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論文

東海再処理施設における分析セルラインの設備改良の取り組み

石橋 篤; 舛井 健司; 後藤 雄一; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 石川 知志*; 石川 智哉*

日本保全学会第19回学術講演会要旨集, p.18 - 21, 2023/08

原子力機構東海再処理施設では、高放射性試料の分析のためのインナーボックス型のホットセル(分析セルライン)を1980年に設置以降、約40年の長期にわたり運用してきた。分析セルラインの運用にあたっては、定期的な点検保守により設備を健全な状態に維持するとともに、分析セルライン本体及びその付属設備について、様々な改良、改善を実施することで性能の向上を図ってきた。本稿では、これらの取り組みについて概説する。

報告書

分離精製工場における使用済燃料せん断粉末の取出しに係る分析業務報告

青谷 樹里; 森 天海; 佐藤 日向; 河野 壮馬; 諸角 詩央里; 堀籠 和志; 後藤 雄一; 山本 昌彦; 田口 茂郎

JAEA-Technology 2023-008, 34 Pages, 2023/06

JAEA-Technology-2023-008.pdf:1.92MB

東海再処理施設の分離精製工場では、廃止措置の第1段階として再処理工程内に残存する回収可能核燃料物質を取り出す工程洗浄を実施している。工程洗浄では、工程内に残存する使用済燃料のせん断粉末、プルトニウム溶液、ウラン溶液、その他の核燃料物質の取出しを予定しており、このうちせん断粉末の取出しを2022年6月から同年9月に実施した。せん断粉末の取出しにあたっては、プロセスの状態把握に必要な工程管理を目的としたウラン濃度分析、プルトニウム濃度分析、酸濃度分析、放射能濃度分析、密度測定等の分析業務を実施した。また、核物質の計量管理を目的としたウラン濃度分析、プルトニウム濃度分析とその同位体組成の分析、密度測定等の分析業務、保障措置のためのIAEAの分析施設への分析試料輸送にあたっての分析試料前処理等の分析業務を実施した。本報では、せん断粉末の取出しにおいて実施したこれら分析業務及び分析装置の校正、分析要員の教育、訓練等の分析関連業務の実績について報告する。

報告書

核燃料再処理施設におけるグローブボックス用グローブの物性調査; 定期交換したグローブの物性と使用可能年数の推測

山本 昌彦; 西田 直樹; 小林 大輔; 根本 良*; 林 宏幸*; 北尾 貴彦; 久野 剛彦

JAEA-Technology 2023-004, 30 Pages, 2023/06

JAEA-Technology-2023-004.pdf:1.94MB

日本原子力研究開発機構の東海再処理施設において核燃料物質の取り扱いに使用するグローブボックス用グローブ(以下、「グローブ」という。)は、内部規則にて使用期限が定められており、グローブボックスに取り付け後、異常の有無に係わらず最長4年で交換している。一方、グローブの材質は合成ゴムであることから、使用環境(使用頻度、薬品、放射線量等)によってその劣化度合は異なる。そこで、本件では使用環境毎にグローブを分類し、その物性値を測定すること等により、グローブの劣化状況に応じた使用可能年数の技術的評価手法を確立するとともに、グローブの使用可能な年数を推測した。外観上の異常もなく定期交換したグローブについて、測定した物性値は、新品のグローブの納品時に確認している受入基準値を満足し、新品のグローブと同等の物理的特性を有していることが分かった。このため、使用期限を迎えたこれらグローブは、新品のグローブの最長使用年数である4年を追加した合計8年間の使用が可能であると考えられた。また、グローブの物性値と使用年数をプロットして外挿線を作成した結果、使用年数8年における物性値は、過去にグローブの破損等が報告されている物性値よりも安全側の値を示し、非管理区域の倉庫にて8年及び23年間保管した長期保管グローブの物性値と有意な差は見られなかった。これらより、東海再処理施設におけるグローブの最長使用年数は8年と設定した。なお、グローブの点検頻度、項目は従来の実施内容から変更せず、異常が確認されれば使用年数に関係なく速やかに交換される管理であることから、使用年数を8年に延長した場合でもグローブ使用に伴う安全性の低下(リスクの上昇)は生じない。また、使用年数の延長に伴い、グローブの購入費、グローブ交換等の作業労力、廃棄物発生量を従来よりもそれぞれ約4割低減させることができ、定期のグローブ交換に伴う汚染発生のリスク、作業者の被ばくのリスクも低減され、グローブ管理の効率化・合理化が図られた。

