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論文

Weakened oxygen adsorbing the Pt-O bond of the Pt catalyst induced by vacancy introduction into carbon support

岡崎 宏之*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 池田 隆司*; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Physical Chemistry C, 127(49), p.23628 - 23633, 2023/12

The change in the oxygen adsorption states of Pt nanoparticles by ion irradiation of the carbon support is studied by in situ X-ray absorption spectroscopy measurements. The difference spectra around a Pt L$$_{3}$$ edge due to oxygen adsorption are recorded, and a lowering in the Pt-O antibonding level by the ion irradiation is observed, thus resulting in a weakening of the Pt-O bond. This indicates that the introduction of vacancies in the carbon support would result in weak Pt-O bonds assumable through the stronger Pt-C interaction, which is considered to enhance the oxygen reduction reaction activity of the deposited Pt nanoparticles. Theoretical studies have demonstrated that the vacancies affect Pt through the Pt-C interaction and then result in the weakening of the Pt-O bond.

論文

Changes in electronic structure of carbon supports for Pt catalysts induced by vacancy formation due to Ar$$^{+}$$ irradiation

岡崎 宏之*; 垣谷 健太*; 木全 哲也*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Chemical Physics, 152(12), p.124708_1 - 124708_5, 2020/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:26.72(Chemistry, Physical)

X-ray absorption spectroscopy measurements were performed for the C K-edge of Pt nanoparticles on Ar$$^{+}$$-irradiated carbon supports in order to elucidate the origin of improved catalyst performance after the introduction of vacancies into the carbon support. We observed a change in the electronic structure at the interface between the Pt nanoparticles and the carbon support after vacancy introduction, which is in good agreement with theoretical results. The results indicated that vacancy introduction resulted in a drastic change in the Pt-C interactions, which likely affected the d-band center of the Pt nanoparticles and led to the enhancement of the oxygen reduction reaction in catalysts.

論文

第5回アジア・オセアニア放射線防護会議(AOCRP-5)への参加報告

迫田 晃弘; 岡崎 徹*; 橋詰 拓弥*

保健物理(インターネット), 53(3), p.197 - 200, 2018/09

2018年5月20日$$sim$$23日にメルボルン(オーストラリア)で開催された、第5回アジア・オセアニア放射線防護会議(AOCRP-5)の概要を報告する。

論文

Spin state of Co$$^{3+} $$ in LaCo$$_{1-x}$$ Rh$$_{x}$$O$$_{3}$$ investigated by structural phenomena

浅井 晋一郎*; 岡崎 竜二*; 寺崎 一郎*; 安井 幸夫*; 小林 航*; 中尾 朗子*; 小林 賢介*; 熊井 玲児*; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 82(11), p.114606_1 - 114606_6, 2013/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:43.6(Physics, Multidisciplinary)

LaCo$$_{1-x}$$ Rh$$_{x}$$O$$_{3}$$について中性子および放射光X線回折実験を行い、Co$$^{3+}$$イオンのスピン状態と結晶構造との関連を調べた。10KにおけるLaCo$$_{0.8}$$Rh$$_{0.2}$$O$$_{3}$$では、Co(Rh)O$$_{6}$$八面体のCo(Rh)-O間距離は理論値と一致し、格子体積は温度低下によって減少した。また、この格子体積の減少に伴って高スピン状態の比率は減少した。これらの結果から、Co$$^{3+}$$イオンのスピン状態は高スピン状態と低スピン状態が混在したものであり、高スピン状態は、Rh$$^{3+}$$イオンの置換によって生じたピン止め効果に加え熱励起によって発現することがわかった。

論文

Structure of HIV-1 protease in complex with potent inhibitor KNI-272 determined by high-resolution X-ray and neutron crystallography

安達 基泰; 大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 本庄 栄二郎; 岡崎 伸生; 新井 栄揮; 正山 祥生; 木村 要*; 松村 浩由*; et al.

