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論文

Development of a fiber-coupled laser-induced breakdown spectroscopy instrument for analysis of underwater debris in a nuclear reactor core

佐伯 盛久; 岩撫 暁生; 伊藤 主税; 若井田 育夫; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 大場 弘則

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.930 - 938, 2014/07

 被引用回数:70 パーセンタイル:98.67(Nuclear Science & Technology)

高放射線環境下でかつ水中に存在する固体試料を遠隔元素分析するための、ファイバーカップリングレーザー誘起ブレークダウン(LIBS)分光装置を設計・開発した。通常水中でLIBSを行うと、レーザーアブレーションにより生成したプラズマが水によりすぐ冷却されてしまうため、そこからの発光を効率よく観測することができない。そこで我々は、ガスフローシステムまたはダブルレーザーパルスシステムをLIBSシステムに取り入れること により、レーザーアブレーションプラズマの周辺だけに擬大気環境を発生させ、水中でも効率よくLIBS測定がで きるようにした。また、放射線照射した時のファイバーの光学透過特性試験を行い、放射線照射前後において近赤 外(700-1100nm)領域では透過特性が変化しないことを見出した。さらに、分析を行うために最低必要なレーザーパワーを測定し、その結果を基にLIBSシステムの要であるレーザーを小型なもので置き換えることに成功した。以上の結果を基に、可搬型のファイバーカップリングレーザーLIBS分析システムを試作し、その性能評価を行った。

報告書

放射線グラフト重合装置を用いたセシウム吸着材の作製とフィールド試験

笠井 昇; 岩撫 暁生; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 瀬古 典明

JAEA-Technology 2013-046, 25 Pages, 2014/02

JAEA-Technology-2013-046.pdf:9.63MB

放射線グラフト重合法を適用して、セシウムに対して親和性が高い、リンモリブデン酸アンモニウムを担持した吸着材を開発した。実験室レベルで最適化した吸着材の作製条件をもとに150倍程度スケールアップしたベンチスケール規模の重合装置により、実験室規模の1,000倍量に相当する吸着材を作製し、実験室で作製したものと性能を比較評価した。また、作製した吸着材を用いて環境水中に溶存している放射性セシウムの吸着性能評価を福島県内でフィールド試験により行った。重合装置により得られた吸着材は、1ppmの安定性セシウムの水溶液を用いた吸着試験で、90%以上の吸着率を示した。また、吸着材を筒状のカラムに充填した吸着容量評価試験より、吸着材体積の3,000倍量の汚染水中のセシウムを吸着できることが分かった。さらに、福島県内で実施したフィールド試験では、水中に溶存する放射性セシウムを検出限界値以下まで除去できることを明らかにした。

論文

Hybrid grafted ion exchanger for decontamination of radioactive cesium in Fukushima Prefecture and other contaminated areas

岩撫 暁生; 笠井 昇; 保科 宏行; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 瀬古 典明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 293(2), p.703 - 709, 2012/08

 被引用回数:35 パーセンタイル:92.09(Chemistry, Analytical)

放射線グラフト重合法を用いて、モリブデン酸アンモニウムとアクリロニトリルをポリエチレン製不織布に導入し、福島県地域に飛散したセシウムを除去するための吸着材を開発した。作製したセシウム吸着材のセシウム除去能をバッチ法とカラム法にて評価した。バッチ法ではセシウム濃度を1ppmに調製した純水,酸性溶液、及び海水中からセシウムをそれぞれ90, 87、及び64%除去することができた。カラム試験では、セシウム吸着材を直径7mm,高さ5mmに充填したカラムに1ppmのセシウム溶液を空間速度300h$$^{-1}$$の速度で通液し、流出液中のセシウム濃度を定量した。流出液中に供給液の1%の濃度のセシウムが検出された時点である破過点(C/C$$_{0}$$=0.01)における吸着容量は吸着材1kgあたり54gであった。福島県相馬郡飯舘村におけるセシウム吸着材のフィールド試験では、直径4cmのカラムにセシウム吸着材を3.8cmの高さまで充填し、放射性セシウムを含むため池水を通液し、水溶性の放射性セシウムを検出限界下まで除去できることができた。

