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論文

Melting of Pb charge glass and simultaneous Pb-Cr charge transfer in PbCrO$$_{3}$$ as the origin of volume collapse

Yu, R.*; 北條 元*; 綿貫 徹; 水牧 仁一朗*; 溝川 貴司*; 岡 研吾*; Kim, H.*; 町田 晃彦; 榊 浩司*; 中村 優美子*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 137(39), p.12719 - 12728, 2015/10

https://doi.org/10.1021/jacs.5b08216
 被引用回数：34 パーセンタイル：70.17(Chemistry, Multidisciplinary)

立方晶ペロブスカイトPbCrO$$_{3}$$が常温常圧において、鉛の価数に関する電荷ガラス状態であり、その結果、鉛の位置にランダムネスのある構造をとっていることを明らかにした。鉛の価数は2価と4価に価数分離しており、鉛の位置は、A-site中心からのシフトが3倍周期の縦波型変調を持つ2つの副格子で表される短距離秩序を持つことを明らかにした。加圧すると鉛-クロム間の電荷移動が生じ、それにより電荷ガラスが解消され、絶縁体-金属相転移が起こることも明らかにした。この圧力誘起の電荷ガラス融解が、PbCrO$$_{3}$$で知られていた大きな体積収縮を伴った立方晶-立方晶の同型構造相転移の起源であることが分かった。

論文

New PbTiO$$_{3}$$-type giant tetragonal compound Bi$$_{2}$$ZnVO$$_{6}$$ and its stability under pressure

Yu, R.*; 北條 元*; 岡 研吾*; 綿貫 徹; 町田 晃彦; 清水 啓佑*; 中野 紀穂*; 東 正樹*

Chemistry of Materials, 27(6), p.2012 - 2017, 2015/03

https://doi.org/10.1021/cm504133e
 被引用回数：26 パーセンタイル：62.59(Chemistry, Physical)

新しいPbTiO$$_{3}$$型ペロブスカイト化合物であるBi$$_{2}$$ZnVO$$_{6}$$の合成に成功した。正方晶の軸比が1.26と大きな軸異方性を持ち、点電荷モデルから計算される分極はPbTiO$$_{3}$$型ペロブスカイト化合物のなかでは最大を示す。この化合物は圧力誘起構造相転移を起こし、6万気圧で分極のないGdFeO$$_{3}$$型構造へと変化する。

論文

Suppression of temperature hysteresis in negative thermal expansion compound BiNi$$_{1-x}$$Fe$$_{x}$$O$$_{3}$$ and zero-thermal expansion composite

奈部谷 光一郎*; 村松 裕也*; 岡 研吾*; 中野 紀穂*; 北條 元*; 水牧 仁一朗*; 安居院 あかね; 肥後 祐司*; 林 直顕*; 高野 幹夫*; et al.

Applied Physics Letters, 106(6), p.061912_1 - 061912_5, 2015/02

https://doi.org/10.1063/1.4908258
 被引用回数：60 パーセンタイル：89.12(Physics, Applied)

ほとんどの物質は温度が上昇すると、熱膨張によって長さや体積が増大する。光通信や半導体製造などの精密な位置決めが要求される局面では、このわずかな熱膨張が問題になる。そこで、昇温に伴って収縮する「負の熱膨張」を持つ物質によって、構造材の熱膨張を補償することが行われている。本研究において、室温付近で既存材料の2倍以上の大きさの「負の熱膨張」を示す酸化物材料を発見した。添加元素の量を変化させることで負の熱膨張が現れる温度域を制御できるほか、これまでの材料の問題点だった温度履歴が抑制されている。

論文

Superconductivity in noncentrosymmetric iridium silicide Li$$_2$$IrSi$$_3$$

Pyon, S.*; 工藤 一貴*; 松村 純一*; 石井 博文*; 松尾 元太*; 野原 実*; 北條 元*; 岡 研吾*; 東 正樹*; Garlea, V. O.*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 83(9), p.093706_1 - 093706_5, 2014/09

https://doi.org/10.7566/JPSJ.83.093706
 被引用回数：33 パーセンタイル：82.71(Physics, Multidisciplinary)

The effects of lithium absorption on the crystal structure and electronic properties of IrSi$$_3$$, a binary silicide with a noncentrosymmetric crystal structure, were studied. X-ray and neutron diffraction experiments revealed that hexagonal IrSi$$_3$$ (space group $$P6_3mc$$) transforms into trigonal Li$$_2$$IrSi$$_3$$ (space group $$P31c$$) upon lithium absorption. The structure of Li$$_2$$IrSi$$_3$$ is found to consist of a planar kagome network of silicon atoms with Li and Ir spaced at unequal distances between the kagome layers, resulting in a polar structure along the c-axis. Li$$_2$$IrSi$$_3$$ exhibited type-II superconductivity with a transition temperature $$T_{rm c}$$ of 3.8 K, displaying a structure type that no previous superconductors have been reported to have.

論文

Colossal negative thermal expansion in BiNiO$$_{3}$$ induced by intermetallic charge transfer

東 正樹*; Chen, W.*; 関 隼人*; Czapski, M.*; Olga, S.*; 岡 研吾*; 水牧 仁一朗*; 綿貫 徹; 石松 直樹*; 河村 直己*; et al.