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 106(12), p.4641 - 4646, 2009/03

 被引用回数:111 パーセンタイル:90.76(Multidisciplinary Sciences)

本研究では、プロテアーゼとその医薬品候補分子との分子間相互作用を原子レベルで解明することを目的として、阻害剤との複合体の中性子結晶構造解析を実施した。タンパク質の中性子結晶構造解析を行うには、高品質な大型結晶作成のために大量のタンパク質試料が必要となる。本研究では、コドン配列を最適化した人工遺伝子を合成することで効率的な大腸菌発現系を構築し、プロテアーゼの大量調製系を確立した。そして逆相クロマトグラフィーを用いることで自己分解物を完全に除去した純度の高い試料を調製して結晶化を行った。得られた結晶を用いてJRR-3に設置しているBIX-4にて中性子回折データを収集した結果、1.9${AA}$の回折データを得ることができた。プログラムPHENIXにより中性子とX線の同時精密化を実施し、世界で初めてHIV-1プロテアーゼの中性子結晶構造解析に成功した。重水素原子の存在と位置を確認するためにオミットマップを作成したところ、顕著な2つのピークを得た。プロトン化された触媒残基及び阻害剤のヒドロキシル基の構造を水素原子を含めて実験で初めて明らかにすることができた。

論文

Oxygen potential and defect structure of the solid solution, Mg-Gd-UO$$_{2}$$

藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 岡崎 学*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 289(3), p.270 - 280, 2001/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.67(Materials Science, Multidisciplinary)

(Mg, Gd, U)O$$_{2+x}$$固溶体の酸素ポテンシャルを1000~1250$$^{circ}C$$の温度領域において、O/M比の関数として求めた。酸素ポテンシャルが急変するO/Mの値は、固溶体中のMg量の増加とともに低下した。一方、平衡する酸素分圧が低下すると、固溶体中のMg原子の一部が、格子間位置にシフトすることが、密度測定から明らかになった。Mgの固溶限は、平衡する酸素分圧に対して複雑な挙動を示した。

口頭

Neutron crystal structure analysis of HIV-1 protease complexed with KNI-272

安達 基泰; 大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 本庄 栄二郎; 岡崎 伸生; 新井 栄揮; 正山 祥生; 松村 浩由*; 杉山 成*; et al.

no journal, , 

HIV-1プロテアーゼの阻害薬は、HIV-1プロテアーゼの構造をもとに作製され、抗エイズ薬の一つとして多剤併用療法の原動力となっている。しかし、薬剤耐性ウイルスの出現のために、より効果的な薬の開発が望まれている。本研究では、HIV-1プロテアーゼと阻害剤の相互作用及び触媒機構の理解をさらに深めるために、阻害剤KNI-272とHIV-1プロテアーゼとの中性子構造解析を実施した。その結果、KNI-272のApnsのカルボニルグループが、プロトン化されたAsp25と水素結合を形成すること、Apnsのヒドロキシルキがプロトン化されていないAsp25と水素結合を形成することが示された。それらの結果は、触媒反応においてAsp25が基質にプロトンを供与し、Asp125は加水分解に使われる水分子を活性化していることを示している。

口頭

Neutron crystallography for investigation of catalytic mechanism of HIV-1 protease

安達 基泰; 大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 本庄 栄二郎; 岡崎 伸生; 新井 栄揮; 正山 祥生; 木村 要*; 松村 浩由*; et al.

no journal, , 

本研究では、プロテアーゼとその医薬品候補分子との分子間相互作用を原子レベルで解明することを目的として、阻害剤との複合体の中性子結晶構造解析を実施した。タンパク質の中性子結晶構造解析を行うには、高品質な大型結晶作成のために大量のタンパク質試料が必要となる。本研究では、コドン配列を最適化した人工遺伝子を合成することで効率的な大腸菌発現系を構築し、プロテアーゼの大量調製系を確立した。そして逆相クロマトグラフィーを用いることで自己分解物を完全に除去した純度の高い試料を調製して結晶化を行った。得られた結晶を用いてJRR-3設置しているBIX-4にて中性子回折データを収集した結果、1.9Aの回折データを得ることができた。プログラムPHENIXにより中性子とX線の同時精密化を実施し、世界で初めてHIV-1プロテアーゼの中性子結晶構造解析に成功した。重水素原子の存在と位置を確認するためにオミットマップを作成したところ、顕著な2つのピークを得た。プロトン化された触媒残基(Asp25)及び阻害剤のヒドロキシル基の構造を水素原子を含めて実験で初めて明らかにすることができた。

