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小川 修一*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉*; 沖川 侑揮*; 増澤 智昭*; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; 山田 貴壽*
Applied Surface Science, 605, p.154748_1 - 154748_6, 2022/12
被引用回数：3 パーセンタイル：48.5(Chemistry, Physical)グラフェンのKOH溶液への浸漬により、SiO
/Siウェハ上のグラフェンの移動度が改善される。これはK原子によるグラフェン修飾による電子ドーピングのためと考えられるが、このときのグラフェンに含まれるK濃度は不明だった。本研究では高輝度放射光を用いたXPS分析によりK濃度を求めた。リアルタイム観察によりK原子濃度の時間変化を求め、放射光未照射時のK原子濃度は0.94%と推定された。また、K原子の脱離に伴ってC 1sスペクトルが低結合エネルギー側にシフトした。これはグラフェンへの電子ドープ濃度が減少していることを示し、K原子はグラフェンに電子注入していることが実験的に確かめられた。
小川 修一*; 山口 尚登*; Holby, E. F.*; 山田 貴壽*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(21), p.9159 - 9164, 2020/11
被引用回数：3 パーセンタイル：18.31(Chemistry, Physical)原子レベルで薄いグラフェン層は軽量であり、酸素などの腐食反応物質を直接ブロックする表面保護膜としての活用が提案されている。しかし、数十年という長期的な保護が望まれていることや、合成された実際のグラフェンには欠陥が存在するため、保護膜としての有用性は不明である。本研究では、酸素分子に運動エネルギーを与えることで、本来不浸透であるはずのグラフェンに対して、サブeVの運動エネルギーを持つ高速酸素分子では触媒的な浸透特性を示すことを実証した。この分子は熱分布のごく一部であるため、この暴露実験は数十年にわたる暴露を理解するための加速ストレステストとしての役割を果たす。グラフェンの透過率は、低速酸素分子と比較して2桁の増加を示した。また、グラフェンは、高速酸素分子が透過した後も、低速酸素分子に対する相対的な不透過性を維持しており、このプロセスが非破壊的であり、暴露された物質の基本的な特性であることを示している。
山口 尚人*; 小川 修一*; 渡辺 大輝*; 穂積 英彬*; Gao, Y.*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 藤田 武志*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; et al.
Physica Status Solidi (A), 213(9), p.2380 - 2386, 2016/09
被引用回数：13 パーセンタイル：52.49(Materials Science, Multidisciplinary)本論文では加熱による酸化グラフェンの還元過程について報告する。酸化グラフェンにおいて酸素官能基の修飾度合いは加熱温度により制御できるため、加熱温度による価電子帯構造の変化をリアルタイム光電子分光で調べた。600
C以上の加熱により、フェルミ準位近傍の状態密度の顕著な増加が確認された。この結果は、600Cにおいてバンドギャップが存在する酸化グラフェンからギャップが存在しない酸化グラフェンへと変化したことを示している。この成果は酸化グラフェンの光電子工学への応用を期待させるものである。
O
substrates小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
Japanese Journal of Applied Physics, 52(11), p.110122_1 - 110122_8, 2013/11
被引用回数：20 パーセンタイル：63.34(Physics, Applied)In this study, behavior of carbon atoms in annealing/cooling process of graphene/Cu(111) substrates is investigated using photoelectron spectroscopy and secondary ion mass spectrometry. After growth of graphene on Cu(111) surfaces, CuO was formed at the graphene/Cu interface during transportation through the atmosphere. The CuO layer completely disappeared by vacuum annealing at 773 K. Graphene was decomposed and carbon atoms diffuse into the Cu substrate by elevation of temperature up to 1223 K. When the sample was cooled down, the carbon atoms did not segregate on the surface and remain in the Cu substrate. This result indicates the carbon atoms easily diffuse into Cu substrates in vacuum annealing while the amount of diffused carbon atoms in the chemical vapor deposition (CVD) process is smaller, suggesting that the barrier layer which prevents from the diffusion of C atoms exists on Cu surfaces at the graphene CVD growth.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
