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論文

Observation of adsorbed hydrogen species on supported metal catalysts by inelastic neutron scattering

吉田 寿雄*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 山添 誠司*; 吉川 聡一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 田中 庸裕*

Topics in Catalysis, 64(9-12), p.660 - 671, 2021/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.08(Chemistry, Applied)

Inelastic neutron scattering (INS) enables direct and selective observation of H species due to the extremely large incoherent neutron scattering cross section of a hydrogen atom. In the present study, the adsorbed H species on some heterogeneous precious metal catalysts supported by alumina and carbon black were investigated by in situ INS spectroscopy with a newly designed sample cell. Three alumina-supported metal catalysts having Pt, Pd, and Rh metal nanoparticles with different particle sizes exhibited different INS spectra in intensities and band distribution. Observation of the H species on the metal nanoparticles and the alumina surface revealed their properties. In addition, the H atoms stored in Pd nanoparticles were observed as palladium hydride. In contrast, the H species on a Pt catalyst supported by carbon black were found to be strongly adsorbed on the carbon support.

論文

Identification of hydrogen species on Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ by ${it in situ}$ inelastic neutron scattering and their reactivity with ethylene

山添 誠司*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 福田 良一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 佃 達哉*; 吉田 寿雄*; 田中 庸裕*

Catalysis Science & Technology, 11(1), p.116 - 123, 2021/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:35.71(Chemistry, Physical)

Hydrogen (H) species adsorbed on catalyst surfaces are key intermediates in catalytic hydrogenation reactions over supported metal catalysts. However, individual identification of H species on the metal catalysts has not been established to date. Here, we elucidated the H species on Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ by the combination of ${it in situ}$ inelastic neutron scattering (INS) and density functional theory (DFT). Several H species in the presence of H$$_{2}$$ were successfully identified at different sites on the Pt surface and Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ support. The ${it in situ}$ INS and FT-IR measurements revealed that the hydride/atop Pt-H, bridged perimeter/terrace Pt-H-Pt, and threefold Pt$$_{3}$$-H are active intermediates in the C$$_{2}$$H$$_{4}$$ hydrogenation reaction, whereas the edge Pt-H-Pt is a rather inert species. In addition, the ${it in situ}$ measurements indicate that the Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ itself acts as hydrogen storage material by mediating AlO-H and Al-H-Al species, which serve H species in the C$$_{2}$$H$$_{4}$$ hydrogenation reaction.

論文

Development of a Gd$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{7}$$ (GPS) scintillator-based alpha imaging detector for rapid plutonium detection in high-radon environments

森下 祐樹; 井崎 賢二; 金子 純一*; 山本 誠一*; 樋口 幹雄*; 鳥居 建男

IEEE Transactions on Nuclear Science, 67(10), p.2203 - 2208, 2020/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:72.51(Engineering, Electrical & Electronic)

Gd$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{7}$$(GPS)シンチレータベースの$$alpha$$線イメージング検出器を開発し、実際のプルトニウム(Pu)粒子と$$^{222}$$Rn子孫核種を測定することにより、$$^{222}$$Rn子孫核種存在下でのPu粒子検知の有効性を実証した。GPSシンチレータプレートの外形寸法は5$$times$$5cmで、シンチレータ層は厚さ3mmの高透明ガラス上に構成され、シンチレータ層の厚みは約50ミクロンであった。シンチレータプレートは、位置感知型光電子増倍管にシリコーングリースで光学的に結合した。開発した$$alpha$$線イメージング検出器は良好な感度の均一性を示した。Pu粒子の放射能を検出器上の14か所の異なる位置で評価した。測定した$$alpha$$線のカウントから放射能は正確に評価され、その差異は$$pm$$6%以内となった。Pu同位体の$$alpha$$線エネルギー領域にエネルギーウィンドウを適用することにより、ラドン222子孫核種のカウントを65.3%減少することができた。Pu/$$^{222}$$Rn子孫放射能比は1/51であったが、Pu粒子は5分測定で$$^{222}$$Rn子孫核種から識別された。したがって、開発した$$alpha$$線イメージング検出器は、高いラドンバックグラウンド環境下でのでのPu粒子の汚染のモニタリングに有効である。

論文

Optimization of thickness of GAGG scintillator for detecting an alpha particle emitter in a field of high beta and gamma background

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 金子 純一*; 星 勝也; 鳥居 建男

Radiation Measurements, 112, p.1 - 5, 2018/05

 被引用回数:15 パーセンタイル:85.51(Nuclear Science & Technology)

