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論文

Weakened oxygen adsorbing the Pt-O bond of the Pt catalyst induced by vacancy introduction into carbon support

岡崎 宏之*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 池田 隆司*; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Physical Chemistry C, 127(49), p.23628 - 23633, 2023/12

The change in the oxygen adsorption states of Pt nanoparticles by ion irradiation of the carbon support is studied by in situ X-ray absorption spectroscopy measurements. The difference spectra around a Pt L$$_{3}$$ edge due to oxygen adsorption are recorded, and a lowering in the Pt-O antibonding level by the ion irradiation is observed, thus resulting in a weakening of the Pt-O bond. This indicates that the introduction of vacancies in the carbon support would result in weak Pt-O bonds assumable through the stronger Pt-C interaction, which is considered to enhance the oxygen reduction reaction activity of the deposited Pt nanoparticles. Theoretical studies have demonstrated that the vacancies affect Pt through the Pt-C interaction and then result in the weakening of the Pt-O bond.

論文

Activity enhancement of platinum oxygen-reduction electrocatalysts using ion-beam induced defects

木全 哲也*; 垣谷 健太*; 山本 春也*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; Mao, W.*; 小林 知洋*; 八巻 徹也*; 寺井 隆幸*

Physical Review Materials (Internet), 6(3), p.035801_1 - 035801_7, 2022/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:68.76(Materials Science, Multidisciplinary)

High activity is one of the primary requirements for the catalysts in proton exchange membrane fuel cell applications. Previous computational studies suggested that the catalytic activity of Pt nanoparticles could be enhanced by a Pt-carbon (C) support interaction. We have recently found that an enhanced electronic interaction occurs at the interface between an argon-ion (Ar$$^{+}$$)-irradiated glassy carbon (GC) surface and Pt nanoparticles. Here, we report a more than two-fold increase in specific activity (SA) for the Pt nanoparticles on the Ar$$^{+}$$-irradiated GC substrate compared to that on the non-irradiated GC substrate. The mechanism of this activity enhancement was investigated by local structure analysis of the interface. Ar$$^{+}$$ irradiation of the carbon support led to the formation of the Pt-C bonding, thus protecting the deposited Pt nanoparticles from oxidation.

論文

Anisotropic physical properties of layered antiferromagnet U$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$

松本 裕司*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 竹内 徹也*; 三宅 厚志*; 徳永 将史*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(7), p.074707_1 - 074707_6, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

A uranium intermetallic compound U$$_2$$Pt$$_6$$Ga$$_{15}$$ was successfully synthesized. This compound crystallizes in the hexagonal Sc$$_{0.6}$$Fe$$_2$$Si$$_{4.9}$$-type structure. Antiferromagnetic transition with highly magnetic anisotropy was established by the physical property measurements.

論文

Changes in electronic structure of carbon supports for Pt catalysts induced by vacancy formation due to Ar$$^{+}$$ irradiation

岡崎 宏之*; 垣谷 健太*; 木全 哲也*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Chemical Physics, 152(12), p.124708_1 - 124708_5, 2020/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:26.72(Chemistry, Physical)

X-ray absorption spectroscopy measurements were performed for the C K-edge of Pt nanoparticles on Ar$$^{+}$$-irradiated carbon supports in order to elucidate the origin of improved catalyst performance after the introduction of vacancies into the carbon support. We observed a change in the electronic structure at the interface between the Pt nanoparticles and the carbon support after vacancy introduction, which is in good agreement with theoretical results. The results indicated that vacancy introduction resulted in a drastic change in the Pt-C interactions, which likely affected the d-band center of the Pt nanoparticles and led to the enhancement of the oxygen reduction reaction in catalysts.