論文

Development of training course on non-destructive assay of nuclear material for Asian region, 2; Development of lectures and exercises on gamma-ray measurement

山本 昌彦; 河野 壮馬; 三枝 祐; 久野 剛彦; 関根 恵; 井上 尚子; 野呂 尚子; Rodriguez, D.; 山口 知輝; Stinett, J.*

Proceedings of INMM & ESARDA Joint Annual Meeting 2023 (Internet), 10 Pages, 2023/05

保障措置・計量管理の担当者を対象とした、アジア地域向け「核物質の非破壊測定に関するトレーニングコース(NDAコース)」を開発した。NDAコースの5日間うち、ガンマ線測定パートは2日間を割いて実施した。ガンマ線検出器の基本特性,検出方法,メカニズムに関する講義は、開発したeラーニングにて提供した。また、実習の部分は原子力機構の施設において実施し、参加者は、各ガンマ線検出器のセットアップからウラン及び他のガンマ線放出核種の測定までを行った。また、ウラン235の濃縮度測定も行った。さらに、原子力機構の研究炉であるJRR-3における新燃料集合体の測定実習の準備として、IAEA保障措置で普及している携帯型ガンマ線スペクトロメータHM-5を用いた訓練も実施した。本発表では、これらのトレーニングコースの開発及び結果、参加者からのフィードバックについて報告する。

論文

Accurate and precise measurement of uranium content in uranium trioxide by gravimetry; Comparison with isotope dilution mass spectrometry and its uncertainty estimation

山本 昌彦; 堀籠 和志; 久野 剛彦

Applied Radiation and Isotopes, 190, p.110460_1 - 110460_7, 2022/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:33.72(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

加熱重量法によるUO$$_{3}$$中のU含有量の測定について検討した。測定条件を最適化し、加熱温度は900$$^{circ}$$C、加熱時間は60分、サンプル採取量は1gに設定した。また、本法に係る不確かさを評価するとともに、加熱重量法によるU測定値について、同位体希釈質量分析法(IDMS)による測定値と比較して検証した。その結果、加熱重量法で得たUO$$_{3}$$中のU含有量は、0.78236$$pm$$0.00051g/g (k=2)であり、IDMSによる測定値(0.78271$$pm$$0.00049g/g)と不確かさの範囲内で一致した。これらの結果より、加熱重量法によりUO$$_{3}$$中のUを正確かつ高精度に測定できることが分かった。

論文

核燃料物質を取扱うグローブボックスからの廃棄物等の搬出操作に用いる局所排気装置の開発

石橋 篤; 三枝 祐; 青谷 樹里; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 久野 剛彦

日本保全学会第18回学術講演会要旨集, p.241 - 244, 2022/07

核燃料物質を取扱うグローブボックス(GB)から廃棄物等を搬出するバッグアウト操作(搬出物を入れた塩化ビニル製の筒状袋を熱溶着により密閉状態とし、GB外に搬出する操作)において、汚染発生時にその拡大を防止するための局所排気装置を開発した。本排気装置は、バッグアウト操作に使用する既存の作業台と同形状でその内部にHEPAフィルター等による放射性物質の集塵機能を配備し、バッグアウト操作時の汚染拡大リスクを低減した。

論文

グローブボックス用グローブの物性調査と使用可能年数の推測

小林 大輔; 山本 昌彦; 西田 直樹; 三好 竜太; 根本 良*; 林 宏幸*; 加藤 圭将; 西野 紗樹; 久野 剛彦; 北尾 貴彦; et al.

日本保全学会第18回学術講演会要旨集, p.237 - 240, 2022/07

東海再処理施設のグローブボックスに取付けられているグローブは、一律に使用期限を定めて定期的に交換している。ゴム製品であるグローブは、使用環境(使用頻度,化学薬品,放射線等)により、劣化度合いが異なることが外観上からも推察される。本件では、様々な使用環境下で定期交換したグローブの物性値(引張強さ,伸び率,硬さ)を測定し、新品グローブの物性値との比較により、劣化の程度並びに使用可能年数を推定した。その結果、外観に異常の無いグローブは、新品グローブの受入基準値以上の物性値であることが分かった。また、外挿した物性値からはこれまで報告されたグローブ損傷時の物性値よりも十分に大きいことから、外観に異常が無く定期的に交換するグローブの物性に劣化は見られず、グローブの使用可能年数は8年と推測された。

