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論文

東海再処理施設の廃止措置計画の概要

岡野 正紀; 秋山 和樹; 田口 克也; 永里 良彦; 大森 栄一

デコミッショニング技報, (57), p.53 - 64, 2018/03

東海再処理施設は1971年6月に建設が開始され、使用済燃料を用いたホット試験を1977年9月に開始した。電気事業者との再処理役務契約を無事完遂した。それ以来2007年5月までの約30年間にわたり約1,140トンの使用済燃料を再処理した。東海再処理施設については、2014年9月の「日本原子力研究開発機構改革報告書」において、費用対効果を勘案して廃止措置へ移行する方針を示した。これらを踏まえ、2017年6月に東海再処理施設の廃止措置計画認可申請書を原子力規制委員会に提出した。本廃止措置計画では、廃止措置の進め方、リスク低減の取組み、廃止措置の実施区分等を含む廃止措置の基本方針、使用済燃料と放射性廃棄物の管理、廃止措置に要する資金、廃止措置の工程を定めている。そのうち、廃止措置工程として、約30施設の管理区域解除までの計画を取りまとめ、約70年の期間が必要となることを示している。

論文

Nitric acid concentration dependence of dicesium plutonium(IV) nitrate formation during solution growth of uranyl nitrate hexahydrate

中原 将海; 鍛治 直也; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Journal of Chemical Engineering of Japan, 46(1), p.56 - 62, 2013/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.32(Engineering, Chemical)

U晶析工程においてCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動に及ぼすHNO$$_{3}$$濃度の依存性を調べた。硝酸ウラニル溶液に対するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は、HNO$$_{3}$$濃度が高くなるほど低下する傾向を示した。照射済高速炉燃料溶解液を用いた晶析実験では母液のHNO$$_{3}$$濃度が6.5mol/dm$$^{3}$$の条件において、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が析出し、硝酸ウラニル六水和物結晶に対するCsの除染係数は低下した。一方、母液のHNO$$_{3}$$濃度が4.0mol/dm$$^{3}$$のときは、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が生成せず、硝酸ウラニル六水和物結晶とCsが良好に分離できることを示した。

論文

福島第一原子力発電所タービン建屋たまり水中の$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srの分析

浅井 志保; 岡野 正紀; 亀尾 裕

放射化学ニュース, (25), p.25 - 28, 2012/03

東京電力福島第一原子力発電所(以下、「福島第一原発」と略す)の事故によって多量の放射性物質が原子炉から放出され、大きな問題となっている。放出された放射性物質のうち、$$^{131}$$I, $$^{134}$$Cs、及び$$^{137}$$Csについては、数多くのモニタリングデータが蓄積され、汚染の程度や範囲の評価などに利用されている。しかしながら、原子炉内で多量に生成する核種である$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srについては、事故後に公開されたモニタリングデータ数が$$^{137}$$Cs等に比べて極端に少なく、2011年8月現在で数件程度に留まっている。このことは、ストロンチウムがセシウムに比べて飛散しにくい元素であることも関係するが、$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srの分析に長時間を要することが大きな要因となっている。本稿では、$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srの分析に関連する放射化学的性質について解説するとともに、福島第一原発1$$sim$$4号機のタービン建屋内たまり水を試料として実際に行った$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Sr分析の概要と結果について紹介する。

論文

Characteristics of dicesium plutonium(IV) nitrate formation in separation system of uranyl nitrate hexahydrate crystal

中原 将海; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Procedia Chemistry, 7, p.282 - 287, 2012/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.78(Chemistry, Analytical)

Uの冷却晶析法において生成するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$を除去するため、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の硝酸ウラニル溶液に対する溶解度測定試験と照射済高速中性子炉燃料溶解液を用いた晶析試験を実施した。温度が低下するに従い、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は減少した。晶析試験では、原料液のCs濃度が高いほどCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成が促進し、Cs及びPuの除染係数が低下する傾向を示した。晶析工程におけるCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動について基礎データを取得した。