口頭

放射線グラフト重合法による両性電解質固定高分子界面の作製

岩撫 暁生*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 片貝 秋雄; 玉田 正男

no journal, , 

両性電解質を有するグラフト鎖のコンホメーションは両電解質の電荷の強弱により影響される。そこで、高分子多孔質膜の界面に放射線グラフト重合法を用いて、両性(ジメチルアミノ基とカルボキシル基)電解質を有するグラフト鎖を固定し、透過流束とリゾチーム吸着容量とを両立できる吸着材を作製した。本研究では電荷の強弱を調節するために、メチレン基数(n)を1から3まで変えた両性電解質を多孔性中空糸膜に導入し、緩衝液の透過流束とリゾチーム(Ly)の平衡吸着量を測定した。n=2の膜は、n=1及び3の膜に比べて透過流束が5倍高かった。これはn=2の膜のグラフト鎖の伸長が抑えられ、ほかの膜に比べ両性電解質の荷電のバランスの効果が強いことを示している。一方、n=1及び3の膜のLy平衡吸着量はエポキシ基から両性電解質基への転化率が40%を超えると急激に増加し、Ly吸着層数の最大値はそれぞれ16及び8であったのに対して、n=2の膜の場合は1/50であった。両性電解質固定グラフト鎖において、転化率とメチレン基の数、nを変化させることによって、Ly平衡吸着量を単層吸着量の1/50から16倍まで調節できることがわかった。

口頭

モノマーを含有するポリマーゲルの放射線応答特性

佐藤 裕一*; 廣木 章博; 太田 朗生*; 長澤 尚胤; 清藤 一; 岩撫 暁生; 山林 尚道*; 山本 幸佳*; 玉田 正男; 小嶋 拓治

no journal, , 

放射線治療時の放射線照射位置精度の管理に用いるポリマーゲル線量計の作製を目指し、ゲル材料の$$gamma$$線に対する放射線応答性に関する研究を行った。本研究では、ゲルの母剤としてジェランガムを用いた。溶液(1)0.4wt%のジェランガム水溶液と溶液(2)所定濃度の2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA),トリエチレングリコールモノエチルエーテルモノメタクリレート(TG),ポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)などを含む放射線検出液を混合し、分光光度測定用セルに流し込み、冷暗所で保管しゲル化させることで、ゲル線量計用ゲルを作製した。作製したゲルに最大25Gyの$$gamma$$線を照射し、ゲル内のポリマー生成に伴う白濁度の変化を吸光度測定により評価した。その結果、溶液2がHEMA2%/9G0.2%では、線量増加に伴い直線的に吸光度が増加し、25Gyで約3に達した。9Gの濃度が増加すると、吸光度は低い線量で急激に増加し、9G1%では約7Gyで吸光度約3に達することがわかった。また、TG/HEMA/9Gを含む場合では、その組成比に依存して、5Gy付近から10Gyの間で急激に吸光度が増加するゲルを作製できた。したがって、モノマーの組成比を変えることで、線量に応答した白濁度を制御することができ、ガン治療時の線量集中領域となる10-20Gyの領域を可視化できるゲル線量計開発の見通しが得られた。

口頭

放射線グラフト重合捕集材を利用した汚染水の除染について

瀬古 典明; 植木 悠二; 保科 宏行; 佐伯 誠一; 岩撫 暁生; 笠井 昇

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故で飛散した放射性物質のうち、可溶性な放射性セシウムを対象にして除染材料の開発を行った。セシウムに対して選択性の高い捕集材は、ポリエチレン製の繊維状基材にセシウムを吸着できる官能基としてリンモリブデン酸を導入して合成した。この捕集材を用いたフィールド試験では、飯舘村の溜め水100L中の可溶性セシウムに対して捕集材50mLを用いて連続的に処理を行い、検出限界値以下まで除去することに成功した。