Japanese Journal of Applied Physics, 51(11), p.11PF02_1 - 11PF02_7, 2012/11
被引用回数：28 パーセンタイル：72.89(Physics, Applied)To clarify the graphene formation process on a diamond C(111) surface, changes in the chemical bonding states by annealing in vacuum were investigated by photoelectron spectroscopy using synchrotron radiation. It is difficult to study the formation of sp-bonded carbon atoms on a diamond C(111) surface because the peak of the sp component overlaps the peak of the surface sp component as a result of the 2
1 reconstruction. Therefore, we focused on the shift in the C 1s photoelectron spectra and energy loss spectra caused by band bending depending on the temperature. As a result, we found that graphitization on the diamond C(111) surface began at approximately 1120 K, which was lower than that for an SiC substrate. The photoelectron spectra indicated that a buffer layer composed of sp-bonded carbon atoms existed at the interface between the graphene and diamond C(111) surface.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
表面科学, 33(8), p.449 - 454, 2012/08
絶縁膜上グラフェンの形成は次世代カーボントランジスタ作製に不可欠である。グラフェンの下地絶縁膜として、バンドギャップや絶縁破壊電圧がSiCよりも大きいダイヤモンドが注目されているが、非破壊でダイヤモンド表面のグラフェン形成を評価することが難しいため、ダイヤモンド表面におけるグラフェン形成過程は未だ明らかになっていない。そこで本研究ではバンドベンディングによる光電子スペクトルのシフトに着目し、グラフェン形成過程を調べた。その結果、ダイヤモンドC(111)表面のグラファイト化は約1120K以上で進行することがわかった。この温度はSiC(0001)表面におけるグラフェン形成温度よりも低温である。また、グラフェン/ダイヤモンド界面には遷移層が存在することが確認された。
穂積 英彬*; 山口 尚登*; 加賀 利瑛*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
酸化グラフェンの加熱還元過程における化学結合状態の時間変化を明らかにするため、ハマー法によって形成した酸化グラフェンのアニールによる還元過程をリアルタイム光電子分光で観察した。実験はSPring-8のBL23SUの表面化学反応解析装置で行った。473K, 673K, 873K, 1073Kと加熱温度を上昇させながらXPS測定を行った。C1s光電子スペクトルのピーク分離解析から、sp
グラフェン成分と
-
遷移による損失ピークの強度が温度上昇とともに比例して増加することがわかった。このように加熱によりグラフェン成分と欠陥成分が比例して増えることから、酸化グラフェンの還元反応によってグラフェンシートに欠陥が形成され、この欠陥により電気伝導度の復活、すなわち、フェルミエッジの出現を導くことが示唆された。
小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 加賀 利瑛*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
酸化グラフェンの真空中加熱による還元過程をリアルタイム放射光光電子分光観察し、炭素原子の化学結合状態と価電子帯の状態密度の変化を調べた。C1s光電子スペクトルでは、高温加熱にしたがって、高結合エネルギー側の酸化状態に由来する成分が減少し、逆に、グラファイトに起因する成分が明瞭になってくる様子が観察された。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 加賀 利瑛*; 穂積 英彬*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
本研究では、水素終端ダイヤモンド(111)表面を初期表面とし、真空加熱処理によるsp/sp
成分や表面電子状態の変化を、放射光を用いた光電子分光法でその場観察した。実験はSPring-8のBL23SUに設置されている表面反応解析装置を用いて行った。水素終端ダイヤモンド(111)表面を真空中で加熱し、C1s光電子スペクトルとそのエネルギー損失スペクトルの温度依存を測定した。水素終端ダイヤモンド(111)表面のアニールでは、800Cで表面に非晶質のsp結合炭素が形成され、900Cで非晶質sp結合炭素がグラファイト化することがわかった。