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青才 大介*; 山本 祐平*; 水野 崇; 石神 徹*; 松山 秀人*
Colloids and Surfaces A; Physicochemical and Engineering Aspects, 461, p.279 - 286, 2014/11
被引用回数：10 パーセンタイル：25(Chemistry, Physical)地下水中のコロイドを対象とした研究では、サンプリングの過程における大気への暴露や圧力解放よりコロイドの特性が変化することが問題となっている。本研究では、原位置の環境を維持した状態で地下水を限外ろ過しつつ、コロイドをサンプリングする手法を開発した。また、開発した手法を瑞浪深地層研究所の地下施設から得られる地下水に適用した。その結果、地下水中のコロイドは主にFe, Al, Mg, Siから成る無機コロイドおよび有機コロイドからなり、様々なサイズに分布していることがわかった。また、これらのコロイドが希土類元素と錯体を形成し、特に10kDaから0.2
mの画分に存在するコロイドと軽希土類元素が錯形成していることが明らかとなった。
福士 圭介*; 長谷川 優介*; 前田 耕志*; 青井 裕介*; 田村 明弘*; 荒井 章司*; 山本 祐平*; 青才 大介*; 水野 崇
Environmental Science & Technology, 47(22), p.12811 - 12818, 2013/11
被引用回数：27 パーセンタイル：58.19(Engineering, Environmental)Eu(III)の花崗岩への収着について、巨視的、微視的な手法を組み合わせた研究を行った。花崗岩の薄片と10MのEu(III)溶液とを反応させ、EPMAおよびLA-ICP-MSにより分析した。その結果、多くの黒雲母粒子では、最大で6wt.%までEuが増加した。黒雲母中でEuが付加された部分ではKが減少しており、黒雲母へのEuの収着様式は層間の陽イオン交換反応であることが示唆される。また、花崗岩および黒雲母の紛体を利用したEu(III)のバッチ収着試験を実施した。この試験により得られた黒雲母に対するEu(III)の巨視的な収着挙動は、花崗岩に対する収着挙動と一致した。得られた収着エッジはシングルサイトの陽イオン交換反応を考慮したモデルにより、合理的に再現することが可能である。以上のことから、花崗岩は複雑な鉱物の集合体であるが、巨視的および微視的な手法を組み合わせることによって、複雑な鉱物集合体全体を代表する一つの基本となる収着反応を明らかにすることができた。
水野 崇; 青才 大介; 新宮 信也; 萩原 大樹; 山本 祐平; 福田 朱里
日本原子力学会和文論文誌, 12(1), p.89 - 102, 2013/03
本研究では瑞浪超深地層研究所の地下施設である研究坑道の建設に伴う地下水水質の変化を把握するため、研究坑道内において水質モニタリングを実施した。その結果、研究坑道掘削に伴う地下水の流動状態の変化により、水質分布が変化していることがわかった。特に立坑の坑底付近においては、溶存成分濃度が高い深部地下水の上昇による"upconing"現象が生じている。また、地下水のpHは立坑壁面に打設されたセメント等と接触することにより最大で12程度まで上昇し、研究坑道内に流入している。酸化還元電位については、研究坑道掘削前の状態からの変化が推定できるものの、還元環境を維持している。これらの結果は地下施設建設時における地下水水質の変化を把握するための技術基盤が整備されつつあることを示しており、地層処分事業における精密調査を進めるための知見として活用できると考えられる。
中田 亮一*; 高橋 嘉夫*; Zheng, G.*; 山本 祐平; 清水 洋*
Geochemical Journal, 44(5), p.411 - 418, 2010/10
被引用回数：27 パーセンタイル：58.17(Geochemistry & Geophysics)中国、新彊ウイグル自治区の泥火山より採取した原油及び共存する水の中の希土類元素の存在度を世界で初めて報告した。原油は軽希土類元素に富み、重希土類元素に枯渇した相対存在度パターンを示した。原油中の希土類元素濃度は共存水より百倍高かった。原油の疎水性と希土類元素イオンの性質を考慮すると、原油中の希土類元素は錯体として存在していると考えられる。
C-NMRの分析によると、原油中にはフェノール基とカルボキシル基が含まれており、希土類元素はそれらの官能基に錯生成していると考えられる。原油中の希土類元素の相対存在度パターンは泥火山中の泥のパターンと類似しており、原油中の希土類元素は原油が発生した岩石もしくは堆積物から供給されたと考えられる。
高橋 嘉夫*; 山本 美香*; 山本 祐平; 田中 万也