高線量$$beta$$$$gamma$$バックグランド下でプルトニウム同位体を検出するため、低$$beta$$$$gamma$$感度の$$alpha$$線検出器が必要となる。そこで、$$alpha$$線検出器のためのGAGGシンチレータの厚みの最適化を行った。0.05mm, 0.07mm, 0.1mmの厚みのシンチレータを用い、角厚みのシンチレータに対し$$alpha$$, $$beta$$, $$gamma$$線をそれぞれ照射し、波高スペクトルを得た。$$alpha$$線のエネルギー分解能は0.05mm厚のGAGGシンチレータが最も良かった。0.05mm、0.07mm、0.1mm、全ての厚みで$$gamma$$感度は問題とならなかった。$$beta$$感度は0.05mm厚のGAGGシンチレータを用いることで、0.1mm厚のGAGGシンチレータに対し1/100に減少した。したがって、0.05mm厚のGAGGシンチレータを用いた$$alpha$$線検出器は、高線量$$beta$$$$gamma$$バックグランド下でのプルトニウム同位体に検出に期待できる。

論文

Flexible alpha camera for detecting plutonium contamination

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 金子 純一*; 根本 典雄

Radiation Measurements, 103, p.33 - 38, 2017/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:78.46(Nuclear Science & Technology)

核燃料施設では、プルトニウム(Pu)やウランが扱われる。ZnS(Ag)シンチレーション検出器で測定できない狭い場所がPuの汚染源となることがある。例えば、グローブボックスの窓と架台の間の隙間やフランジ、ポートカバーの隙間などである。そこで我々は現場の狭い場所の汚染源の特定が可能なフレキシブルアルファカメラと呼ばれるイメージング検出器の開発をした。検出器の厚みはZnS(Ag)シンチレーション検出器の1/5で、その効率は5.5MeVアルファ線に対し42.7%(4pi)であった。検出下限放射能は0.014Bqであった。4種のPuO$$_{2}$$のサンプルをフレキシブルアルファカメラで測定し、PuO$$_{2}$$粒子を自動で同定することができた。フレキシブルアルファカメラを用いることで、Pu汚染源を早期に検知することができ、汚染拡大の防止につながる。

論文

Metallurgical investigations on creep rupture mechanisms of dissimilar welded joints between Gr.91 and 304SS

山下 拓哉; 永江 勇二; 菊地 浩一*; 山本 賢二*

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 8 Pages, 2017/04

A dissimilar welded joint was adopted to achieve higher thermal efficiency and economy levels in nuclear and thermal power plants. 2 types of dissimilar welded joints which were different heat input during welding to the ferrite steels were manufactured. The dissimilar welded joints were made of following materials; the modified 9Cr-1Mo steel (Gr. 91) for the ferritic steels, the 304 stainless steel for the austenitic steels and the Inconel 600 for the filler metals, Welding methods for the modified 9Cr-1Mo steel were used Plasma Arc Welding and Gas Tungsten Arc Welding (GTAW), respectively. Creep tests were conducted. Specimens by GTAW failed in base metal part and interface between the modified 9Cr-1Mo steel and Inconel 600. Interface failure mechanisms were analyzed from a perspective of metallurgy which were precipitation and growth of type I carbide and formation of oxide layer.

論文

The Welded joint strength reduction factors of modified 9Cr-1Mo Steel for the advanced loop-type sodium cooled fast reactor

山下 拓哉; 若井 隆純; 鬼澤 高志; 佐藤 健一郎*; 山本 賢二*

Journal of Pressure Vessel Technology, 138(6), p.061407_1 - 061407_6, 2016/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Mechanical)

Modified 9Cr-1Mo steel (ASME Gr.91) is widely used in fossil power plants. In the advanced loop type sodium cooled fast reactor, modified 9Cr-1Mo steel is going to be adopted as a structural material. In welded joints of enhanced creep-strength ferritic steels including modified 9Cr-1Mo steel, creep strength may markedly degrade, especially in the long-term region. This phenomenon is known as Type-IV damage. Therefore, considering strength degradation due to Type-IV damage is necessary. In this study, we propose a creep strength curve and a welded joint strength-reduction factor (WJSRF). The creep strength curve of welded joints was proposed by employing a second-order polynomial equation with LMP using the stress range partitioning method. WJSRF was proposed on the basis of design creep rupture stress intensities. The resulting allowable stress was conservative compared with that prescribed in the ASME code. In addition, the design of the hot-leg pipe in the advanced loop type sodium cooled fast reactor was reviewed considering WJSRF.