口頭

原子力機構における環境浄化への取り組み; 高分子捕集材等を用いた放射性物質回収・除去技術の開発,2; 放射線グラフト重合技術を用いた除染材料の開発

瀬古 典明; 笠井 昇; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 岩撫 暁生; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 松橋 信平; 伊藤 久義; et al.

no journal, , 

飛散した放射性物質のうち、特に水中に溶けているセシウムに対して親和性の高い高分子除染材料の開発を試みた。セシウム用捕集材として、$$gamma$$線や電子線を用いた放射線グラフト重合法を適合して、リンモリブデン酸型の捕集材を合成し、得られた捕集材の性能は、1mg/Lの安定セシウム溶液を用いたバッチ吸着試験及びカラム吸着試験により評価を行った。バッチ吸着試験では、50mlの溶液に、50mg(1cm角)のセシウム捕集材を入れ、24時間攪拌した場合、ほぼ100%のセシウム捕集する性能を確認した。また、カラム吸着試験では、内径7mmのカラムに47mgのセシウム捕集材を充填することにより、捕集材体積の3,000倍量の安定セシウム溶液0.57Lからセシウムを除去できることが確認できた。福島県飯舘村内の溜池におけるフィールド試験では、可溶性の放射性セシウムが10Bq/L程度溶存している溜め水100Lを連続的に検出限界以下まで除去することに成功した。

口頭

放射線グラフト捕集材を利用した環境からの放射性物質回収・除去技術の開発

佐伯 誠一; 植木 悠二; 保科 宏行; 岩撫 暁生; 笠井 昇; 瀬古 典明

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により飛散した放射性物質の除染方法の要件としては、廃棄物の安定処理・保管方法を考慮したプロセスに加え、除染材料の繰返し使用等による廃棄物の減容、放射性物質への選択性の高い除染材の開発が重要なポイントである。本研究では、環境水中からの放射性セシウム除去のため、放射線グラフト重合技術により、ポリエチレン製繊維状基材にセシウム吸着可能な官能基(吸着基)を付与し、リンモリブデン酸型の捕集材を合成した。バッチ吸着試験においては、1ppm非放射性セシウム水溶液50mLに1cm角の捕集材を入れ、24時間撹拌した場合、ほぼ100%のセシウムを捕集する性能を示した。またカラム吸着試験においては、捕集材体積の3000倍量の非放射性セシウムを除去することができた。さらに、福島県飯舘村の溜池・農業用水の環境水を用いて、本捕集材のフィールド試験を実施した。結果、放射性セシウムが10Bq/L程度溶存している環境水について、捕集材体積2000倍量に相当する水量100Lを除染処理し、放射性セシウムを検出限界以下まで除去することに成功した。

口頭

フッ素ゴムへ放射線を照射する事によるゴム強度UP

濱砂 武靖*; 丸尾 和彦*; 岩撫 暁生; 福田 豊; 野上 大地; 渡邊 浩一

no journal, , 

日本原子力研究開発機構高崎量子応用研究所では、文部科学省の補助による先端研究施設共用促進事業の枠組みを通じて「明日を創り、暮らしを守る量子ビーム利用支援事業」(以下、共用促進事業とする)を実施している。当研究所では共用促進事業における主要な戦略分野の一つに$$gamma$$線照射による放射線橋架けを位置づけ、外部利用の拡大に積極的に取り組んでいる。この事業では、放射線利用に関する知識や経験がない利用者でも、$$gamma$$線照射施設の利用に際して技術支援の提供を受けることに加えて、施設の利用料金負担の一部減免を受けながら$$gamma$$線照射による放射線橋架けに取り組むことができる。また、共用促進事業で配置した技術指導研究員は、利用者と研究現場及び施設の間を結びつける役割を果たせるようにしている。これまでに本事業に申し込みを頂いた課題件数の合計は10件となっている。

口頭

プラスチック製結束バンドの耐放射線性の確認

関 智見*; 田島 哲郎*; 関 法文*; 岩城 慶子*; 鏑木 邦顕*; 福嶋 勝美*; 永井 宏佳*; 福島 保徳*; 岩撫 暁生; 福田 豊; et al.

