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舘 幸男; 中澤 俊之*; Ochs, M.*; 四辻 健治; 陶山 忠宏; 清田 佳美; 山田 憲和*; 油井 三和
Radiochimica Acta, 98(9-11), p.711 - 718, 2010/11
被引用回数：25 パーセンタイル：84.21(Chemistry, Inorganic & Nuclear)放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要となる圧縮ベントナイト中の核種の収着・拡散挙動を把握・評価するため、圧縮モンモリロナイト中のNp(V)の収着・拡散挙動に及ぼす炭酸濃度と塩濃度の影響を、実験とモデルの両面から調査した。密度800kg/m
の圧縮モンモリロナイト中のNp(V)の実効拡散係数(
)と分配係数(
)が、塩濃度(0.05, 0.5MのNaCl)と炭酸濃度(0, 0.01MのNaHCO
)の異なる4種類の条件下で取得した。炭酸が存在しない系ではは塩濃度とともに減少し、炭酸共存系では逆の傾向を示した。は炭酸が共存する系で1桁減少する結果が得られた。これらの収着・拡散挙動は、地球化学平衡計算,イオン交換と表面錯体反応を考慮した収着モデル,狭隘間隙中の電気二重層を考慮した拡散モデルによって解釈された。現象論収着・拡散モデルが、圧縮系での複雑な化学種の収着・拡散挙動の予測評価に有効であることを示した。
清田 佳美; 寺島 元基; 舘 幸男; 飯島 和毅; 中澤 俊之*; 山田 憲和*; 油井 三和
Radiochimica Acta, 98(9-11), p.703 - 709, 2010/11
被引用回数：3 パーセンタイル：24.08(Chemistry, Inorganic & Nuclear)フミン物質共存下で堆積岩におけるEuの収着,拡散挙動について調べた。拡散挙動はリザーバー減衰拡散試験法により観察した。リザーバーにおける核種濃度の減衰曲線から、フミン物質と核種の間に錯形成などの相互作用が働いているものと推察された。一方、リザーバー内のフミン物質濃度の有意な減少は認められなかった。フミン酸の共存によりEuの岩石に対する収着量が低下する条件があることが明らかとなった。Euの収着,拡散挙動は、フミン酸の影響を受けることが明らかとなった。
佐藤 治夫; 山田 憲和*; 石田 久洋*; 加藤 博康*
Scientific Basis for Nuclear Waste Management 18th, 0 Pages, 1995/00
高レベル放射性廃棄物処分場の性能評価において必要とされる緩衝材中での核種の実効拡散係数を推定した。推定に必要とされるパラメータのうち、実効空隙率およびねじれ率はトリチウム水の拡散試験により実験的に、また空隙中での核種の拡散係数は電気二重層理論によりモデル化をし評価した。一方、Cs+,TcO4-Cl-に対する定常拡散試験を行い、実験的にも実効拡散係数を取得し、推定値とこれら実験値を比較することにより、モデルの妥当性を検討した。
東 邦夫*; 中山 真一*; 有本 一*; 山田 憲和*; 森山 裕丈*
Proceedings of Migration '87, 0 Pages, 1987/00
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山口 耕平; 小田 治恵; 中澤 俊之*; 山田 憲和*; 高瀬 敏郎*
no journal, ,
本研究では、花崗岩と模擬高アルカリ間隙水のバッチ浸漬実験及びカラム通水実験を行い、主要な地球化学反応について検討を行った。バッチ浸漬実験結果に基づき、化学平衡計算により飽和指数の経時変化を計算した。計算結果に基づき液相中から沈殿している可能性がある二次鉱物を抽出し、その組合せを検討した。さらに、カラム通水実験結果にこの二次鉱物の組合せを適用し二次鉱物の空間的な分布及びカラム通水後の液相組成について実験結果と地球化学計算(PHREEQC)結果を比較した。その結果、今後は二次鉱物の沈殿速度に着目しつつ主要な地球化学反応を理解していく必要があることがわかった。
三原 守弘; 本田 明; 亀井 玄人; 中澤 俊之*; 山田 憲和*
no journal, ,
一部のTRU廃棄物に含まれる硝酸イオンの核種移行パラメータへの影響を評価するために、Np(V)と硝酸イオンの錯体形成による溶解度への影響を検討した。JNC-TDBを用いた計算では、Np(V)の溶解度の上昇が示唆されたが、Np(V)の溶解度試験では、硝酸イオンが6mol/dm共存しても溶解度の上昇は確認されなかった。
中澤 俊之*; 山田 憲和*; 三原 守弘; 本田 明; 亀井 玄人