Geochimica et Cosmochimica Acta, 74(19), p.5443 - 5462, 2010/10
被引用回数：82 パーセンタイル：88.3(Geochemistry & Geophysics)希土類元素の相対存在度のパターン(REEパターン)はさまざまな天然の物質で観測されるユニークな地球化学的トレーサーである。バクテリアに吸着したREEのパターンは重希土類元素(HREE)を濃集し、天然試料におけるバクテリア関与の指標に成りえる。本研究では広域X線吸収微細構造(EXAFS)とバクテリアへのREEの分配パターンを用いて、バクテリアの細胞表面へのHREEの濃集機構の解明を試みた。EXAFSの結果より、HREEは低REE/バクテリア比環境では多座リン酸基に結合しているが、高REE/バクテリア比ではカルボキシル基に結合していることが示された。一方、軽希土類元素及び中希土類元素は低REE/バクテリア比において低配座数のリン酸基に結合し、高REE/バクテリア比ではカルボキシル基に結合していることが示された。REE/バクテリア比の変化に伴うバクテリアへのREEの分配パターンの変化は、EXAFSの結果と整合的であった。バクテリアの細胞表面へのHREEの濃集は多座リン酸基による安定な錯体の形成が原因であることがEXAFSによって示された。多座リン酸基はバクテリア以外の天然試料では見られない特徴であり、本研究の結果はバクテリアが関与した試料のREEパターンがバイオマーカーとして利用できる可能性を示した。
山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇
Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.203 - 212, 2010/10
Chemical state of rare earth elements (REEs) in deep groundwater was determined by combination of ultrafiltration techniques maintaining in-situ pressure and anaerobic conditions, speciation considering contribution of natural organic matters, and finger-printing method using REE pattern of stability constants for probable complexes of REEs in groundwater. Groundwater samples were collected from a borehole at a depth of 200 m in the Mizunami Underground Research Laboratory (MIU), Gifu, Japan. Spectroscopic analysis for colloidal matters on a membrane filter was also conducted to estimate chemical properties of colloidal ligands. Our results suggest that REEs-humic complexes were the dominant chemical states of REEs in groundwater. Presence of humic substance in groundwater was also confirmed by spectroscopic analysis. It is expected that behavior of REEs mainly depends on humic substances.
青才 大介; 山本 祐平; 水野 崇
Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.213 - 220, 2010/10
元素の挙動を把握するうえで、分子のサイズ分布は重要な情報である。分子のサイズ分布は、地下水の物理的及び化学的状態に支配されるが、地下水は一般に被圧・嫌気状態で存在しており、採取時の脱ガスや酸化によって地下水の物理的及び化学的状態が変化するという問題を抱えている。そのため、地下水中における元素の挙動を把握するためには、地下水の化学的状態に関する情報を、原位置の環境を保持したまま取得することが必要である。本研究では、地下水を被圧・嫌気状態を保持したままろ過する手法を開発した。手法の開発後、岐阜県瑞浪市で建設中の瑞浪超深地層研究所深度200m地点のボーリング孔を利用して地下水を被圧・嫌気状態を保持したままろ過し採取した。ろ液について化学成分分析を実施し、得られた結果から、手法の妥当性を評価し、地下水を被圧・嫌気状態を保持したままろ過できることを確認した。