no journal, , 

日本原子力研究開発機構高崎量子応用研究所では、文部科学省の補助による先端研究施設共用促進事業の枠組みの下で「明日を創り、暮らしを守る量子ビーム利用支援事業」(以下、共用促進事業とする)を実施している。当研究所では共用促進事業における主要な戦略分野の一つに電子加速器による耐放射線性試験を位置づけ、外部利用の拡大に積極的に取り組んでいる。この事業では、放射線利用に関する知識や経験がない利用者でも、電子線照射施設の利用に際して技術支援を受けられることに加えて、施設の利用料金負担の一部減免を受け、電子加速器による耐放射線性試験取り組むことができる。また、共用促進事業で配置した技術指導研究員は、利用者と研究現場及び施設の間を結びつける役割を果たせるようにしている。これまでに本事業に申し込みを頂いた課題件数の合計は10件となっている。

口頭

放射線グラフト重合法によってリンモリブデン酸アンモニウムを担持したセシウム吸着用不織布の作製と性能評価

岩撫 暁生; 笠井 昇; 保科 宏行; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 瀬古 典明

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺地域へ飛散した。飛散した放射性物質の中でもセシウム137は半減期が30.17年と長いため、セシウム(以下、Csと略記)の除染は特に重要である。Csを効率よく除染するためには、比表面積が大きく、Csを選択的に吸着する化学種を有する吸着材が望まれる。Csを選択的に吸着することが知られているヘテロポリ酸の一種であるリンモリブデン酸アンモニム(以下、AMPと略記)は環境水中の放射性Csを分析する際に用いられており、そこで放射線グラフト重合法を用いて、AMPを担持した不織布を作製するとともに、環境水中から放射性Csを吸着する除染材料としての性能を評価した。

口頭

グラフト吸着材による環境水中からの放射性セシウムの除去

佐伯 誠一; 岩撫 暁生; 笠井 昇; 保科 宏行; 植木 悠二; 柴田 卓弥; 瀬古 典明

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により飛散した放射性物質の除染方法には、廃棄物の安定処理・保管方法を考慮したプロセス、廃棄物の減容、放射性物質への選択性の高い除染材料の開発が重要である。本研究では、環境水中からの放射性セシウム除去のため、放射線グラフト重合技術により、ポリエチレン製繊維状基材にセシウム吸着可能な官能基を付与し、リンモリブデン酸型捕集材を合成した。バッチ吸着試験においては、1ppm非放射性セシウム水溶液50mLに1cm角の捕集材を入れ、24時間撹拌した場合、ほぼ100%のセシウムを捕集する性能を示した。またカラム吸着試験においては、捕集材体積の3000倍量の非放射性セシウムを除去することができた。さらに、福島県飯舘村の溜池・農業用水の環境水を用いて、本捕集材のフィールド試験を実施した。結果、放射性セシウムが10Bq/L程度溶存している環境水を捕集材体積2000倍量に相当する水量100Lを除染処理し、放射性セシウムを検出限界以下まで除去することに成功した。

口頭

酸化チタン微粒子を用いた模擬放射性廃液からの金属回収

佐伯 盛久; 田口 富嗣; 岩撫 暁生*; 大場 弘則

no journal, , 

原子力発電所から排出される使用済み核燃料を再処理することにより発生する高レベル放射性廃液中には、モリブデンやパラジムなどのレアメタルが含まれており、これらの金属を放射性廃液中から回収することができれば、資源として再利用できるとともに廃棄物の減容化にも繋がる。一方、酸化チタンはイオン交換作用と光触媒作用の2種類の機能を併せ持ち、これらの機能により金属溶液から特定の金属を回収できる。本研究では、高レベル放射性廃液の模 擬溶液から酸化チタン微粒子のイオン交換作用及び光触媒作用を利用して金属を回収することを試み、(1)それぞれの機能により回収される金属の種類、(2)金属回収効率の酸化チタン微粒子粒径に対する依存性、(3)金属回収の様子、をICP-MS, XRD, TEMなどの分析手法により調べたので報告する。