論文

FE-SEM observation of chains of nanohillocks in SrTiO$$_{3}$$ and Nb-doped SrTiO$$_{3}$$ surfaces irradiated with swift heavy ions

喜多村 茜; 石川 法人; 近藤 啓悦; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 460, p.175 - 179, 2019/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:33.05(Instruments & Instrumentation)

高速重イオン(SHI)がセラミックスに真上から入射すると、SHI一つに対してヒロック(ナノメートルサイズの隆起物)が一つ表面に形成される。一方で近年、SHIがチタン酸ストロンチウム(SrTiO$$_{3}$$)や酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の表面をかするように入射した場合、表面にはイオンの飛跡に沿って連続的に複数個のヒロックが形成されると報告された。これらは原子間力顕微鏡(AFM)を用いて観察されており、観察結果にはAFMのプローブ寸法由来の測定誤差を含んでいる。そこで本研究では、ヒロックのサイズより十分小さい分解能(1.5nm)を有し、非接触で観察可能な電界放出形走査電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて連続ヒロックを観察する手法を検討した。本発表では成功した連続ヒロックのFE-SEM観察結果とともに、AFM観察との比較を通して連続ヒロックの形状を報告する。

論文

FE-SEM observations of multiple nanohillocks on SrTiO$$_{3}$$ irradiated with swift heavy ions

喜多村 茜; 石川 法人; 近藤 啓悦; 藤村 由希; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 44(3), p.85 - 88, 2019/06

高速重イオンがセラミックスに真上から入射すると、イオン一つに対してヒロック(ナノメートルサイズの隆起物)が一つ表面に形成される。一方で近年、SHIがチタン酸ストロンチウム(SrTiO$$_{3}$$)や酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の表面をかするように入射した場合、表面にはイオンの飛跡に沿って連続的に複数個のヒロックが形成されると報告された。これらは原子間力顕微鏡(AFM)を用いて観察されており、観察結果にはAFMのプローブ寸法由来の測定誤差を含んでいる。そこで本研究では、ヒロックのサイズより十分小さい分解能(1.5nm)を有し、非接触で観察可能な電界放出形走査電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて連続ヒロックを観察し、形状の違いを検討した。SrTiO$$_{3}$$はNbを添加することで電気伝導性が発現する。SrTiO$$_{3}$$(100)とNbを0.05wt%添加した単結晶SrTiO$$_{3}$$(100)に対し、350MeVのAuビームを、単結晶表面に対するイオンの入射角が2度以下となるよう照射した。照射後のFE-SEM観察によって、SrTiO$$_{3}$$(100)表面には長さ数百nmにわたって直径20nmのヒロックが連続的に形成されていた一方で、Nbを添加したSrTiO$$_{3}$$(100)表面では、ほぼ同じ長さで凹状に溝が形成されていることがわかった。これらの形状の違いは電気伝導性とそれによる熱伝導性の違いが起因し、イオントラックの温度が融点付近になるSrTiO$$_{3}$$(100)ではヒロックが、昇華温度にまで上昇するNb添加SrTiO$$_{3}$$(100)では溝ができると考えられる。

論文

X-ray absorption study of platinum nanoparticles on an ion-irradiated carbon support

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 松村 大樹; 田口 富嗣*; 寺井 隆幸*

Radiation Physics and Chemistry, 153, p.152 - 155, 2018/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:30.45(Chemistry, Physical)

The chemical state and local structure of 2.6-nm-sized platinum (Pt) nanoparticles on an ion-irradiated glassy carbon (GC) substrate were investigated by X-ray absorption fine structure measurements. The partial oxidation of the Pt nanoparticles was confirmed by the peak intensity in the near-edge region of the absorption spectrum. The analysis of the extended region revealed a higher coordination number and shorter bond length of Pt-Pt compared to those of the Pt nanoparticles on the non-ion-irradiated GC. Thus, Pt nanoparticles on the ionirradiated GC substrate were found to hold a rigid metallic coordination during the oxidation.