論文

東海再処理施設における津波による漂流物の影響評価

西野 紗樹; 坪井 雅俊; 岡田 純平; 三枝 祐; 大森 一樹; 安尾 清志; 瀬下 和芳; 堂村 和幸; 山本 昌彦

日本保全学会第17回学術講演会要旨集, p.541 - 548, 2021/07

廃止措置を進めている東海再処理施設では、安全上リスクが高い高放射性廃液を取扱う高放射性廃液貯蔵場(HAW)及びガラス固化技術開発施設(TVF)の地震・津波等に対する安全対策を最優先で進めている。本発表では、複数の安全対策のうち、津波防護対策について、東海再処理施設に津波が襲来した際に漂流物化する可能性のある建物・設備等を調査後、津波の流況及び漂流物の軌跡解析結果から、両施設への漂流物の到達の有無を評価した。

論文

Determination of alkali and alkaline earth elements in radioactive waste generated from reprocessing plant by liquid electrode plasma optical emission spectrometry

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.433 - 444, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Na, K, Ca, Sr, Baの簡便、かつ実用的で信頼性の高い測定法として、液体電極プラズマ発光分光分析法を利用した方法を開発した。各元素について定量に利用可能な輝線、共存元素からの分光干渉、測定セルの損傷を考慮した測定条件について調査し、実試料を用いた添加回収試験を実施して検証を行った。その結果、本法でNa, K, Ca, Sr, Baをマトリックスの影響を受けずに測定可能であり、数種類の放射性廃棄物に適用した結果は、コンピュータによる計算値、誘導結合プラズマ発光分光分析法による測定値と10%以内で良好な一致を示した。

報告書

Visual Basic for Applicationsを利用した放射性試料分析のための前処理法の自動化技術

山本 昌彦; 家老 克徳*; 小高 典康; 久野 剛彦

JAEA-Technology 2019-014, 68 Pages, 2019/10

JAEA-Technology-2019-014.pdf:2.93MB

グローブボックス, 遮蔽セル内で実施している放射性試料分析の前処理法であるカラム分離操作を自動化するため、Microsoft製Excel Visual Basic for Applications(VBAマクロ)でプログラムを作成し、シリンジポンプ, 電動ビュレット, フラクションコレクター, 電動バルブを制御した。各機器に合わせてケーブルを製作し、通信設定を調整した結果、プログラム通りに操作できることがわかった。そこで、VBAマクロで各機器を逐次的に制御した自動コンディショニング装置と自動分離装置を製作した。自動コンディショニング装置では最大8本のカラムへ、硝酸の添加と静置の操作を繰り返し自動で行うことができた。また、自動分離装置では、Srを吸着・溶離可能なEichrom Technologies製Srレジンを用いて、模擬高放射性廃液中のSrを良好に分離・回収することができた。汎用ソフトであるVBAマクロを利用した本法は、作業の省力化、作業者の被ばく低減、分析の誤操作を防止することができ分析操作の自動化に有効であると共に、自動化に係るコストの大幅な削減も期待できる。

論文

Development of an online measurement system using an alpha liquid scintillation counter and a glass-based microfluidic solvent extraction device for plutonium analysis

山本 昌彦; 田口 茂郎; Do, V. K.; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Applied Radiation and Isotopes, 152, p.37 - 44, 2019/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:67.25(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイクロ化学チップによる溶媒抽出とアルファ液体シンチレーションカウンタ($$alpha$$-LSC)を組み合わせたプルトニウム(Pu)分析のためのオンライン測定システムを開発した。$$alpha$$-LSCのフローセルは、PTFEチューブをガラス管に詰めて製作し、マイクロ化学チップと接続した。マイクロ流路内の二相流は、コイル状に調整したチューブを用いて安定化させた。マイクロ化学チップ内で溶媒中に抽出したPuは、T字コネクタでシンチレーションカクテルと混合した。本システムにより、Puをオンラインで分離し、検出限界値6.5Bq/mLで検出することができ、発生する廃液量は$$mu$$Lレベルに低減することができた。

論文

Spectrochemistry of technetium by liquid electrode plasma optical emission spectrometry and its applicability of quantification for highly active liquid waste

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Spectrochimica Acta, Part B, 155, p.134 - 140, 2019/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:42.51(Spectroscopy)