口頭

酸化チタン微粒子を用いた模擬放射性廃液からのレアメタル回収

佐伯 盛久; 田口 富嗣; 岩撫 暁生*; 大場 弘則

no journal, , 

原子力発電所から排出される使用済み核燃料を再処理することにより発生する高レベル放射性廃液中には、モリブデンやパラジムなどのレアメタルが含まれており、これらの金属を放射性廃液中から回収することができれば、資源として再利用できるとともに廃棄物の減容化にも繋がる。一方、酸化チタンはイオン交換作用と光触媒作用の2種類の機能を併せ持ち、これらの機能により金属溶液から特定の金属を回収できる。本研究では、高レベル 放射性廃液の模擬溶液から酸化チタン微粒子のイオン交換作用及び光触媒作用を利用して金属を回収することを試み、(1)それぞれの機能により回収される金属の種類、(2)金属回収効率の酸化チタン微粒子粒径に対する依存性、(3)金属回収の様子、をICP-MS, XRD, TEMなどの分析手法により調べたので報告する。

口頭

セシウム用吸着材の量産化技術の開発

保科 宏行; 笠井 昇; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 岩撫 暁生; 瀬古 典明

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故により飛散した放射性セシウムを除去するために開発した、セシウムを効率的に捕捉可能な繊維状の吸着材の実用化を目指し、量産化技術の開発を進めた。基材となる不織布に$$gamma$$線を照射した後、30Lの反応槽でグラフト重合を行うことで、実験室規模と比較して約1000倍の大きさに相当する3m$$^{2}$$のセシウム吸着材を作製することができた。更に効率的に量産化するため、照射工程とグラフト工程を連続的に行うことが可能な技術の構築を目指し、低エネルギー電子加速器を用いたグラフト重合ついて検討した。幅30cmのロール状不織布基材に、低エネルギー電子加速器を用いて吸収線量が50kGyになるように連続的に照射を行った後、30Lの反応槽を用いてメタクリル酸グリシジル(GMA)をグラフト重合した結果、ロール状GMA重合材の内側5$$sim$$15mにおいて、230%程度の均一なグラフト率を得ることができた。この結果から、わずか10分間(50kGy)の低エネルギー電子加速器による照射と、1時間のグラフト重合を行うことで、6m$$^{2}$$(幅0.3m$$times$$長さ20m)のGMA重合材を作製できることが明らかになった。

口頭

Elemental analysis of solid samples under water and radiation field by fiber-coupled laser induced breakdown spectroscopy

佐伯 盛久; 岩撫 暁生; 伊藤 主税; 若井田 育夫; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 大場 弘則

no journal, , 

高放射線環境下でかつ水中に存在する固体試料を遠隔元素分析するための、ファイバーカップリングレーザー誘起ブレークダウン(LIBS)分光装置を設計・開発した。通常水中でLIBSを行うと、レーザーアブレーションにより生成したプラズマが水によりすぐ冷却されてしまうため、そこからの発光を効率よく観測することができない。そこで我々は、ガスフローシステムまたはダブルレーザーパルスシステムをLIBSシステムに取り入れることにより、レーザーアブレーションプラズマの周辺だけに擬大気環境を発生させ、水中でも効率よくLIBS測定ができるようにした。また、放射線照射したときのファイバーの光学透過特性試験を行い、放射線照射前後において近赤外(700-1100nm)領域では透過特性が変化しないことを見いだした。そして、この結果をもとに、近赤外レーザーでアブレーションを行い、近赤外の発光を観測する手順を確立した。