論文

Measurement of isotopic composition of lanthanides in reprocessing process solutions by high-performance liquid chromatography with inductively coupled plasma mass spectrometry (HPLC/ICP-MS)

岡野 正紀; 實方 秀*; 久野 剛彦; 山田 敬二

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

Isotopic compositions of fission products in spent nuclear fuel were a valuable data for the storage of spent fuel and the research and development of treatment/disposal of radioactive waste. The amount of neodymium-148 in spent nuclear fuel is reliable indication for evaluation of irradiation history. The isotopic compositions of samarium and gadolinium in high radioactive wastes are referred to the evaluation of environmental impact in geological repositories. However, pretreatment of analysis must be done with complicated chemical separation such as solvent extraction and ion exchange. The enough measurement data of isotopic compositions of lanthanides compared with actinides in spent fuel reprocessing process has not been obtained. In this study, rapid and high sensitive analytical technique based on high-performance liquid chromatography (HPLC) with inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) has been developed for the measurement of isotopic compositions of lanthanides in spent fuel reprocessing solutions. HPLC and ICP-MS measurement systems were customized in glove-box for the applied to the radioactive solutions. As real samples, isotopic compositions of lanthanides in high radioactive liquid wastes of the Tokai Reprocessing Plant were measured.

論文

Determinations of plutonium and curium in the insoluble materials of spent fuel dissolver solutions at the Tokai Reprocessing Plant

岡野 正紀; 久野 剛彦; 根本 弘和*; 山田 敬二; 綿引 優; 檜山 敏明

Proceedings of INMM 50th Annual Meeting (CD-ROM), 9 Pages, 2009/07

東海再処理施設において、使用済燃料の溶解工程で生成する不溶解物質は、溶解液への同伴を防ぐため、パルスフィルターで除去される。不溶解物質を保持した使用済みのパルスフィルターは、高放射性固体廃棄物として処分されるが、パルスフィルターに捕集された不溶解物質中のPuを定量することは、より正確な計量管理を実行するうえで重要である。現在、燃料の被覆管(ハル)及びガラス固化体中のPuの定量には、Cmから生ずる中性子線を計測し、サンプルの測定データ及び燃焼計算コードから求めたPuとCmの比(Pu/Cm比)から、間接的にPu量を評価する非破壊分析法が適用されており、パルスフィルター中のPu量測定にも同様の手法が検討されている。本研究では、中性子線測定による使用済みパルスフィルター中のPu定量手法の確立に必要な分析データを取得するため、使用済燃料溶解液中に含まれる不溶解物質を対象とし、硫酸水素アンモニウム融解法により不溶解物質を溶解した後、Puを固相抽出法により分離、Cmを溶媒抽出法により精製し、$$alpha$$スペクトロメトリによる定量を試みた。この結果、不溶解物質中のPu量とCm量は、それぞれ、数$$sim$$数十mg/g, 数十$$sim$$数百ng/gオーダーであった。

報告書

Evaluation technology for burnup and generated amount of plutonium by measurement of xenon isotopic ratio in dissolver off-gas at reprocessing facility (Joint research)

岡野 正紀; 久野 剛彦; 高橋 一朗*; 白水 秀知; Charlton, W. S.*; Wells, C. A.*; Hemberger, P. H.*; 山田 敬二; 酒井 敏雄