本研究では、発光分光分析装置の小型化に有効な液体電極プラズマに着目し、これに基づく発光分光分析法(LEP-OES)によりテクネチウム(Tc)の発光スペクトルについて調査した。その結果、200-500nmの波長範囲において合計52本のピークを確認し、全てTcの中性原子線とイオン線に帰属された。最も発光強度の高いピークは、254.3nm, 261.0nm, 264.7nmで確認された。模擬試料を用いて、高放射性廃液中に共存する成分による分光干渉の影響を評価した結果、264.7nmのピークでは干渉なく測定できることがわかった。そこで、264.7nmのピークを用いて分析性能を評価した結果、検出限界値は1.9mg/L、Tc標準試料(12.0mg/L)の繰り返し測定時の相対標準偏差は3.8%(N=5, 1$$sigma$$)であった。

論文

表面電離型質量分析計に用いられるフィラメントの表面状態のウラン同位体比測定に及ぼす影響

田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦

分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11

表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)の測定精度も改善された。

論文

Separation technique using column chromatography for safeguards verification analysis of uranium and plutonium in highly-active liquid waste by isotope dilution mass spectrometry

山本 昌彦; 田口 茂郎; 堀籠 和志; 久野 剛彦

Proceedings of IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11

使用済核燃料再処理施設におけるウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の検認は、IAEAの保障措置査察行為として極めて重要である。本研究では、同位体希釈質量分析法(IDMS)による高レベル放射性廃液(HALW)中のU及びPuの保障措置査察検認分析のために、単一カラムによる抽出クロマトグラフィーに基づく分離方法を開発した。HALW中の核分裂性核種(FP)からUとPuを順次分離するための抽出クロマトグラフィーには、市販のTEVA$$^{textregistered}$$樹脂を選択した。試料中のUは、硝酸溶液によってFPからクロマトグラフ分離するとともに、Pu(IV)はTEVA$$^{textregistered}$$樹脂上に吸着させた。その後、PuはPu(III)に還元することで樹脂上から溶離した。この方法によるU, Puの回収率,除染係数は分離後に実施するIDMSに必要十分なレベルであった。また、FP除去後のカラムの放射線量は、バックグラウンドレベルにまで低下した。本分離法を用いたIDMSの分析結果は従来の分離法による結果と良好に一致した。本法は従来法と比べて簡便かつ迅速に分離操作を行うことができ、IAEA/日本オンサイト分析所へ適用可能と考えられる。

論文

再処理施設における分析廃液配管のバルブシール材の物性評価

後藤 雄一; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 稲田 聡

日本保全学会第15回学術講演会要旨集, p.489 - 492, 2018/07

東海再処理施設分析所の放射性廃液は、受入れバルブ付きの配管を介して廃液受槽に一時保管され、送液バルブ付きの配管により廃液処理施設へ移送する。これらのバルブは、平成16年にシール材の劣化(廃液の漏えい)が確認され、シール材の材質をポリエチレン製からテフロン製に変更し、平成28年度には定期更新を行った。本件は、使用済みバルブシール材の物性値を調査し、放射性物質濃度等と劣化度との関連性を評価した。

報告書

誘導結合プラズマ発光分光分析法による硝酸プルトニウム溶液中の不純物金属元素分析のための固相抽出樹脂を用いたPu, Am, Npの分離除去法の開発

田口 茂郎; 山本 昌彦; 古瀬 貴広*; 真崎 祐次*; 久野 剛彦

JAEA-Technology 2018-005, 14 Pages, 2018/06

JAEA-Technology-2018-005.pdf:0.94MB

使用済核燃料から分離回収した硝酸Pu溶液中の不純物金属(Fe, Cr, Ni, Mn, Al, Cd, V, Cu, Si, Zn, Mo, Sn, Ca, Mg, Na, Ag, Pb, B)を誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-OES)により定量するにあたり、アクチニドに対して高い吸着性を有する固相抽出樹脂を用いて、硝酸Pu溶液中のPu, Am及びNpを吸着除去し、不純物金属成分と分離する手法を開発した。本手法では、TRU樹脂を充填したカラムを2段として、1段目のカラムで主にPuとAmを吸着除去し、次にNpの原子価をNp(IV)に調整した後、2段目のTRUカラムに通液し、1段目のカラムから溶出したAm(III)とNp(IV)を吸着除去した。本分離法により、東海再処理施設において分離回収された硝酸Pu溶液(22g/L)2mLを処理した結果、回収液(100mL定容後)中の全$$alpha$$放射能濃度を$$<$$5.8Bq/mLまで低減することができた。分離後の試料をICP-OESで測定した結果、測定対象の不純物金属元素を全量回収でき、本法が、硝酸Pu溶液中のICP-OESによる不純物金属分析に先立つPu, Am, Np除去のための分離前処理法として有効であることを確認した。