口頭

HIV-1プロテアーゼの中性子結晶構造解析

安達 基泰; 大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 本庄 栄二郎; 岡崎 伸生; 新井 栄揮; 正山 祥生; 松村 浩由*; 杉山 成*; et al.

no journal, , 

本研究では、HIV-1プロテアーゼとその阻害剤分子との分子間相互作用を原子レベルで解明することを目的として、阻害剤KNI-272との複合体の中性子結晶構造解析を実施した。HIV-1プロテアーゼ遺伝子のコドン配列を大腸菌発現に最適化した人工遺伝子を合成し、大量発現系を確立した。精製には、陽イオン交換及び逆相クロマトグラフィーを用い、自己分解物を除去した純度の高い試料を調製した。結晶化は、2液バッチ法により行い、体積3.6mm$$^{3}$$の大型結晶を作製することに成功した。得られた結晶からJAEAのJRR-3に設置している回折計BIX-4にて1.9${AA}$分解能の中性子回折データを収集した。さらに1.4${AA}$分解能のX線回折データも収集し、プログラムPHENIXにより中性子とX線の両方の回折データを用いて立体構造を精密化した。中性子のデータに対しR値19.3% (freeR値22.2%)、X線のデータに対しR値17.3%(freeR値20.3%)まで構造を精密化した。その結果、2つの触媒残基(Asp25及びAsp125)のプロトン化状態と水素原子を含めた立体構造を実験的に明らかにすることができた。

口頭

Structure of HIV-1 protease in complex with potent inhibitor KNI-272 determined by neutron crystallography

安達 基泰; 大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 本庄 栄二郎*; 岡崎 伸生; 新井 栄揮; 正山 祥生*; 松村 浩由*; 安達 宏昭*; et al.

no journal, , 

HIV-1プロテアーゼの触媒機構を解明するために、HIV-1プロテアーゼとペプチドに類似した阻害剤KNI-272との複合体の中性子結晶構造解析を行った。その結果、阻害剤KNI-272の一部であるアロフェニルノルスタチンのカルボキシル基がプロトン化したAsp25残基と水素結合を形成し、一方で、アロフェニルノルスタチンの水酸基が脱プロトン化したAsp125残基と水素結合を形成していることが明らかとなった。以上の結果は、Asp25残基がHIV-1プロテアーゼの基質のカルボキシル基にプロトンを供与し、Asp125が求核攻撃を行う水分子を活性化する役割を持つことを示している。

口頭

放射光と中性子を相補的に用いたヒト免疫不全ウイルスプロテアーゼ-阻害剤の立体構造解析

安達 基泰; 大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 本庄 栄二郎*; 岡崎 伸生; 新井 栄揮; 正山 祥生*; 松村 浩由*; 杉山 成*; et al.

no journal, , 

本研究では、HIV-1プロテアーゼとその医薬品候補分子との分子間相互作用を原子レベルで解明することを目的として、阻害剤KNI-272との複合体の結晶構造解析をX線及び中性子の両方の量子ビームを用いて実施した。最終的に中性子のデータに対しR値19.3%(freeR値22.2%)、X線のデータに対しR値17.3%(freeR値20.3%)まで構造を精密化し、HIV-1プロテアーゼの中性子結晶構造解析に成功した。さらに、SPring-8のBL41XUにおいて、クライオ条件(100K)で分解能0.93${AA}$の回折データを取得し、プログラムSHELX-97により構造をR値10.4%(freeR値12.4%)にまで精密化した。そして、触媒残基のカルボキシル基の炭素原子と酸素原子の間の結合長を求めた結果、触媒残基の2つのアスパラギン酸(Asp25とAsp125)のうちAsp25のみがプロトン化されていることが示唆され、中性子構造解析の結果と一致した。これらの知見は、HIV-1プロテアーゼの触媒機構の解明及びより親和性の高い医薬品候補分子の創製において重要である。

口頭

Structure of HIV-1 protease in complex with potent inhibitor KNI-272 determined by neutron crystallography