JAEA-Technology 2006-055, 38 Pages, 2006/12

JAEA-Technology-2006-055.pdf:3.33MB

使用済燃料のせん断及び溶解時に発生するオフガス成分の1つであるXeの同位体比は、おもに原子炉内での核反応の進行度に依存し、燃料の特性と相関を持つことが知られている。ロスアラモス研究所では、再処理施設から大気中に放出されたオフガス中のXe同位体比を測定することにより、燃料特性(炉型,燃焼度,核種組成等)に関する情報を算出できる解析コード(NOVA)を開発してきた。Xe同位体比測定とNOVAにより、処理した使用済燃料の炉型,燃焼度及びPu量を評価する技術が確立できれば、再処理施設の遠隔監視等が可能となり、保障措置技術の一つのオプションとして期待できる。しかしながら、再処理工程内のオフガス中のXe同位体比の実測データによるNOVAの検証はなされていない。本件では、東海再処理施設の溶解オフガス中のXe同位体比を測定し、NOVAを用いて、使用済燃料の燃焼度及びPu量の評価手法としての可能性を確認した。この結果、BWR燃料であることが推定され、発電所側から示された燃焼度と-3.8%$$sim$$7.1%で一致した。Pu量は、燃焼度からORIGENコードを用いて計算した値と-0.9%$$sim$$4.7%の差で一致した。

論文

Composition of insoluble materials in highly active liquid waste at Tokai Reprocessing Plant

久野 剛彦; 中村 芳信; 岡野 正紀; 佐藤 宗一; 綿引 優

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 3 Pages, 2005/10

再処理施設の高放射性廃液(HALW)中の不溶解性物質の組成については、長期間貯蔵されたHALWの実測データがほとんど得られていないことから、東海再処理工場のHALW貯蔵工程中の不溶解性物質の組成調査を行った。調査では、比較検討のため、貯蔵期間の異なるHALW2貯槽とHALW蒸発缶の3種類の試料を採取し、ろ過により不溶解性物質とろ液に分離後、不溶解性物質の重量測定及び不溶解性物質とろ液中のFP元素、U、Pu分析を実施した。得られた結果から、HALWの不溶解性物質及びろ液中の元素組成を把握するとともに、既報等からの知見を参照に不溶解性物質の化学形態を推定した。

論文

Development of Analysis Method for Plutonium Amount and Burn up by Measurement of Xenon Isotopic Ratio in Dissolver Off-Gas at Reprocessing Facility

岡野 正紀; 久野 剛彦; Charlton, W. S.*; Wells, C. A.*; Hemberger, P. H.*

46th Annual Meeting of the INMM, 0 Pages, 2005/07

再処理施設におけるプルトニウム量及び燃焼度評価技術として、オフガス中のキセノン同位体比相関法を検討した。今回は東海再処理施設の溶解オフガスを対象とし、プルトニウム量及び燃焼度との相関、計算値との比較を行い、本法の適用性を検討した。

論文

Development of Analysis Method for Plutonium amount and Burn up by Measurement of Xenon Isotopic Ratio in Dissolver Off-Gas at Reprocessing Facility

岡野 正紀; 久野 剛彦; 高橋 一朗*; Charlton, W. S.*; Wells, C. A.*; Hemberger, P. H.*

46th Annual Meeting of the INMM, 0 Pages, 2005/07

再処理施設における使用済燃料中のプルトニウム量及び燃焼度をオフガス中のキセノン同位体組成比との相関から求める測定技術を検討した。東海再処理施設にてBWR使用済燃料処理時の溶解オフガス(6サンプル)を採取し、ガスクロマトグラフ質量分析計でキセノン同位体組成を求めた後、ロスアラモス国立研究所で開発された解析コード(NOVA)を用いて使用済燃料中のプルトニウム量及び燃焼度を算出した。溶解オフガス中の3つのキセノン同位体組成比($$^{130}$$Xe/$$^{134}$$Xe,$$^{131Xe/}$$$$^{134}$$Xe,$$^{132}$$Xe/$$^{134}$$Xe)から評価した処理燃料の燃焼度は、申告された燃焼度と94%の信頼度で一致していた。一方、プルトニウム量については、申告値と-0.9%$$sim$$4.7%の差で一致した。