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 加賀 利瑛*; 穂積 英彬*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Graphene on diamond (GOD) structures have been attracted much attention as a substrate for the high-speed and high-power semiconductor devices. By using a diamond(111) surface, the epitaxial growth of graphene can be expected. It has been reported that the graphitization of the diamond(111) surfaces by annealing in vacuum, but the detail process has not been clarified yet. The aim of this study is to identify the sp-bonded carbon layer and to clarify the graphene formation mechanism on the diamond(111) surface. In order to achieve the aim, real-time photoemission spectroscopy using synchrotron radiation was employed for investigation of the vacuum annealing process of the hydrogen-terminated diamond(111) surface. It was found that sp-bonded amorphous carbon layer generated at about 1073 K. By further annealing above 1223 K, the amorphous sp carbons graphitize, leading to the graphene formation on the diamond C(111) surfaces.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
本研究では放射光を用いたリアルタイム光電子分光によってダイヤモンド(111)表面のグラファイト化を観察し、C 1s光電子スペクトルとそのエネルギー損失スペクトルを用いたグラファイトオンダイヤモンド(GOD)基板の評価方法を開発すること、及びこの手法を用いてダイヤモンド(111)表面におけるグラフェン形成過程を解明することを目的とする。850C以上においてエネルギー損失スペクトルのシフト量がバンドベンディングに一致しないことが明らかとなった。このことから、ダイヤモンド表面では850Cでグラフェンが形成されると結論した。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Diamond has been attracted as a substrate for graphene growth. It has been reported the graphitization of diamond C(111) surface by annealing in vacuum. The aim of this study is to identify the sp-bonded carbon layer and to clarify the formation mechanism of a graphene layer on the diamond C(111) surface (GOD). In order to achieve this aim, real-time photoemission spectroscopy using synchrotron radiation (SR-XPS) and ultraviolet He I resonance line (UPS) was employed for investigation of vacuum annealing processes of C(111) surface. Graphitization of diamond surface is clearly observed from the analysis of C 1s energy loss spectra. The sp component comes out as a 21 reconstruction structure component goes in by annealing. This is also confirmed by UPS measurement. In the UPS spectra, the surface state peaks derived from dangling bonds can be clearly observed at low temperature. Based on these results, formation processes of GOD is proposed.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 渡辺 大輝*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
ダイヤモンド単結晶の(111)面を真空中で加熱すると基板表面にグラフェンが形成されることが知られている。しかし、その化学反応過程は明らかにされていない。本研究ではリアルタイム光電子分光法によってダイヤモンド(111)面を観察することで、グラフェン化の反応機構を研究した。実験にはSPring-8の原子力機構専用ビームラインBL23SUの表面化学実験ステーションを用いた。C-1s光電子スペクトル,そのエネルギー損失スペクトル,価電子帯スペクトルの温度依存性を測定した。1123Kでグラフェンが形成されると結論した。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚人*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
本研究ではH
N処理による酸化グラフェンの化学結合状態と電子状態の変化を調べるため、酸化グラフェンンの加熱還元過程のリアルタイム光電子分光観察を行った。800Cに加熱後の酸化グラフェンのC1s光電子スペクトルから、HN処理した酸化グラフェンはspに起因するアモルファス成分並びに点欠陥が著しく減少していることがわかった。酸化物もHN処理によって減少することが明らかとなった。以上よりHN処理によって酸化グラフェンの抵抗率や透過率が改善するのは酸化物が減少するだけでなく、点欠陥やアモルファスも低減するためとわかった。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