論文

Strength of 316FR joints welded by Type 316FR/16-8-2 filler metals

山下 拓哉; 永江 勇二; 佐藤 健一郎*; 山本 賢二*

Journal of Pressure Vessel Technology, 138(2), p.024501_1 - 024501_7, 2016/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Mechanical)

316FR stainless steel is a candidate structural material of JSFR. Two types of weld metals are candidates for 316FR welded joints; 316FR weld metal and 16-8-2 weld metal. This study evaluated the need to consider the welded joint strength reduction factors in 316FR welded joints. To this end, the tensile and creep strengths of Type 316FR and Type 16-8-2 weld metals were measured, and the effect of delta-ferrite in weld metals was evaluated in creep-strength tests of 316FR welded joints. In tensile and creep strengths of 316FR joints welded by both metal types, the welded joint strength reduction factors were immaterial. The creep strength of 316FR welded joints was negligibly affected by delta-ferrite levels from 4.1 FN to 7.0 FN. Furthermore, the tensile and creep strengths of 316FR joints welded by two methods (Tungsten Inert Gas Welding and Shielded Metal Arc Welding) were the same.

論文

Evaluation method of creep-fatigue life for 316FR weldment

永江 勇二; 山本 賢二*; 大谷 知未*

Proceedings of 2015 ASME Pressure Vessels and Piping Conference (PVP 2015) (Internet), 7 Pages, 2015/07

The most important failure mode to be prevented is creep-fatigue at elevated temperatures in fast reactors. 316FR stainless steel is a candidate material for the reactor vessel and internal structures. Evaluation method for creep-fatigue life, based on the time fraction rule, has been already developed in base metal of 316FR stainless steel. Development of procedure in evaluating creep-fatigue life is also necessary for the weldment of 316FR stainless steel by using similar filler or 16-8-2 filler. Compared between mechanical properties of weldment and those of base metal, strength-reduction factors for weldment have been evaluated. Strength-reduction factor for fatigue has been proposed. It is considered that strength-reduction factor for creep strength is not necessary. Creep-fatigue life could be evaluated for weldments of similar filler and 16-8-2 filler in the same way, because a difference in mechanical properties between both filler metals is negligible. Creep-fatigue life by the time fraction rule using analytical relaxation curve for weldments were compared with experimental data, and the evaluation method of creep-fatigue life for the weldments of 316FR stainless steel has been proposed.

論文

Performance comparison of scintillators for alpha particle detectors

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 金子 純一*; 東井 宏平*; 坪田 陽一*; 樋口 幹雄*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 764, p.383 - 386, 2014/11

 被引用回数:34 パーセンタイル:93.71(Instruments & Instrumentation)

Scintillation detectors for alpha particles are often used in nuclear fuel facilities. Alpha particle detectors have also become important in the research field of radionuclide therapy using alpha emitters. We tested a new ceramic scintillator, a cerium-doped Gd$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{7}$$: GPS scintillator for an alpha particle detector and compared it with three other scintillators: ZnS(Ag), GAGG, and a plastic scintillator. We optically coupled them to two photodetectors with different types (photomultiplier tube: PMT and silicon photomultiplier: Si-PM) and measured the performance of each scintillator used as the alpha detectors. GPS and GAGG are the most promising alpha particle detectors among the four scintillators because their energy resolutions are good ($$sim$$10% with PMT and $$sim$$14% with Si-PM). From the relation between the quantum efficiency (QE) distribution of the photodetectors and the emission wavelengths of scintillators, the best combinations were coupling GPS to PMT and GAGG to Si-PM.