論文

Determination of Uranium, Curium and Plutonium in the Hulls

久野 剛彦; 岡野 正紀; 佐藤 宗一; 根本 和弘*; 実方 秀*

44th Annual Meeting of the INMM, 60 Pages, 2003/00

None

口頭

高放射性廃液中における不溶解性物質の分析

岡野 正紀; 久野 剛彦; 綿引 優; 山田 敬二; 倉形 光一郎

no journal, , 

東海再処理工場の高放射性廃液に含まれる不溶解性物質中の核物質量及び成分の把握を目的として、硫酸塩融解法により不溶解性物質を溶解し、核物質量及び元素組成の分析を行った。

口頭

再処理オフガス中のキセノン同位体比測定による燃焼度及びプルトニウム量の評価技術

岡野 正紀; 久野 剛彦; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

再処理施設における使用済燃料の燃焼度及びプルトニウム量評価技術として、オフガス中のキセノン同位体比相関法の適用を試みた。今回は東海再処理施設の溶解オフガスに含まれるキセノンを対象とし、キセノン同位体比の測定値から燃焼度及びプルトニウム量を解析コードで評価し、本法の適用性を確認した。

口頭

再処理工程におけるスラッジ中のPu/Cm比分析法の開発

岡野 正紀; 根本 弘和*; 実方 秀*; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

再処理工程では、不溶解性物質(以下、スラッジという)を含む工程液 があり、極微量のPuが含まれているが、試料採取が困難なことから、中性子計測法によるPu量の非破壊分析法の開発が計画されている。この測定法では、Cmから生ずる中性子線を計測し、ORIGENにより計算したPu/Cm比から、間接的にPu量を評価している。本研究では、溶解槽の洗浄液及び高放射性廃液濃縮液に含まれるスラッジ中のPu及びCmを定量し、スラッジ中のPu/Cm比を算出するとともに、液中のPu/Cm比についても同様に実施した。Pu,Cmの標準物質により繰り返し測定を行った結果、それぞれ92%,91%の良好な収率であった。なお、溶解槽洗浄液及び高放射性廃液中に含まれるスラッジ中のPu/Cm比については、ORIGENによる計算値との比較を行った。

口頭

再処理工程における不溶解性残渣中のPu分析

五十嵐 万人*; 根本 弘和*; 岡野 正紀; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

使用済燃料を溶解する際に発生した不溶解性残渣に含有する微量Puの分析は、計量管理上重要である。本研究では、不溶解性残渣中のPu濃度分析法の確立を目的とし、難溶解性物質の分解方法として有効な硫酸水素アンモニウム融解による不溶解性残渣の融解手順の妥当性の確認及び$$alpha$$線スペクトロメトリによるPu定量分析を実施した。

口頭

ICP-AESによる使用済燃料溶解液中の不純物分析

岡野 正紀; 五十嵐 万人*; 根本 弘和*; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

使用済燃料溶解液に含有する不純物の分析では、おもに放射能を用いた分析が行われ、$$alpha$$, $$beta$$, $$gamma$$核種ごとに分離・精製し、$$alpha$$線スペクトロメトリー,液体シンチレーション計測法,$$gamma$$線スペクトロメトリーによる放射能分析が実施されている。これらの放射能分析法は、高感度であるが、試料の放射能強度が高いため、遮蔽体を有するセルでの遠隔操作による煩雑な前処理が必要となる。一方、ICP-AESによる不純物分析では、試料中に多量のUが共存する場合、Uによる分光干渉があるが、Uをあらかじめ除去することで、多元素同時分析が可能となる。これまで、再処理施設における高放射性廃液,U製品及び不溶解残渣中の不純物分析の前処理法は、溶媒抽出法やイオン交換法により行われてきたが、近年、短時間でアクチノイド元素の分離が可能な固相抽出剤が用いられている。そこで、本研究では、使用済燃料溶解液を対象とし、固相抽出剤によるU分離後、ICP-AESによる11の不純物元素(Sr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Te, Ba, Ce, Nd, Gd)の分析を試みた。