山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分にかかわる安全評価では、元素の地下水中の挙動の把握が必須である。元素の挙動はそのサイズと化学状態に依存するため、それらに関する情報の取得と評価手法の開発は重要である。しかし地下水は一般的に被圧・嫌気状態で存在しており、採水時に化学状態が変化するため、従来の採水法では原位置の環境を保持したまま元素のサイズ分布と化学状態を決定することは難しい。そこで本研究では瑞浪超深地層研究所内に建設された地下200mの研究坑道において掘削したボーリング孔(07MI07号孔)からの湧水を利用して原位置の環境を保持した状態でろ過を行い、地下水中の元素のサイズ分布と化学状態に関する情報の取得と評価を試みた。分析対象元素のうち、Yはろ過膜の孔径の減少に伴ってろ液中の濃度が減少した。さらに化学種計算の結果から、分子サイズの異なるY-有機物錯体の存在が示唆された。本研究で用いた原位置でろ過を行う手法によって、地下水の被圧・嫌気状態を維持したまま地下水中の元素濃度のサイズ依存性を明らかにでき、化学種計算を組合せることで地下水中の元素の挙動予測に重要な知見の取得が可能であることが示された。
水野 崇; 齋 正貴; 萩原 大樹; 青才 大介; 山本 祐平
no journal, ,
本研究では、瑞浪超深地層研究所で進めている地球化学研究について、現在までの第2段階での成果を取りまとめ、概念モデルとの相違点を明確にしたうえで、その妥当性を示すための手法を検討する。第1段階で構築した概念モデルに対して、第2段階での結果では、深部地下水の上昇及び断層を境界とした水質分布の変化、の2点が新たに確認された。これらは研究坑道の掘削に伴い生じたものと考えられ、第1段階で構築した概念モデルと第2段階で新たに確認できた事象の違いは、研究坑道掘削が原因であると考えられる。以上のことから、第1段階の概念モデルは、第2段階の調査結果に基づいて妥当であったと考えられる。
萩原 大樹; 水野 崇; 齋 正貴; 青才 大介; 山本 祐平
no journal, ,
超深地層研究所は、結晶質岩花崗岩を主な対象とした深地層の研究施設であり、この計画では地層処分研究開発の基盤となる深地層の科学的研究の一環として深部地質環境の調査・解析・評価技術の基盤の整備を全体目標の一つとした調査研究が進められている。超深地層研究所計画において適用している段階的な調査研究の進展に伴い、地質環境を理解するための一連の方法論の詳細化とその評価を繰り返し実施し、併せて、その過程で得られた経験(失敗例を含む)やノウハウをできるだけ知識化して提示していくことが重要である。このため、本報告では、超深地層研究所計画の第2段階における地下水化学に関する調査方法の技術的開発と測定結果を整理し、地下深部における地球化学環境とその空間分布が、研究坑道掘削により受ける擾乱を把握するための技術的知見を示した。
山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇
no journal, ,
地下水中に存在するコロイドはさまざまな元素の挙動に影響を与えることが予想され、高レベル放射性廃棄物の地層処分にかかわる安全評価では、コロイドによる元素の挙動への影響を評価する必要性が指摘されている。しかし、地層処分が想定される深度300m以深におけるコロイドに関する研究例は少ない。これは、被圧・嫌気状態で存在している地下水中のコロイドが、採水時の圧力解放による脱ガス,空気暴露による酸化,掘削時の人為的な汚染等により変質するという問題のほか、コロイドの存在量が希薄であるために分析に必要な量を回収することが困難であることに起因する。本研究では、地下水中のコロイドの化学的特性を把握することを目的として、その回収及び分析手法の検討を行った。コロイドの回収及び前処理では、試料が酸化されないことを確認した。電子線,赤外線,X線を用いた分光分析を実施した結果、少ない試料量でコロイドの元素組成やその酸化状態を把握できることが示された。本研究で採用したコロイドの回収・分析手法を用いることで、コロイドが元素の挙動に及ぼす影響評価のために必要な化学的特性の情報を取得できることを示した。
山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇; 渡邊 克晃*; 小暮 敏博*; 鈴木 庸平*
no journal, ,