口頭

放射線グラフト重合技術を活用したセシウム捕集材の開発

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 岩撫 暁生; 鈴井 伸郎; 藤巻 秀; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故で飛散し、環境水中に極微量に溶存している放射性セシウム(Cs)を除去することを目的として、放射線グラフト重合技術を活用したセシウム捕集材の開発を行っている中で、吸着基として導入しているリンモリブデン酸基の担持安定性を向上させるために、捕集材内のメタクリル酸グリシジル(GMA)側鎖に架橋構造を導入する検討を行った。架橋構造の導入は、モノマーに架橋助剤として5種のポリエチレングリコールジメタクリレートをそれぞれ添加して捕集材を合成し、安定性Csを用いた吸着試験で評価を行った。その結果、架橋構造を導入することで、吸着基の担持安定性を向上させることが可能となった。また、ポジトロン放出核種である$$^{129}$$Csを水に溶解し、開発したCs捕集材を充填したカラムに通液させ、その過程をポジトロンイメージング装置により撮像した結果、明瞭な撮像画を得ることができ、捕集材がCsを吸着する様子を確認することができた。

口頭

除染用吸着材の大量合成技術の検討

保科 宏行; 笠井 昇; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 岩撫 暁生; 瀬古 典明

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故により飛散した放射性セシウムを回収するため、セシウムに対して親和性の高いリンモリブデン酸アンモニウムを放射線グラフト重合によりポリエチレン製不織布基材に導入することでセシウム吸着材を作製した。これらを除染材料として広範に適用するためには、効率的に大量の吸着材を作製することが必要となる。そこで、短時間で大量の基材に照射可能な低エネルギー電子加速器を導入し、幅0.3m、長さ20mのポリエチレン製不織布基材に電子線照射した後、容量が30Lの反応槽内でグラフト重合を行った結果、セシウム吸着材の作製に充分なグラフト率を得ることができた。この結果から、低エネルギー加速器を用いて、僅か10分間(50kGy)照射を行い、1時間グラフト重合を行うことで、6m$$^{2}$$のセシウム吸着材を作製できることが明らかになった。

口頭

ファイバーカップリングレーザー誘起ブレークダウン分光法による水中・高放射線環境下試料の元素分析

佐伯 盛久; 岩撫 暁生; 伊藤 主税; 若井田 育夫; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 大場 弘則

no journal, , 

高放射線環境下でかつ水中に存在する固体試料を遠隔元素分析するための、ファイバーカップリングレーザー 誘起ブレークダウン(LIBS)分光装置を設計・開発した。通常水中でLIBSを行うと、レーザーアブレーションに より生成したプラズマが水によりすぐ冷却されてしまうため、そこからの発光を効率よく観測することができな い。そこで我々は、ガスフローシステムまたはダブルレーザーパルスシステムをLIBSシステムに取り入れることにより、レーザーアブレーションプラズマの周辺だけに擬大気環境を発生させ、水中でも効率よくLIBS測定がで きるようにした。また、放射線照射した時のファイバーの光学透過特性試験を行い、放射線照射前後において近赤 外(700-1100nm)領域では透過特性が変化しないことを見出した。そして、この結果を基に、近赤外レーザーでアブ レーションを行い、近赤外の発光を観測する手順を確立した。

口頭

過酷環境での元素組成分析のためのレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術

大場 弘則; 佐伯 盛久; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 岩撫 暁生; 伊藤 主税; 田辺 里枝*; 伊藤 義郎*; 作花 哲夫*; et al.

no journal, , 

上記シンポジウムにおいて、原子力分野におけるレーザーによる遠隔分光分析技術の適用についての基調講演を行う。はじめに、原子力分野における過酷環境下での分析に関する問題点の提起と、それを解決するための手段としてのレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)法の原理,適用例について述べる。続いて、原子力機構における最近の成果として、(1)未照射MOX試料を対象とした核燃料物質の組成分析および同位体分析、(2)再処理工程における高レベル放射性廃液に係る物質移行管理として必要なオンライン分析を目指した液体LIBS、(3)東京電力福島第一原子力発電所廃炉措置における燃料デブリ取出しに向けた炉内内部検知法として、燃料デブリ組成検知のためのファイバLIBS技術、について紹介する。最後に今後の展望を述べて総括する。

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