口頭

$$alpha$$スペクトロメトリーによる使用済燃料不溶解物質中のPu, Cmの定量

岡野 正紀; 久野 剛彦; 根本 弘和*; 五十嵐 万人*; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

東海再処理施設では、溶解工程において、硝酸に溶解されない不溶解物質(以下、「スラッジ」という)が生成し、溶解液への同伴を防ぐため、スラッジを除去するためのパルスフィルターが設置されている。使用済みのパルスフィルターは、高放射性固体廃棄物として処分されるが、より正確な計量管理を実施するためには、パルスフィルターに捕集されたスラッジ中のプルトニウム(Pu)を定量することが重要である。これまで、燃料の被覆管(ハル)及びガラス固化体中のPuの定量には、キュリウム(Cm)から生ずる中性子線を計測し、サンプルの測定データ及び燃焼計算コードから求めたPuとCmの比(Pu/Cm比)から、間接的にPu量を評価する非破壊分析法が適用されており、パルスフィルター中のPu量測定にも同様の手法が検討されている。本研究では、中性子線測定によるPu定量手法の確立に必要な分析データを取得するため、使用済燃料溶解液中に含まれるスラッジを対象とし、硫酸水素アンモニウム溶融法によりスラッジを溶解した後、Puを固相抽出法により分離、Cmを溶媒抽出法により精製し、$$alpha$$スペクトロメトリーによる定量を試みた。

口頭

液浸型分光プローブによる再処理工程溶液中のウラン,酸インライン分析

久野 剛彦; 根本 弘和*; 岡野 正紀; 五十嵐 万人*; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

再処理施設におけるウラン(IV), (VI)及び酸濃度のインライン方式による分析技術開発として、光ファイバーで分光光度計に接続した液浸型分光プローブによる再処理工程内ウラン溶液(U濃度: 200g/L;, 酸濃度0.2$$sim$$5mol/Lの吸光スペクトルを測定し、ウランの吸収波長におけるピーク高さと酸濃度による吸光スペクトル形状の変化から、ウラン(IV), (VI)及び酸濃度の同時分析を試みた。

口頭

溶解槽スラッジの再溶解試験

須貝 英司; 照沼 宏隆; 大谷 武久; 疋田 敬一; 畑中 聡; 佐本 寛孝; 岡野 正紀; 林 晋一郎

no journal, , 

東海再処理工場の溶解槽で生じるスラッジのうち、高圧水洗浄で除去できない配管内のスラッジを溶解除去するために、溶解槽内から回収したスラッジの再溶解試験を行った。その結果、溶解槽スラッジはモリブデン酸ジルコニウムが主成分であり、再処理工程で通常使用されるNaOHとHNO$$_{3}$$を用いることにより、常温において約80%のスラッジを溶解可能であることがわかった。本試験結果より再処理工程で通常使用されるNaOHとHNO$$_{3}$$が溶解槽内の配管等に堆積したスラッジの除去に有効な対策となるものと考える。

口頭

インライン分光光度法による硝酸溶液中の酸及びウラン(IV), (VI)同時分析

鈴木 豊; 根本 弘和*; 五十嵐 万人*; 岡野 正紀; 久野 剛彦; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

PUREX再処理プロセスにおけるウラン,プルトニウム及び酸濃度の分析は、工程管理分析件数の約6割を占めている。これらの分析は、分離精製施設で採取された試料を、気送管により分析施設へ送った後、試薬添加,希釈,定容等の前処理を経て行うこととなり、測定終了までに約1時間を要することから、リアルタイムな工程管理データを取得することが困難である。このため、再処理プロセス中のウラン、プルトニウム及び酸の分析をインライン化することにより、分析データ採取の迅速化,分析設備の簡素化,分析作業の省力化,作業員の被ばくの低減及び分析廃液の削減が期待できる。本研究では、再処理プロセスへのインライン分析を目的に、検出器に小型の分光プローブを用いた分光光度法による、硝酸溶液中の酸及びウラン(IV), (VI)の同時分析を試みた。

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