安達 基泰; 大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 本庄 栄二郎*; 岡崎 伸生; 新井 栄揮; 正山 祥生*; 松村 浩由*; 安達 宏昭*; et al.

no journal, , 

HIV-1プロテアーゼはヒト免疫不全ウイルス(エイズウイルス)が産生する酸性プロテアーゼであり、Asp25とAsp125を触媒残基としている。HIV-1プロテアーゼはエイズウイルスの増殖に必須であることから、エイズ治療のための創薬標的タンパク質となっている。本研究では、HIV-1プロテアーゼとその医薬品候補分子との分子間相互作用を原子レベルで解明することを目的として、阻害剤KNI-272との複合体の結晶構造解析をX線及び中性子の両方の量子ビームを用いて実施した。

口頭

中性子回折で見るマルチフェロイクス物質NdCrTiO$$_{5}$$の磁気秩序の発達

郡 俊輔*; 五十嵐 太一*; 岡崎 竜二*; 谷口 博基*; 谷崎 一郎*; 安井 幸夫*; 井川 直樹; 星川 晃範*; 石垣 徹*

no journal, , 

マルチフェロイクス物質NdCrTiO$$_{5}$$は、反強磁性転移温度21Kにおいて、磁場中で強誘電性相転移が見られる物質である。21KではCr$$^{3+}$$のみがオーダーしているとされてきたが、われわれの元素置換効果の結果から、Nd$$^{3+}$$も磁気秩序の形成に寄与していることが示唆された。本研究では、転移温度以下での両磁性イオンの秩序状態を直接調べるために低温粉末中性子回折実験を行った。講演ではその結果を用いて、温度低下による本物質の磁気秩序の発達について議論する。

口頭

Technical support from the IAEA for improvement of operator's analytical quality for Safeguards

岡崎 日路; 角 美香; 茅野 雅志; 松山 一富; 鈴木 徹

no journal, , 

日本原子力研究開発機構プルトニウム燃料技術開発センター(JAEA-PFDC)では1966年に日本で初めて米国よりPuを入荷し、核燃料サイクルの一環を担うPu燃料開発が開始された。それ以来、JAEA-PFDCにおいてPuの基礎研究、MOX燃料に関する研究、燃料製造を行ってきた。核物質を取扱う施設における計量管理分析の品質維持・向上は、国際保障措置を効果的・効率的に実施する上で極めて重要である。そのためJAEA-PFDCではIAEAの協力が不可欠との認識のもと、分析技術の向上に継続的に取り組んできた。本発表では、これまでJAEA-PFDCで実施してきた計量管理分析の品質維持・向上への取組を紹介するとともに、そこにおけるIAEAによる技術支援の有効性、IAEAとの協力の重要性等について報告する。

口頭

Introduction of a new thermal storage power station monitored by heat resistant FBG sensors

西村 昭彦; 竹仲 佑介*; 三枝 邦夫; 廣木 成治; 藤野 徹*; 天野 民生*; 岡崎 徹*; 吉田 一雄*

no journal, , 

自然循環エネルギーの利用拡大には、エネルギー変動を吸収する仕組みが不可欠である。現在、世界では溶融塩を蓄熱材料とした大規模な太陽熱発電が、低緯度乾燥地帯の諸国で実施されている。我が国においても平成30年度の新施策として溶融塩蓄熱プラントの導入に向けた開発が始まった。この新しい概念を紹介するとともに、これまで主として高速炉の安全性向上のため開発してきた耐熱FBGセンサの蓄熱プラントへの活用について報告する。

口頭

Introduction of heat storage power plants and the maintenance technologies

西村 昭彦; 岡崎 徹*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故を受けて、日本のエネルギー政策に構造的な変化を起こしている。現在、いくつかの原子力発電所は再稼働することができたが、今後は再生エネルギーの一層の普及のための科学技術の高度化が必要となる。2018年より環境省主導の新施策として熱を利用した再生エネルギー発電の出力変動を平準化する技術開発と実証が進められることとなった。本プロジェクトは地熱発電を人工的に模擬するものであり、高温の溶融塩を蓄熱材料として使用する。再生エネルギーとして、風力や太陽光を使用する。エネルギー総合研究開発機構が代表とりまとめとして実施する本プロジェクトの概要と、このプロジェクトで使用する耐熱歪センサによるプラントの常時監視システムなど、原子力機構で開発したレーザー応用技術について紹介する。加えて、福島県の再生エネルギー開発のこれまでと現在の試みについて述べる。