Nature Communications (Internet), 2, p.347_1 - 347_5, 2011/06

https://doi.org/10.1038/ncomms1361
 被引用回数：356 パーセンタイル：99.06(Multidisciplinary Sciences)

ペロブスカイト化合物Bi$$_{0.95}$$La$$_{0.05}$$NiO$$_{3}$$が、室温から120度の温度域で、温度上昇1度あたり100万分の82(-82$$times$$10$$^{-6}$$/度)という、マンガン窒化物を基本とする既存材料の3倍以上の負の線熱膨張係数を持つことを発見した。母物質のニッケル酸ビスマス(BiNiO$$_{3}$$)は、ビスマス(Bi)の半分が3価、残りの半分が5価という、特異な酸化状態を持っている。この物質を加圧すると、ニッケル(Ni)の電子が一つ5価のビスマスに移り、ニッケルの価数が2価から3価に変化し、酸素をより強く引きつけるようになることがわかった。この際、ペロブスカイト構造の骨格をつくるニッケル-酸素の結合が縮むため、圧力の効果以上の体積収縮が起こる。さらに、ビスマスを一部ランタン(La)で置換すると、Bi$$^{5+}$$が不安定になり、昇温によって同様の変化を起こせることもわかった。この際にも、ニッケル-酸素結合の収縮に伴って、120度の温度範囲に渡り、約3%の体積収縮が起こる。この変化は徐々に起こるので、広い温度範囲に渡って連続的に長さが収縮する、負の熱膨張につながっている。

口頭

Pb$$_{1-x}$$Sr$$_x$$CrO$$_3$$の異常体積変化

Yu, R.*; 岡 研吾*; 北条 肇*; 東 正樹*; 水牧 仁一朗*; 安居院 あかね; 稲熊 宜之*; 森 大輔*

no journal, , 

本研究ではPb$$_{1-x}$$Sr$$_x$$CrO$$_3$$の物性にドーピングと温度効果を調べた。Sr含有量の増加に伴って、x=0.2で、2つのフェーズが共存し、x=0.6で単相になることがわかった。また、温度減少に伴う異常体積変化はx=0.2から0.5で最大になることがわかった。さらにX線吸収分光スペクトルでは、Sr含有量の増加ともにCrの価数は3価から4価へ変化することが示された。

口頭

Pb-Cr charge transfer in Pb$$_{1-x}$$Sr$$_x$$CrO$$_3$$

Yu, R.*; 岡 研吾*; 北条 肇*; 水牧 仁一朗*; 安居院 あかね; 森 大輔*; 稲熊 義之*; 東 正樹*

no journal, , 

本研究ではPb$$_{1-x}$$Sr$$_x$$CrO$$_3$$の物性に対するドーピングと温度効果を調べた。圧力による絶縁体-金属相転移が観察された。またXPS測定からPbとCrの価数を決定した。さらにX線吸収分光スペクトルでは、Sr含有量の増加ともにCrの価数は3価から4価へ変化することが示された。

口頭

Bi$$_{1-x}$$Pb$$_{x}$$NiO$$_{3}$$の電荷移動と巨大負の熱膨張

中野 紀穂*; 奈部谷 光一郎*; 東 正樹*; 岡 研吾*; 水牧 仁一朗*; 安居院 あかね; 上田 茂典*

no journal, , 

高圧合成法で合成したペロブスカイト酸化物BiNiO$$_{3}$$は、AサイトのBiが電荷不均化したBi$$^{3+}$$Bi$$^{5+}$$Ni$$^{2+}$$O$$_{3}$$についてBiとNiの価数の決定を行うために、X線吸収分光と硬X線光電子分光によってBiとNiの価数の測定を行った。SXRDパターンのRietveld解析より、0.05$$leq$$x$$leq$$0.15の試料では三斜晶から斜方晶への構造相転移に伴って体積収縮がおきることが分かった。また、Bi$$_{1-x}$$Pb$$_{x}$$NiO$$_{3}$$(0.175$$leq$$x$$leq$$0.25)では、Bi$$^{3+}$$$$_{0.5}$$Bi$$^{5+}$$$$_{0.5}$$の電荷不均化の融解と、Bi$$^{5+}$$-Ni$$^{2+}$$の電荷移動は独立に起こることが明らかになった。

口頭

PbCrO$$_{3}$$低圧相におけるA-siteガラス状態

綿貫 徹; 水牧 仁一朗*; Kim, H.*; Yu, R.*; 町田 晃彦; 榊 浩司*; 中村 優美子*; 岡 研吾*; 東 正樹*

no journal, , 

PbCrO$$_{3}$$は、平均構造は単純立方晶だが、A-siteにランダムネスを持つ構造をとる。従来、このランダムネスはPb欠損サイトに関するものであり、Pb欠損があることによって生じると報告されていた。我々は、Pb欠損のない試料を作製し、X線2体分布関数法により局所構造を調べたところ、Pb欠損がなくてもランダムネスは存在し、それがPbシフトに起因するものであることを明らかにした。つまり、PbCrO$$_{3}$$が本質的に「A-siteガラス」構造をとる物質であることが明らかになった。

口頭

SPring-8 BL22XUにおける2体分布関数(PDF)測定とペロブスカイト酸化物への応用

綿貫 徹; 町田 晃彦; Kim, H.*; 榊 浩司*; 中村 優美子*; Yu, R.*; 東 正樹*; 岡 研吾*; 水牧 仁一朗*

no journal, , 

SPring-8の原子力機構ビームラインBL22XUでは高速PDF測定の整備を行なってきた。高エネルギー放射光と大面積2次元検出器との組合せにより、高Qまでのデータをサブ秒から数秒で取得できる。鉛系ペロブスカイト酸化物PbCrO$$_{3}$$に適用した結果、この物質が、鉛のシフトに関してランダムネスのある「A-siteガラス構造」状態であり、かつ、他の測定と組合せて、鉛の価数に関する「電荷ガラス」状態であることを明らかにした。

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