論文

Development of a Si-PM based alpha camera for plutonium detection in nuclear fuel facilities

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 金子 純一*; 東井 宏平*; 坪田 陽一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 747, p.81 - 86, 2014/05

 被引用回数:38 パーセンタイル:94.93(Instruments & Instrumentation)

核燃料施設では核燃料物質の検知のため、$$alpha$$線が測定される。本研究では、Si-PMアレイとGAGGシンチレータ接合した新たな$$alpha$$線イメージング装置を開発し、開発した装置の基本性能を評価した。シンチレータは0.1mm厚、ライトガイドは3.0mm厚のものを用いた。$$^{241}$$Am線源をすべての測定に用いた。空間分解能の評価では、1.6lp/mmのスリットが完全に識別でき、ここから空間分解能は0.6mm FWHM以下であると評価された。エネルギー分解能は13% FWHMであった。画像にはわずかなゆがみが確認されたが、中心付近の均一性は24%以内であった。これらの評価結果より、構築した$$alpha$$線イメージング装置は、核燃料施設におけるプルトニウム検知に有用であることが示された。

論文

改良9Cr-1Mo鋼溶接継手のクリープ強度特性評価

若井 隆純; 永江 勇二; 高屋 茂; 小原 智史; 伊達 新吾*; 山本 賢二*; 菊地 浩一*; 佐藤 健一郎*

耐熱金属材料第123委員会研究報告, 52(2), p.147 - 159, 2011/07

FBR温度領域におけるType-IV損傷の顕在化について検討することを目的として改良9Cr鋼溶接継手長時間クリープ試験,クリープ疲労試験,破断後の溶接継手試験片の観察・分析等の強度データ取得及び破壊形態調査を実施した。

報告書

幌延深地層研究計画 地下施設基本設計 -設計報告書-

妹尾 賢二*; 田村 彰教*; 西山 誠治*; 青木 七郎*; 布施 正人*; 與三 智彦*; 山本 範人*; 高橋 剛弘*

JNC TJ5410 2004-011, 3606 Pages, 2004/03

JNC-TJ5410-2004-011-1.pdf:87.3MB
JNC-TJ5410-2004-011-2.pdf:27.58MB
JNC-TJ5410-2004-011-3.pdf:14.8MB
JNC-TJ5410-2004-011-4.pdf:10.25MB

幌延深地層研究計画の一環として,深地層における工学的技術に関する研究を実施するための地下施設(東西立坑,換気立坑,水平坑道)の掘削工事に関わる基本設計を実施したものである。

報告書

再処理工場のホット試験期間中におけるTRU廃棄物の処理実績

新谷 貞夫*; 安 隆己; 庄司 賢二; 福島 操; 栗田 和彦*; 渋谷 淳; 倉田 英男; 林 允之; 山本 正男

PNC TN8440 87-190, 35 Pages, 1987/08

PNC-TN8440-87-190.pdf:2.43MB

再処理工場におけるTRU廃棄物の分類は、現在までの所良い結果を得ている。TRU廃棄物の発生量は、使用済燃料を処理している時よりも、保守補修作業等に伴う発生が著しい。発生元における廃棄物の減容及び分類について一層の協力が望まれる。同時にTRU廃棄物の管理及び処理処分に適切に対応するため、区域の見直し等の検討と調査を継続して行う。

口頭

東海再処理施設における海中放出管からの漏えいについて; 海中放出管漏えい箇所の復旧

青木 賢二; 清水 和幸; 山本 昌彦; 竹内 謙二; 檜山 久夫; 岩崎 省悟

no journal, , 

平成21年4月に確認された東海再処理施設の海中放出管からの漏えいは、漏えい箇所が海底埋設の放出管であり、この漏えい箇所を切断・回収し原因究明を行った。その結果、漏えい原因は外部からの損傷と損傷箇所に経年変化として水素脆性が生じたことにより漏えいに至ったと推定した。切断・回収した漏えい箇所は、原因究明を終えた後、復旧を行った。復旧に際しては、復旧配管のシール性,海中での施工性を考慮した方法の検討を行った結果、既設配管との接続をメカニカル形管継手により行う方法を採用し、また、腐食防止を考慮し、電気防食を行えるようにした。なお、2011年3月11日に発生した東北地方太平洋沖地震に伴う放出管への影響の有無について点検を行い、異常がないことを確認した。

口頭

Development of a Si-PM based alpha camera for plutonium detection in nuclear fuel facilities

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 金子 純一*; 東井 宏平*; 坪田 陽一*

no journal, , 

Monitoring of alpha-ray is used for detecting a nuclear fuel material (i.e. plutonium and uranium) in nuclear fuel facilities. Currently for monitoring of airborne contamination of nuclear fuel, only energy information measured by Si semiconductor detector is used to distinguish nuclear fuel material from radon daughters. In some cases, however, it is difficult to distinguish when the radon concentration is high (e.g. ventilation of rooms is poor). In addition Si semiconductor detector is generally sensitive to noise. In this study, we developed new alpha-ray imaging system by combining Si-PM array, which is insensitive to noise, with Ce-doped Gd$$_{3}$$Al$$_{2}$$Ga$$_{3}$$O$$_{12}$$ (GAGG:Ce) scintillator and evaluated basic performance of the developed system. Thickness of the scintillator was 0.1 mm and the light guide was 3.0 mm. An $$^{241}$$Am source was used for all measurement. The spatial resolution was evaluated by taking an image of a resolution chart.

