がORR活性に及ぼす影響を調べた。フルエンス1。0$$times$$10$$^{16}$$ ions/cm$$^2$$で照射したGC基板上に作製したPtナノ微粒子は、未照射より約2。5倍高い活性化支配電流密度を示し、Arイオン照射によるORR活性の向上が初めて見出された。X線光電子分光スペクトルにおいて、担体GCとPtナノ微粒子との間に電荷移動を伴う相互作用が生じていることが明らかとなり、これが活性向上の起源であると考えられる。

論文

Crossover phase diagram and electronic state in the heavy-fermion metamagnets UIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ and UCo$$_2$$Zn$$_{20}$$

広瀬 雄介*; 竹内 徹也*; 本多 史憲*; 吉内 伸吾*; 萩原 政幸*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 摂待 力生*; 大貫 惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, 84(7), p.074704_1 - 074704_10, 2015/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.45(Physics, Multidisciplinary)

Magnetic phase diagram of two heavy fermion metamagnets UIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ and UCo$$_2$$Zn$$_{20}$$ is investigated. UIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ shows a reconstruction of the electronic states across the metamagnetic crossover. However, UCo$$_2$$Zn$$_{20}$$ shows a rather continuous evolution. The remarkable difference in both compounds can be accounted for by different degree of hybridization between 5$$f$$ and ligand electrons.

論文

Thermal expansion of a Au-Al-Yb intermediate valence quasicrystal

綿貫 徹; 柏本 史郎*; 石政 勉*; 町田 晃彦; 山本 真*; 田中 幸範*; 水牧 仁一朗*; 河村 直己*; 渡辺 真仁*

Solid State Communications, 211, p.19 - 22, 2015/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:32.26(Physics, Condensed Matter)

Au-Al-Yb中間価数準結晶の熱膨張をX線回折によって調べた結果、50K以下でゼロ膨張を示すことが明らかとなった。Au-Al-Tm準結晶との比較によって、中間価数状態であるYbの効果を抽出することができ、その結果、温度を下げるにつれてYbが2価に向かって価数が変化することによる負の熱膨張成分が、通常の格子系の正の熱膨張を打ち消していることが明らかとなった。

報告書

原子力緊急時支援・研修センターの活動(平成25年度)

佐藤 猛; 武藤 重男; 秋山 聖光; 青木 一史; 岡本 明子; 川上 剛; 久米 伸英; 中西 千佳; 小家 雅博; 川又 宏之; et al.

JAEA-Review 2014-048, 69 Pages, 2015/02

JAEA-Review-2014-048.pdf:13.91MB

日本原子力研究開発機構は、災害対策基本法及び武力攻撃事態対処法に基づき、「指定公共機関」として、国及び地方公共団体その他の機関に対し、災害対策又は武力攻撃事態等への対処において、原子力機構の防災業務計画及び国民保護業務計画に則り、技術支援をする責務を有している。原子力緊急時支援・研修センターは、緊急時には、全国を視野に入れた専門家の派遣、防災資機材の提供、防護対策のための技術的助言等の支援活動を行う。また、平常時には、我が国の防災対応体制強化・充実のために、自らの訓練・研修のほか、国、地方公共団体、警察、消防、自衛隊等の原子力防災関係者のための実践的な訓練・研修、原子力防災に関する調査研究及び国際協力を実施する。平成25年度においては、原子力機構の年度計画に基づき、以下の業務を推進した。(1)国, 地方公共団体等との連携を図った指定公共機関としての技術支援活動、(2)国, 地方公共団体等の原子力防災関係者の人材育成及び研修・訓練、(3)原子力防災に係る調査・研究の実施及び情報発信、(4)国際機関と連携を図ったアジア諸国への原子力防災に係る国際貢献。また、指定公共機関としてこれまでに培った経験及び福島事故への初動時からの対応等を活かし、国レベルでの防災対応基盤の強化に向け、専門家として技術的な支援を行うとともに、支援・研修センターの機能の維持・運営及び国との連携を図った自らの対応能力強化などに重点的に取り組んだ。

論文

Development of the method to assay barely measurable elements in spent nuclear fuel and application to BWR 9$$times$$9 fuel

須山 賢也; 内山 軍蔵; 深谷 洋行; 梅田 幹; 山本 徹*; 鈴木 求*

Nuclear Back-end and Transmutation Technology for Waste Disposal, p.47 - 56, 2015/00

使用済燃料中に含まれる核分裂生成物の中には、中性子吸収効果の大きな安定な同位体がある。しかしながら、それら重要な同位体の中には、分析測定が困難であるものがあることが知られており、世界的に見ても関連するデータが少ない状況にあった。日本原子力研究開発機構では、原子力安全基盤機構からの受託研究により、2008年から4年間にわたって分析測定が困難な、中性子吸収断面積の大きな核分裂生成生物の測定方法の開発を行った。簡便かつ効率的な元素分離スキームと高感度高精度な誘導結合プラズマ質量分析装置を組み合わせた分析方法を確立し、BWR 9$$times$$9型燃料集合体を対象とした測定試験に適用した。この技術は、東京電力福島第一原子力発電所事故への対応にも応用可能であり、今後BWR及びPWR燃料を対象とした測定試験が計画されている。本報告では開発した測定方法と適用試験の概要と共に、今後の原子力機構における試験計画の概要について述べる。

論文

Size and composition analyses of colloids in deep granitic groundwater using microfiltration/ultrafiltration while maintaining in situ hydrochemical conditions

青才 大介*; 山本 祐平*; 水野 崇; 石神 徹*; 松山 秀人*

Colloids and Surfaces A; Physicochemical and Engineering Aspects, 461, p.279 - 286, 2014/11

AA2014-0448.pdf:0.9MB

 被引用回数:10 パーセンタイル:25.13(Chemistry, Physical)

地下水中のコロイドを対象とした研究では、サンプリングの過程における大気への暴露や圧力解放よりコロイドの特性が変化することが問題となっている。本研究では、原位置の環境を維持した状態で地下水を限外ろ過しつつ、コロイドをサンプリングする手法を開発した。また、開発した手法を瑞浪深地層研究所の地下施設から得られる地下水に適用した。その結果、地下水中のコロイドは主にFe, Al, Mg, Siから成る無機コロイドおよび有機コロイドからなり、様々なサイズに分布していることがわかった。また、これらのコロイドが希土類元素と錯体を形成し、特に10kDaから0.2$$mu$$mの画分に存在するコロイドと軽希土類元素が錯形成していることが明らかとなった。

論文

Unique Fermi surface and emergence of charge density wave in EuGa$$_4$$ and EuAl$$_4$$

仲村 愛*; 平仲 裕一*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 三浦 泰直*; 堤 泰樹*; 森 晶宣*; 石田 一裕*; 三田村 勝哉*; 広瀬 雄介*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011012_1 - 011012_6, 2014/06

Two europium compounds with the same structure EuGa$$_4$$ and EuAl$$_4$$ have been investigated. The Fermi surfaces revealed experimentally show a peculiar feature: flat Fermi surface sheets appear parallel to the tetragonal [110] planes. Reflecting this, a charge density wave transition due to the nesting of Fermi surface sheets has been observed in EuAl$$_4$$.

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