コロイドは元素のキャリアとして重要な役割を持つが、地下水中のコロイドに関する研究は、回収・分析手法の問題のために、例が少ない。本研究は地下水中のコロイドの化学的特徴を把握するための手法開発を目的とした。地下水は瑞浪超深地層研究所内の2つのボーリング孔より採水し、被圧・嫌気状態を保持したまま限外ろ過を行う手法を用いてコロイドを回収した。電子線,赤外線,X線を利用した分光分析を用いてコロイドの化学的特性を分析した。その結果、本研究の手法を用いることでコロイドに含まれる元素の組成,元素の化学状態,有機物の特性の把握が可能であることが示された。またコロイド中の鉄の化学状態を詳細に分析することで、ボーリング孔掘削時の人為的影響の程度を評価できることも示された。本研究で開発した手法はコロイドの化学的特性の把握に関して有効である。
福田 朱里; 水野 崇; 青才 大介; 萩原 大樹; 山本 祐平; 新宮 信也; 伊藤 一誠*; 鈴木 庸平*; 幸塚 麻理子*; 今野 祐多*
no journal, ,
地層処分の安全評価に必要な深部化学環境とその形成プロセス及び長期的変遷の調査技術開発のため、原位置における微生物学的特性を明らかにし、化学環境形成や擾乱からの回復過程における微生物の役割を評価することを目的とし、地球化学分析,微生物群集構造解析,微生物代謝活性の評価を行った。これまでの研究により、土岐花崗岩から採取した地下水中の微生物の活性は低いことがわかっており、より短期で高感度な代謝活性測定方法の開発及び深度に伴う微生物学的特性の変化の解析を重点的に行った。地球化学分析の結果、酸素,硝酸・亜硝酸イオンは全深度で検出限界未満だったため、硫酸イオン以外の主な電子受容体は乏しいと推測された。微生物群集構造解析から深度に伴う優占微生物種の遷移がみられた。微生物代謝活性の評価により、花崗岩とそれを被覆している堆積岩の境界近傍の深度99mの微生物代謝活性が高く、それ以深は深度とともに低くなる傾向がみられた。本研究により、花崗岩深部において原位置の代謝活動は低いが、地下施設建設等による擾乱で酸素や硝酸が供給された場合、微生物による消費が期待されることが示された。
水野 崇; 萩原 大樹; 青才 大介; 新宮 信也; 山本 祐平; 福田 朱里
no journal, ,
超深地層研究所計画における第2段階での地下水の地球化学研究について、これまでに得られた成果をとりまとめた。その結果、(1)第1段階において構築した地球化学概念モデル妥当性確認方法の提示,(2)第2段階における地球化学概念モデルの構築,(3)地下施設で利用可能な調査技術の開発,(4)研究坑道内での採水調査における品質管理方法の構築、が成果として得られていることを示した。また、これらの成果については、地層処分事業の各調査段階に適切に反映できるほか、安全審査指針へも反映可能であると考えられる。
山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇
no journal, ,
地下水中に存在するコロイドはさまざまな元素の挙動に影響を与えることが予想され、高レベル放射性廃棄物の地層処分にかかわる安全評価では、コロイドによる元素の挙動への影響を評価する重要性が指摘されている。しかし、地層処分が想定される深度300m以深におけるコロイドに関する研究例は少ない。これは、被圧・嫌気状態で存在している地下水中のコロイドが、採水時の圧力解放による脱ガス,空気暴露による酸化,掘削時の人為的な汚染等により変質するという問題のほか、コロイドの存在量が希薄であるために分析に必要な量を採取することが困難であることに起因する。本研究では地下水中のコロイドの採取及び分析手法の確立を目的とした。原位置の地下水の化学環境を保持した限界ろ過を用いることで、コロイド採取及び前処理では試料が酸化されないことを確認した。電子線,赤外線,X線を用いた分光分析を実施した結果、少ない試料量でコロイドの元素組成やその酸化状態を把握できることが示された。本研究で採用したコロイドの採取・分析手法を用いることで、コロイドが元素の挙動に及ぼす影響評価のために必要な化学的特性の情報を取得できることを示した。
青才 大介; 萩原 大樹; 新宮 信也; 山本 祐平; 福田 朱里; 鈴木 庸平*; 水野 崇
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全評価において、地下水の化学環境を把握することは重要である。地下水を対象とした調査研究は、一般的にボーリング孔から採取した地下水試料を対象として行われる。ボーリング孔掘削の過程では、地下水への掘削水の混入は避けられないため、掘削水へトレーサーを添加することにより、掘削水が地下水に混入した場合においても、地下水の主要化学組成や同位体組成を外挿により求めている。ただし、微量元素,微生物,有機物及びコロイド等への適用性は十分に検討されていない。そのため本研究では、おもに溶存酸素(DO)濃度に着目し、ボーリング調査が地下水の化学環境へ与える影響の把握を目的とした検討を行った。その結果、(1)湧水環境下でのボーリング孔掘削においても地下水に酸素が供給されている、(2)ボーリング孔閉塞後にDO濃度を測定することにより、その影響を把握できる、(3)DO濃度の測定では、電極法に加え、Winkler法などの手法も併用することにより信頼性の高い値が得られる、ということがわかった。
