CMPO,Diamideの比較評価基礎研究-Lu(III)抽出特性及び第三相生成挙動-

柴田 淳広; P.Y.COR*; 稲田 達夫*; 根本 慎一; 小沢 正基; 岡本 文雄*; 田中 康正

PNC TN8410 95-112, 100 Pages, 1995/05

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高レベル放射性廃液からの超ウラン元素の回収に関する研究・開発として、事業団ではこれまでにCMPOを抽出溶媒とするTRUEX法を対象とした各種の基礎試験を実施している。一方、フランスCEAにおいては、Diamideを抽出溶媒としたDIAMEX法の開発が進められている。本研究では、CMPOとDiamideの抽出特性並びに第三相生成領域の比較評価を主とした基礎試験を実施した。なお、抽出特性については二座配位子と単座配位子の観点からの評価も行うため、TBP,DBBP(単座配位子)も用いた。また,第三相生成に関しては、従来の希釈剤(主に無極性)に対して極性溶媒を希釈剤とする系での比較評価も加えた。本件は、PNC/CEA技術協力協定に基づいて湿式分離研究に関する技術者交流としてCEAからPNCに派遣された技術者との共同研究として実施した。これら基礎研究の結果、以下に示す結論を得た。(1)硝酸溶液中ランタニド元素の抽出反応式・CMPO,TBP,DBBPLn3++3NO3 - +3ExtractantLn(NO3)3 ・3Extractant・DiamideLn3++3NO3 - +mDiamideLn(NO3)3 ・mDiamide:m=0.71.8(2)見かけの抽出平衡定数上記反応式に従い、見かけの抽出平衡定数を求めた。その結果、CMPODiamideDBBPTBPであった。CMPOはAm等のM(III) を抽出するには好ましいが、逆抽出は硝酸系のみでは困難であるといえる。一方、Diamideは抽出、逆抽出の両者を満足させる適当な抽出溶媒であると判断される。(3)分離特性Pr,Nd,Eu,Ybを用い、硝酸系での分離係数を調べた。CMPO,Diamideは共に1に近い分離係数であり、Ln元素相互分離は不可能である。単座配位子であるTBPやDBBPの場合、210程度の分離係数が得られた。(4)第三相生成領域CMPO,Diamideの両抽出溶媒とも、硝酸抽出反応において第三相を生成し、第三相生成領域はCMPOでは水相硝酸濃度が6N以上、Diamideでは4N以上であった。Diamide系ではTPHの代わりにDecalineを用いることによりCMPOと同程度まで操作領域が改善されることが判った。しかしながら、CMPOの希釈剤としてはDecalineよりもTBP-n-do