no journal, ,
地層処分環境における硝酸イオンの還元物質であるアンモニアに着目して、錯体形成の可能性が高いと想定されるPb, Pd及びSnについて溶解度試験を実施した。その結果、Pb及びSnの溶解度については、アンモニウムイオンの影響は見られなかったが、Pdについては、アンモニウムイオン濃度が10
mol/dmを超えると溶解度の上昇がみられ、既往の熱力学データを用いた計算においてもおおむねその傾向性が再現できることを確認した。
清田 佳美; 舘 幸男; 北村 暁; 高橋 宏明; 中澤 俊之*; 山田 憲和*
no journal, ,
天然バリアにおける間隙水中有機物質が核種移行に及ぼす影響は不明な点が多い。間隙水中の有機物が核種移行に及ぼす影響とその範囲を把握することにより、バリア材の核種移行性能評価における不確実性の低減を図ることが重要である。本調査では、幌延の堆積岩を用いて、堆積岩中のSe(IV)収着,移行に及ぼす有機物質(フミン物質)の影響を調査した結果を報告する。まず、フミン物質水溶液(模擬幌延地下水条件)の長期安定性、Se(IV), Th(IV)の溶解性に及ぼすフミン物質共存影響について予備検討した。幌延堆積岩の地下水組成,有機物濃度及び予備検討結果に基づき、堆積岩のSe収着,拡散試験に供する試験液条件を決定した。ついで、堆積岩のSe収着特性(フミン物質共存影響)を把握するとともに、透過拡散手法によりSeの堆積岩中移行に及ぼすフミン物質共存影響データを取得した。フミン物質100mg/l以下の条件では、Seの溶解性,堆積岩収着・拡散に及ぼす影響は小さいものと判断できた。Th(IV)では、100mg/lのフミン物質共存時に堆積岩収着量が減少し、影響が見られた。
山口 耕平; 小田 治恵; 中澤 俊之*; 山田 憲和*; 高瀬 敏郎*
no journal, ,
TRU廃棄物地層処分に使用される多量のセメント系材料から高アルカリ性の間隙水が母岩へ浸出し、母岩の鉱物組成あるいは間隙構造を変化させる可能性がある。その結果、母岩の収着分配係数,マトリクス拡散係数,透水係数など核種の移行特性が変化する可能性がある。したがって、母岩の変質である鉱物組成や間隙構造の時間的・空間的変化を把握する必要がある。ここでは、高アルカリ性溶液をカラムに通水する実験を行い、実験結果と比較することによって、物質輸送を伴う環境における化学モデルの適用性を、液相組成及び沈殿物組成の観点で評価した。その結果、カラム通過後の液相組成に関しては濃度の経時変化はおおよそ再現できた。ただし、実験のAl濃度が解析結果よりも小さい場合があった。また、カラム内の二次沈殿物の組成に関しては、Ca及びAlがカラム内に広く沈殿する傾向は再現できたが、Alの沈殿について再現ができなかった。今後の課題として、Alを含む二次鉱物の熱力学データや沈殿速度の整備及び実験結果等への適用性検討が有益である。
三原 守弘; 亀井 玄人; 中澤 俊之*; 山田 憲和*
no journal, ,
一部のTRU廃棄物に含まれる硝酸イオンの核種移行パラメータへの影響を評価するために、酸化状態が鋭敏なNp(IV), Tc(IV)及びSe(0)について硝酸イオン共存の溶解度試験を実施した。硝酸イオンの酸化による顕著な溶解度の上昇は見られなかった。また、硝酸イオンの濃度の増加に伴うNp(V)の溶解度の低下は、錯体形成定数の見直し及び高イオン強度における活量係数の補正により説明することができた。
中澤 俊之*; 山田 憲和*; 三原 守弘
no journal, ,
地層処分環境における硝酸イオンの還元物質であるアンモニアに着目して、錯体形成の可能性が高いと想定されるPd及びNbについて溶解度試験を実施した。既報では、アルカリ性領域を中心としたが、熱力学データのより広範な適用性を確認するため、中性領域についても試験を実施した。Nbについては、溶解度へのアンモニア濃度の影響は見られなかったが、Pdについては、既報と同様、中性領域でもアンモニア濃度の増加に伴うPd濃度の上昇が見られた。Pdの沈殿物としてPdO(am)が同定され、試験結果に基づいた熱力学データを用いて溶解度の評価を試みた。
中澤 俊之*; 下田 紗音子*; 山田 憲和*; 舘 幸男; 清田 佳美*; 油井 三和
no journal, ,
地層処分安全評価において信頼性の高い核種移行パラメータを設定するうえで、圧縮ベントナイト中の収着・拡散パラメータの信頼性の高い実験手法とモデル評価手法を構築する必要がある。本研究では、従来の透過拡散法及びトレーサ減衰法を基本に、内部プロファイルを含む複数の濃度曲線の取得、それらの同時解釈の組合せによって、信頼性の高いパラメータを導出する手法を開発するとともに、さまざまな核種と環境条件を対象にその適用性を確認した。