論文

Quantitative determination of total cesium in highly active liquid waste by using liquid electrode plasma optical emission spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 高村 禅*; 駿河谷 直樹; 久野 剛彦

Talanta, 183, p.283 - 289, 2018/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:39.94(Chemistry, Analytical)

本件では、新規の分析法である液体電極プラズマ発光分光分析法による、高レベル放射性廃液中のCs元素濃度の分析技術を開発した。その結果、検出限界値及び定量下限値はそれぞれ0.005mg/L、0.02mg/Lであり、東海再処理施設から採取した高レベル放射性廃液の分析に適用し良好な結果が得られた。

論文

Online coupling of two-phase flow solvent extraction microfluidics with inductively coupled plasma mass spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Current Analytical Chemistry, 14(2), p.111 - 119, 2018/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:15.45(Chemistry, Analytical)

本研究では、マイクロチップをベースとした二相流による溶媒抽出と誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)を組み合わせた元素分析システムを構築した。マイクロ流路内の二相流は、コイル状にしたチューブによって圧力バランスを調整することで安定化させた。また、マイクロチップとICP-MSの流体の流速差は、ICP-MSの試料導入部に設けたT字型ミキサ及びバルブを用いて調整した。本システムを用いて、Tcの模擬試料であるReの測定結果、1-20$$mu$$g/Lの濃度範囲で良好な検量線を得ることができた。試料1mLを使用して求めた定量下限値は0.2$$mu$$g/L、測定に要した時間は1時間以下であった。本件で構築したシステムは、廃液発生量と作業者の放射線被ばくを低減させながら、放射性物質を選択的に測定するための分析法として有効である。

報告書

ウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)粉末の同位体希釈質量分析用ウラン・プルトニウム混合スパイク調製の最適化

堀籠 和志; 田口 茂郎; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-016, 20 Pages, 2017/07

JAEA-Technology-2017-016.pdf:1.68MB

使用済核燃料の再処理工程を経て得られたウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX粉末)の同位体希釈質量分析用混合スパイクを最適化して調製した。本スパイクは、金属ウランNBL CRM116と金属プルトニウムNBL CRM126をそれぞれ正確に秤量した後、硝酸に溶解し、ウランとプルトニウムの重量比が1:2となるように混合した。スパイク中のウラン及びプルトニウム調製値は、それぞれ1.0530$$pm$$0.0008mg/g (k=2) ($$^{235}$$U: 93.114wt%)、2.0046$$pm$$0.0019mg/g (k=2)($$^{239}$$Pu: 97.934wt%)であった。バリデーションとして、$$^{233}$$U, $$^{242}$$Puをトレーサとする逆IDMSによる濃度検定並びに、硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液を混合調製した模擬MOX溶解液の平行分析により、調製濃度の妥当性を評価し、本スパイクが問題なく調製されていることを確認した。本スパイクは、MOX溶解液の同位体質量分析によるウラン及びプルトニウムの含有量の測定に適用し、良好な結果を得ることができた。

報告書

電位規制クーロメトリーによる標準物質として使用する硝酸プルトニウム溶液の値付けのための分析(共同研究)

山本 昌彦; Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-014, 63 Pages, 2017/06

JAEA-Technology-2017-014.pdf:4.38MB

本件では、同位体希釈質量分析法で使用する標準物質の候補である硝酸Pu溶液の値付けのための分析にファラデーの電気分解則に基づく絶対分析法である電位規制クーロメトリーを適用した。測定装置には国際規格ISO 12183に準拠するものを使用し、その校正は国際単位系であるSI単位にトレーサブルとなる計測機器を使用して実施した。装置の性能評価のためにPu金属標準物質から調製した試料を測定した結果、測定値は表示値と$$pm$$0.05%以内で良好に一致し、繰り返し測定の相対標準偏差も0.05%以下と非常に高い精度でPuを分析できることが分かった。そこで、本法で同位体希釈質量分析の標準物質候補となりうる$$^{239}$$Puの同位体組成比が比較的高い混合酸化物粉末から精製した硝酸Pu溶液を測定した。その結果、繰り返し測定の相対標準偏差は0.05%以下、信頼区間が95%を示す包含係数k=2として評価した測定値の不確かさは0.069%以下と標準物質の測定法として求められる精度を満足する水準で精密にPuを分析することができた。

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