小出 将志*; 斉藤 拓巳*; 長崎 晋也*; 山本 祐平; 水野 崇
no journal, ,
地下環境に存在するコロイドは元素の輸送媒体となり、その移行に大きな影響を与えることが指摘されている。本研究では天然の地下水中に含まれるコロイドに対して流動場分画法(FFF: Field-Flow Fractionation)と誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS: Inductively Coupled Plasma-Mass spectrometry)をオンラインで接続、さらにFFF固有の濃縮技術を導入して分析を行い、その適応性を評価した。FFFはコロイドの流体力学的性質に基づき非侵襲的かつ連続的に分画可能な手法であるため、分画過程においてコロイドの化学状態を変化させにくい。FFFの条件を最適化することによって、コロイドを含む溶液試料を3倍程度濃縮することが可能になった。FFF-ICP-MSは天然の地下水中のコロイドの化学状態をなるべく保ったまま、コロイドの主要構成元素を分析できる手法として有効である。
水野 崇; 青才 大介; 新宮 信也; 山本 祐平; 福田 朱里; 萩原 大樹
no journal, ,
本報告では、これまでの研究坑道の掘削を伴う研究段階(第2段階)の結果に基づき、地表からの調査予測研究段階(第1段階)での調査研究結果の妥当性を評価するとともに、第1段階において用いた調査評価技術(調査手法や手順など)の適用性について考察した。その結果、第1段階での調査研究結果として得られた、地下水の塩分濃度分布,酸化還元環境及びpHの妥当性を第2段階の調査研究によって確認することにより、第1段階において適用した調査技術の信頼性を示すことができた。ただし、第2段階では、第1段階で予測していなかった水質分布の変化が認められたため、今後は、第2段階で得られる知見に基づき、研究坑道掘削に伴う水質分布の変化に関する予測解析手法の信頼性向上を図っていく予定である。
前田 耕志*; 長谷川 優介*; 福士 圭介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇
no journal, ,
元素の岩盤への吸着特性を評価するには、さまざまな水質条件における岩盤への吸着挙動を理解する必要があり、元素の岩盤への吸着プロセスを定量的に取り扱う方法として表面錯体モデリングが挙げられる。ただし、表面錯体モデリングは単一鉱物を対象に開発された手法であり、花崗岩のような鉱物集合体への適用は世界的な課題となっている。本研究では、さまざまな水質条件における花崗岩への強吸着性元素の吸着挙動を表面錯体モデリングに基づいて理解するための手法の構築を目的としている。本研究で吸着体とした花崗岩試料は、日本原子力研究開発機構が岐阜県瑞浪市に建設を進めている瑞浪超深地層研究所の深度300mから掘削したボーリング孔より採取した岩石コアを利用した。吸着質は鉱物に対し強い吸着性を示す元素の1つであるEuをモデル吸着質として、pH及びイオン強度を変化させた際の花崗岩の表面電荷とEu吸着挙動の解析に基づき、Eu吸着モデルの構築を試みたので、その結果を報告する。
山本 祐平; 高橋 嘉夫*; 酒見 泰*; 水野 崇; 天野 健治; 濱 克宏; 清水 洋*
no journal, ,
一般に花崗岩の化学的変質の程度を評価する指標としてはAl, Na, K, Caという主要元素を用いた指標が用いられることが多いが、深部花崗岩においては水岩石反応による花崗岩の変質が非常に緩やかであるために主要元素を用いた指標は感度が悪い。一方、希土類元素(REE)はさまざまな地球化学的プロセスのトレーサーとして有用な元素である。本研究では深部花崗岩と地下水の水岩石反応を評価する指標としてREEが有効かどうかを評価した。その結果、主成分元素を用いた変質の指標が利用できない極初期の変質においても、REEの相対存在度を用いた指標は有効であることがわかった。全岩化学分析と電子顕微鏡観察の結果から、変質過程におけるREEの挙動を支配している主な化学反応はリン酸塩鉱物の溶解沈殿であり、表層の花崗岩と同様であった。またリン酸塩鉱物に加えて、褐簾石もREEのホスト鉱物として重要な役割をはたしており、花崗岩中のREEの相対存在度はこれら複数の鉱物の溶解沈殿を考慮することでうまく説明できた。本研究の結果によって、REEは花崗岩以外の岩石においても水岩石反応を評価する指標として有効である可能性が示された。