口頭

Laser based maintenance technologies and a heat storage power station

西村 昭彦; 若井田 育夫; 岡崎 徹*; 安濃田 良成*

no journal, , 

原子力機構ではレーザーを基盤技術とした高速炉の安全性向上に有用な技術を開発してきた。技術には、複合型光ファイバを用いた伝熱管内壁検査補修技術をはじめ、燃料デブリの組成分析のためのレーザー誘起プラズマ分光技術、及びピコ秒レーザー微細加工による耐熱歪計測センサーによる配管の歪モニタリング等がある。これらの技術を導入する対象として、溶融塩による蓄熱発電所を取り上げ紹介する。

口頭

Laser based maintenance technologies for a thermal storage power plant

西村 昭彦; 岡崎 徹*

no journal, , 

環境省による新施策として蓄熱発電が新たに導入される。この発電プラントの安全性向上のため、原子炉の安全性向上を目的に開発したレーザー保守保全を活用することを提案する。

口頭

Effective use of inspection samples as intercomparison samples for the quality control in safeguards analysis in Japan

角 美香; 岡崎 日路; 茅野 雅志; 松山 一富; 鈴木 徹; Kuhn, E.*

no journal, , 

国際的な保障措置を効果的, 効率的に実施するうえで、施設側の測定システムが高品質で維持され、必要に応じて向上することが必須である。内部での品質管理に加え、外部の共同分析といった、品質保証要素を持つことが重要である。しかしながら、使用者が少ないことと、輸送が困難であることから、日本にはPuを含む共同分析がなかった。この状況に対処するため、PuとUを含む保障措置のための試料を用いた共同分析が開始された。査察試料が選択され、他の試料と同じように保障措置分析所に送るために前処理される。保障措置分析所は、試料を受け取り、査察試料かつ共同分析試料として、追加コストなしに測定を行える。20年以上前から続くこのDA共同分析の実用性及び効果について報告する。

口頭

計量分析の品質管理における査察試料の共同分析試料としての有効利用について

岡崎 日路; 角 美香; 茅野 雅志; 松山 一富; 鈴木 徹; Kuhn, E.*

no journal, , 

国際的な保障措置を効果的かつ効率的に実施するうえで、施設側の測定精度が高品質で維持され、必要に応じ向上することが必須である。内部での品質管理に加え、共同分析による外部との相互比較といった、品質保証の要素を持つことは重要である。しかしながら、試料の輸送が困難なことから、日本ではPuを含む共同分析が存在しなかった。それにより、PuとUを含む保障措置のため、DA試料を用いた共同分析が開始された。査察側によって収去された試料は、前処理を行い、保障措置分析所に送られる。保障措置分析所は、その試料を受け取り、査察試料かつ共同分析試料として、追加輸送費がかからずに効率的に測定を行える。20年以上前から続くこのDA共同分析の実用性及び効果について報告する。

口頭

X-ray Raman spectroscopy study of ion beam irradiated glassy carbon for in situ observation of light element based catalysts

松村 大樹; 岡崎 宏之*; 出崎 亮*; 石井 賢司*; 八巻 徹也*

no journal, , 

X-ray absorption fine structure (XAFS) is a unique technique for the study of functional materials including metal nanoparticle catalysts. In situ observation by XAFS technique has been widely applied due to the long attenuation length of hard X-ray. However, the observation of XAFS spectra for light element is not easy because the X-ray absorption energy of light element is located at the soft X-ray region whose attenuation length is the order of nm size. X-ray Raman spectroscopy includes the information of XAFS spectra at soft X-ray region, though hard X-ray is employed for both probe and detection. We have applied X-ray Raman spectroscopy technique for the study of ion beam irradiation effect for glassy carbons. The ion beam irradiation enhances the electrocatalytic activity for Pt/C catalysts. We have demonstrated the availability of X-ray Raman spectra for the study of correlation between catalysis and structure for the irradiated carbon materials.

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