論文

Platinum nanoparticles on the glassy carbon surface irradiated with argon ions

木全 哲也*; 加藤 翔*; 八巻 徹也; 山本 春也; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*

Surface & Coatings Technology, 306(Part A), p.123 - 126, 2016/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:50.16(Materials Science, Coatings & Films)

酸素還元反応(ORR)活性を有するPtナノ微粒子は、固体高分子形燃料電池の正極触媒として用いられており、その活性向上が求められている。本研究では、グラッシーカーボン(GC)基板に380keV Arイオンを照射した後、その上へPtナノ微粒子をスパッタ蒸着することによって、照射された担体表面がORR活性に及ぼす影響を調べた。フルエンス1。0$$times$$10$$^{16}$$ ions/cm$$^2$$で照射したGC基板上に作製したPtナノ微粒子は、未照射より約2。5倍高い活性化支配電流密度を示し、Arイオン照射によるORR活性の向上が初めて見出された。X線光電子分光スペクトルにおいて、担体GCとPtナノ微粒子との間に電荷移動を伴う相互作用が生じていることが明らかとなり、これが活性向上の起源であると考えられる。

論文

Crossover phase diagram and electronic state in the heavy-fermion metamagnets UIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ and UCo$$_2$$Zn$$_{20}$$

広瀬 雄介*; 竹内 徹也*; 本多 史憲*; 吉内 伸吾*; 萩原 政幸*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 摂待 力生*; 大貫 惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, 84(7), p.074704_1 - 074704_10, 2015/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.45(Physics, Multidisciplinary)

Magnetic phase diagram of two heavy fermion metamagnets UIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ and UCo$$_2$$Zn$$_{20}$$ is investigated. UIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ shows a reconstruction of the electronic states across the metamagnetic crossover. However, UCo$$_2$$Zn$$_{20}$$ shows a rather continuous evolution. The remarkable difference in both compounds can be accounted for by different degree of hybridization between 5$$f$$ and ligand electrons.

論文

Unique Fermi surface and emergence of charge density wave in EuGa$$_4$$ and EuAl$$_4$$

仲村 愛*; 平仲 裕一*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 三浦 泰直*; 堤 泰樹*; 森 晶宣*; 石田 一裕*; 三田村 勝哉*; 広瀬 雄介*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011012_1 - 011012_6, 2014/06

Two europium compounds with the same structure EuGa$$_4$$ and EuAl$$_4$$ have been investigated. The Fermi surfaces revealed experimentally show a peculiar feature: flat Fermi surface sheets appear parallel to the tetragonal [110] planes. Reflecting this, a charge density wave transition due to the nesting of Fermi surface sheets has been observed in EuAl$$_4$$.

論文

Transport properties of UT$$_2$$Zn$$_{20}$$ (T: Co, Ir)

広瀬 雄介*; 竹内 徹也*; 吉内 伸吾*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 摂待 力生*; 大貫 惇睦

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011056_1 - 011056_6, 2014/06

Transport properties of UT$$_2$$Zn$$_{20}$$ (T: Co, Ir) have been investigated by measuring Hall effect. Overall behavior is explained by the skew scattering on the impurity model at high temperatures and the periodic Anderson model at low temperatures. Rather complicated behavior was observed in UIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ with ferromagnetic instability, implying the electronic modification under magnetic field.

論文

Imidazolium cation based anion-conducting electrolyte membranes prepared by radiation induced grafting for direct hydrazine hydrate fuel cells

吉村 公男; 越川 博; 八巻 徹也; 猪谷 秀幸*; 山本 和矢*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成

Journal of the Electrochemical Society, 161(9), p.F889 - F893, 2014/06

 被引用回数:20 パーセンタイル:59.91(Electrochemistry)

イミダゾリウムカチオンを有するグラフト型アニオン伝導電解質膜を、テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体(ETFE)膜に${it N}$-ビニルイミダゾールとスチレンを放射線グラフト重合により共重合する過程と、それに続く${it N}$-プロピル化およびイオン交換反応により作製した。得られたアニオン膜は、イオン交換容量は1.20mmol/g、導電率は28mS/cmであった。80$$^{circ}$$Cの1M KOH中での耐アルカリ性を評価した結果、浸漬250時間後でも10mS/cm以上の導電率が維持され、高い耐アルカリ性を有することがわかった。本研究のアニオン膜を用いて作製した水加ヒドラジン燃料電池において最高出力75mW/cm$$^{2}$$を確認した。