グラフェンはその高い電子移動度から透明電極への応用が期待されているが、大面積グラフェン形成法として酸化グラフェン(GO)の還元法が提案されている。GOは面内に結合した水酸基を加熱処理によって取り除くことで、伝導率と透過率が回復する。また、ヒドラジン(HN)雰囲気中に曝したGOは、晒していないGOよりもより低温で伝導率が改善される。しかし、その還元過程及びHN処理効果については明らかになっていない。本研究では、高輝度放射光を用いた光電子分光法によりGOの真空加熱による還元過程をリアルタイム観察し、電子状態と化学結合状態を調べた。HN処理を行うことで酸化成分,アモルファス成分が減少し、また、加熱により点欠陥成分も減少することが、GOの抵抗率や透過率の改善に寄与することを明らかにした。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
The reduction of graphene oxide (rGO) is the most applicable method to obtain the large-area graphene, which is used for a transparence electrode. In order to improve the electric property of rGO, the reduction process of GO must be clarified. In this study, we have investigated the vacuum-annealing induced changes of the chemical bonding states and electronic states of GO, which was treated with and without hydrazine using real-time photoelectron spectroscopy. After annealing, all of oxides and sp components of C1s photoelectron peak decrease while sp and defect components increase. These facts indicate that carbon vacancies are generated by reduction of GO, implying that these vacancies make rGO poor electric property. Fermi edge can be clearly observed in rGO. This result also supports the assumption that the atomic vacancies are generated in the graphene sheets.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
本研究では放射光を用いたリアルタイム光電子分光によってダイヤモンド(111)表面のグラファイト化を観察した。C1s光電子スペクトルとそのエネルギー損失スペクトルを用いたグラフェン-オン-ダイヤモンド(GOD)構造の評価方法を開発し、ダイヤモンドC(111)表面におけるグラフェン形成過程を解明した。C1s光電子分光では、1000K以上でspバルク成分の高結合エネルギー側に、界面バッファ層に起因するピークが現れることがわかった。このことから、グラフェン/ダイヤモンド界面にはバッファ層が存在することが明らかとなった。一方で、C1s光電子のエネルギー損失スペクトルのピーク分離解析から、グラファイトプラズモンピークを考慮しない場合、1120K以上でエネルギー損失スペクトルのシフト量がバンドベンディングに一致しないことが明らかとなった。このバンドベンディングのズレはグラファイト由来のピークを加えることで解消するため、ダイヤモンドC(111)表面では1120Kでグラフェンが形成されると結論した。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
グラフェンの透明電極応用として、還元された酸化グラフェン(rGO)の利用が検討されている。GOを加熱することにより、水酸基などがGOから脱離し、抵抗率や透過率が回復する。しかし、rGOはその他の形成方法で作成されたグラフェンと比較して電気抵抗率が低いことが問題となっている。これはGOに吸着している官能基が完全に脱離していないためと考えられるが、還元過程における酸化物の挙動については明らかになっていない。そこで、本研究では放射光光電子分光法により真空加熱によるrGO作製過程をリアルタイム観察し、電子状態と化学結合状態の変化を調べることで、ヒドラジン(HN)処理の有無によるGOの還元過程について検討した。C1s光電子スペクトルから、HN処理したGOはsp成分,アモルファス成分,欠陥成分並びに酸化物が著しく減少していることがわかった。NN処理を行うことによって官能基は室温でもHOとしてGOより脱離するためと考えられる。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
高輝度放射光を用いた光電子分光法により、ヒドラジン(HN)処理及び無処理の酸化グラフェンの真空加熱による還元過程をリアルタイム観察し、化学結合状態の変化を比較し、還元過程におけるHN処理の効果について調べた。HN処理後の加熱還元過程では、空孔などの欠陥成分の増加が大きく抑制されていることが明らかとなった。HN処理によって酸化グラフェンの電気特性が改善するのは、酸化物が減少するだけでなく、アモルファス成分と空孔欠陥成分も低減するためとわかった。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
高輝度放射光を用いた光電子分光法により酸化グラフェンの真空加熱による還元過程をリアルタイム観察し、電子状態と化学結合状態を調べ、HN処理効果の反応機構を明らかにした。光電子分光法はSPring-8のBL23SUに設置されている表面化学解析装置で行った。加熱前のHN処理と無処理の酸化グラフェンのC1s及びO1s光電子スペクトルから、HN処理を行うことで酸化物成分、アモルファス成分が減少することがわかった。また、酸化物成分のうち特にエポキシ基とカルボニル基がHN処理によって除去されることが明らかとなった。さらに、HN処理後の加熱により、欠陥成分の増加が抑制されている効果もあることがわかった。