口頭

Performance comparison of scintillators for alpha particle detectors

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 金子 純一*; 東井 宏平*; 坪田 陽一*; 樋口 幹雄*

no journal, , 

Scintillation detectors for alpha particles are often used in nuclear fuel facilities. Alpha particle detectors have also become important in the research field of radionuclide therapy using alpha emitters. We tested a new ceramic scintillator, a cerium-doped Gd$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{7}$$: GPS scintillator for an alpha particle detector and compared it with three other scintillators: ZnS(Ag), GAGG, and a plastic scintillator. We optically coupled them to two photodetectors with different types (photomultiplier tube: PMT and silicon photomultiplier: Si-PM) and measured the performance of each scintillator used as the alpha detectors. GPS and GAGG are the most promising alpha particle detectors among the four scintillators because their energy resolutions are good ($$sim$$10% with PMT and $$sim$$14% with Si-PM). From the relation between the quantum efficiency (QE) distribution of the photodetectors and the emission wavelengths of scintillators, the best combinations were coupling GPS to PMT and GAGG to Si-PM.

口頭

316FR鋼溶接継手の低ひずみ範囲におけるクリープ疲労寿命評価

永江 勇二; 佐藤 健一郎*; 山本 賢二*

no journal, , 

次世代高速炉プラント構造材の候補材である316FR鋼の共金系溶接継手を対象に、高速炉プラントにおいて防止すべき損傷であり、設計上考慮すべき損傷であるクリープ疲労の寿命評価を実施した。溶接金属、溶接熱影響硬化部及び母材の3要素の材料特性を評価し、3要素モデルによりクリープ疲労寿命を予測した。試験で取得された低ひずみ範囲でのクリープ疲労寿命と比較し、実験上可能な限り長時間の試験データを用いた評価より、316FR鋼溶接継手のクリープ疲労強度評価が妥当であることを示した。さらに、これらの結果に基づき、クリープ疲労評価に必要な材料特性に対する溶接継手低減係数を提示した。

口頭

Development of flexible alpha camera and actual measurement of plutonium specimen

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 根本 典雄; 樫村 義雄*

no journal, , 

ウランやプルトニウムといった核燃料物質が核燃料施設で取り扱われる。これらによる汚染の迅速検知は作業者の内部被ばくを防止するため重要である。ZnS(Ag)シンチレーション検出器がこれらの物質のアルファ線を検知するのに広く用いられる。これは狭い場所の直接測定ができない。ZnS(Ag)シンチレーション検出器はアルファ線の計数率の情報しか得られないため、ラドン子孫核種のような天然のアルファ線放出核種と核燃料物質の識別ができない。これらの問題の解決のため、我々は「フレキシブルアルファカメラ」と名づけた新しいイメージング検出器を開発した。我々は実際にフレキシブルアルファカメラを用いプルトニウム試料とラドン子孫核種を測定した。2次元分布の結果では、プルトニウム試料はスポット状に画像化された。プルトニウム試料の空間分解能は0.36mmFWHMであった。プルトニウムは2次元分布とエネルギーの差に基づきラドン子孫核種と識別された。このフレキシブルアルファカメラは作業現場の狭い場所のプルトニウムの識別に有用である。

口頭

Optimization a thickness of GAGG scintillator for detecting plutonium in a field of high beta and gamma background

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 金子 順一*

no journal, , 

$$alpha$$線のスペクトル測定はプルトニウムとラドンの弁別のため必要である。我々はそのための$$alpha$$線検出器を過去に開発し、$$alpha$$線に対し良好なエネルギー分解能を有することを確認したが、バックグラウンドである$$beta$$線や$$gamma$$線に対しても感度を有していた。そこで$$beta$$線や$$gamma$$線が存在する場でもプルトニウムを検知するため、GAGGシンチレータの最適化を行い比較測定した。0.05mm厚のGAGGシンチレータを用いたとき、$$alpha$$線に対し最も良いエネルギー分解能を示し、かつ$$beta$$感度が最も低いことが明らかとなった。

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