論文

Preparation of tungsten carbide nanoparticles by ion implantation and electrochemical etching

加藤 翔; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 川口 和弘; 小林 知洋*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.149 - 152, 2013/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.8(Instruments & Instrumentation)

本研究では、イオン注入と電気化学エッチングを組合せて、グラッシーカーボン基板上に炭化タングステン(WC)のナノ微粒子を作製した。実験では、100keV W$$^+$$をグラッシーカーボン基板に照射して注入試料を作製した後、水酸化ナトリウム水溶液中で注入試料の表面をアノード酸化によりエッチングした。試料の分析にはX線光電子分光(XPS), ラザフォード後方散乱分析(RBS), 透過型電子顕微鏡(TEM)を用いた。XPS, RBSの結果から、試料中でWCが形成されていたことと、電気化学エッチングによってその高濃度導入面が表面に露出したことが確認できた。断面TEMによって直径約10nmのナノ微粒子が表層に存在している様子が観察された。

論文

Magnetic and Fermi surface properties of EuGa$$_4$$

仲村 愛*; 平仲 裕一*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 三浦 泰直*; 堤 泰樹*; 森 晶宣*; 石田 一裕*; 三田村 勝哉*; 広瀬 雄介*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 82(10), p.104703_1 - 104703_10, 2013/10

 被引用回数:32 パーセンタイル:80.72(Physics, Multidisciplinary)

High quality single crystals of EuGa$$_4$$ have been grown from Ga flux. Electrical resistivity, magnetic susceptibility, high-field magnetization, specific heat, thermoelectric power and de Haas-van Alphen effect were investigated. Antiferromagnetic transition due to divalent Eu atoms were observed at 16.5 K. A charge density wave transition was also found under high pressure accompanied by a Fermi surface reconstruction. These observations were fully accounted for by the Fermi surface topology and corresponding band calculations.

論文

Heavy fermions and unconventional superconductivity in high-quality single crystals of rare-earth and actinide compounds

大貫 惇睦; 摂待 力生*; 杉山 清寛*; 竹内 徹也*; 本多 史憲*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 松田 達磨; 立岩 尚之; 青木 大*; et al.

Journal of the Korean Physical Society, 63(3), p.409 - 415, 2013/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.15(Physics, Multidisciplinary)

Characteristics of heavy fermion and unconventional superconductivity in rare-earth and actinide compounds are clarified by the de Haas-van Alphen experiments. The effect of pressure on the electronic states of CeRhIn$$_5$$, CeIrSi$$_3$$ and YbIr$$_2$$Zn$$_{20}$$ is studied in magnetic fields. An electronic instability occurs under pressure in these compounds.

論文

Counter-anion effect on the properties of anion-conducting polymer electrolyte membranes prepared by radiation-induced graft polymerization

越川 博; 吉村 公男; Sinnananchi, W.; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 山本 和矢*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成

Macromolecular Chemistry and Physics, 214(15), p.1756 - 1762, 2013/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:43.43(Polymer Science)

貴金属フリー液体燃料電池用自動車に適用できるアニオン伝導電解質膜(AEM)の開発において、電解質膜の耐熱性や高い含水率に起因する燃料透過が問題になっている。そこで、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合膜(ETFE)にクロロメチルスチレン(CMS)を放射線グラフト重合後、グラフト鎖をトリメチルアミンにより4級化することでAEMを作製し、含水性,安定性に及ぼす電解質膜の対アニオンの効果を調べた。4級化によって得られた塩化物塩の膜(塩化物膜)は、炭酸水素ナトリウム水溶液に浸漬することで重炭酸膜に変換した。また、1M KOH水溶液でアニオン交換後、窒素ガスで飽和させた水で洗浄することで、重炭酸化物塩の生成なしに水酸化物膜に変換できた。塩化物膜及び重炭酸膜に対して、水酸化物膜は4倍の伝導率及び2倍の含水率を示した。また、熱分析測定より、水酸化物膜が他の二つの膜よりも安定であることがわかった。以上の結果から、水酸化物膜の水酸化アルキルアンモニウムが化学的に不安定であること、安定化するために高い含水率を示すことを明らかにした。

論文

Single crystal growth and various electronic states in Yb-based compounds

広瀬 雄介*; 吉内 伸吾*; 西村 尚人*; 阪口 準也*; 榎 健太郎*; 岩川 健*; 三浦 泰直*; 杉山 清寛*; 大貫 惇睦; 摂待 力生*; et al.

Journal of the Korean Physical Society, 62(12), p.1858 - 1861, 2013/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

We succeeded in growing single crystals of YbTIn$$_5$$ (T: Co, Rh, Ir), YbGa$$_4$$, YbT$$_2$$Zn$$_{20}$$ (T: Co, Rh, Ir), etc. The electronic and magnetic properties are clarified by measuring the electrical resistivity, magnetic susceptibility, magnetization, specific heat and de Haas-van Alphen effect.

論文

Electronic states in antiferromagnet UCd$$_{11}$$ and reference compound ThCd$$_{11}$$; Studied by the de Haas-van Alphen effect

広瀬 雄介*; 三浦 泰直*; 堤 泰樹*; 吉内 伸吾*; 大家 政洋*; 杉山 清寛*; 竹内 徹也*; 山上 浩志*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; et al.

Physica Status Solidi (B), 250(3), p.642 - 645, 2013/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:20.64(Physics, Condensed Matter)

Electronic states of an antiferromagnet UCd$$_{11}$$ and its reference compound ThCd$$_{11}$$ were investigated by means of de Haas-van Alphen (dHvA) effect. From the cyclotron effective mass determined from the dHvA oscillation, the electronic specific heat of UCd$$_{11}$$ was estimated as 100 mJ/K$$^2$$mol, much smaller than 840 in the previous report. The result suggests that magnetic excitation contributes significantly to the specific heat.

論文

Nanoparticle formation by tungsten ion implantation in glassy carbon

加藤 翔; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 川口 和弘; 小林 知洋*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 38(1), p.81 - 84, 2013/03

本研究では、タングステンイオンを未研磨のグラッシーカーボン基板に注入することによって、ナノ微粒子を作製した。注入イオンのエネルギーは100keV、フルエンスは$$2.4times10^{16}$$から$$1.8times10^{17}$$ions/cm$$^2$$の範囲であった。試料の分析にはX線光電子分光,ラザフォード後方散乱分析,回転ディスク電極法による対流ボルタンメトリー,電界放出型電子顕微鏡を用いた。顕著なスパッタリング効果によって、注入イオン分布が変化するとともに、基板内へ導入可能なタングステン量は約$$6times10^{16}$$ions/cm$$^2$$が上限であった。形成された微粒子はタングステンカーバイドであり、その直径は10nm程度で面内に一様に分布していた。

論文

High-quality single crystal growth and unique electronic states under magnetic field and pressure in rare earth and actinide compounds

大貫 惇睦; 摂待 力生*; 竹内 徹也*; 杉山 清寛*; 本多 史憲*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 松田 達磨; 立岩 尚之; 青木 大*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 81(Suppl.B), p.SB001_1 - SB001_18, 2012/12

Fermi surface properties in rare earth and actinide compounds such as CeSn$$_3$$, USi$$_3$$, NpGe$$_3$$ and PuIn$$_3$$ are clarified by the de Haas-van Alphen experiments on the bases of the energy band calculations. The pressure-induced electronic instability including unconventional superconductivity observed in CeRhIn$$_5$$ is also discussed.

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