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岩松 和宏*; 室屋 裕佐*; 山下 真一*; 木村 敦; 田口 光正; 勝村 庸介*
Radiation Physics and Chemistry, 119, p.213 - 217, 2016/02
被引用回数:1 パーセンタイル:10.78(Chemistry, Physical)TIARA施設において、多チャンネルの光検出器を利用した、200から950nmまでの波長範囲を計測可能な光吸収スペクトル測定システムを構築し、AVFサイクロトロンからの12.5MeV/u He, 18.3MeV/u C及び17.5MeV/u Neイオンを用いた時間分解光吸収測定実験を行った。放射線化学反応のよく調べられているKSCN水溶液を試料としてイオン照射した結果、従来の100分の1程度の計測時間で(SCN) の過渡吸収スペクトルが観測され、260-660nmにおける吸光度の感度は0.001-0.003であった。NaBr水溶液を試料とした場合には、BrとBrに起因する2つの吸収ピークが同時観測され、その時間挙動が明らかになった。以上、イオン照射による化学反応を短い計測時間で詳細に観測できるシステムの構築に成功した。
越水 正典*; 岩松 和宏*; 田口 光正; 倉島 俊; 木村 敦; 柳田 健之*; 藤本 裕*; 渡辺 賢一*; 浅井 圭介*
Journal of Luminescence, 169(Part B), p.678 - 681, 2016/01
TIARAのAVFサイクロトロンを用いてパルスイオンビームを発生し、Liガラスシンチレータ(GS20)の発光を計測した。20MeV H, 50MeV He,および220MeV Cを照射した結果、400nm付近に、発光中心としてドープされているCeイオンの5d-4f遷移に帰属されるバンドが観測された。発光のタイムプロファイル計測では、20MeV Hでは顕著に立ち上がりが遅く、高LETほど立ち上がりが速くなった。一方、減衰挙動には顕著な相違はなかった。これは、高密度エネルギー付与によって誘起された励起状態間相互作用によって、ホストガラスからCeへのエネルギー移動過程が促進されたことが原因と考えられる。
柳田 健之*; 越水 正典*; 倉島 俊; 岩松 和宏*; 木村 敦; 田口 光正; 藤本 裕*; 浅井 圭介*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.529 - 532, 2015/12
被引用回数:10 パーセンタイル:67.6(Instruments & Instrumentation)CeをドープしたLiCaAlF結晶にX線及び20MeV H, 50MeV He, 220MeV Cイオン照射を行い、発光のその場観察を行った。X線照射では数nsの早い発光成分と数10nsの遅い成分が観測された。一方、イオン照射では、早い発光は観測されなかった。早い発光の消滅は、イオン照射で形成された高密度励起による励起状態間の相互作用が原因と考えられる。また、遅い発光では、その立ちあがりと減衰にLET依存性が観測された。これは、LiCaAlFの励起状態からCeへのエネルギー移動及び励起状態間相互作用による消光過程が競争的に起きていることが原因と考えられる。
山下 真一*; 岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 田口 光正; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*
RSC Advances (Internet), 5(33), p.25877 - 25886, 2015/02
被引用回数:11 パーセンタイル:38.2(Chemistry, Multidisciplinary)ブロマイド(Br)は水酸化(OH)ラジカルと反応して分子吸光係数の大きな中間体を生じるため、放射線誘起水中OHラジカルの反応プローブとして使われてきた。放射線照射後ナノ秒領域のOHラジカルの挙動を解明するためにはBrの濃度を高くする必要があるものの、高濃度のBrとOHラジカルの反応機構は不明であった。NOおよびArで飽和した0.9-900mMのNaBr水溶液へのパルス電子線照射によって生じたOHラジカルとBrの反応中間体の時間挙動を光吸収により計測した。BrはOHラジカルと反応してBrOH、さらにBrを生じる。異なる実験条件で得られたBrOHやBrのタイムプロファイルに対して、既報の反応速度式、速度定数を用いたスパーモデルシミュレーションを行った結果、10mM以上の高濃度条件では、2BrOHBr + 2OHの反応(反応度度定数: k=3.810 Ms)を新たに考慮することで実験結果をよく再現できることを明らかにした。
越水 正典*; 倉島 俊; 田口 光正; 岩松 和宏; 木村 敦; 浅井 圭介*
Review of Scientific Instruments, 86(1), p.013101_1 - 013101_5, 2015/01
被引用回数:10 パーセンタイル:45.96(Instruments & Instrumentation)多くの熱中性子検出用シンチレータでは、(n,)反応により生じる線によりシンチレーションが生じる。線により固体中で生じる電離や励起状態の空間的密度は、線や電子線の場合と比較すると非常に大きい。そのため、励起状態間相互作用が生じ、シンチレーションスペクトルや減衰挙動に影響を与えうる。この励起状態間相互作用の様相を材料設計の観点から制御することが可能となれば、線の検出イベントと(n,)反応を利用した中性子の検出イベントとのスペクトルや減衰挙動の差に基づいた弁別が可能となる。そのためには、励起状態間相互作用の様相を観測する手段が必要である。そこで、シンチレーションの短時間プロファイルを計測するシステムを構築し、サイクロトロンで加速したシングルパルスビームによりBC-400やBaFなどの高速シンチレータを照射してその特性評価を行ったので報告する。
岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 勝村 庸介
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 36(3), p.329 - 332, 2011/09
高LET放射線の一つである重イオンの照射効果を解明することを目的に、イオン照射直後の短寿命活性種の反応挙動を光吸収法により明らかにした。照射には20MeV, Hイオンを選択し、スパー間距離を制御するために照射エネルギーを減弱させながらパルスイオン照射及びオンライン分光測定を行った。OHラジカルのプローブであるNaBrの水溶液へのHイオン照射によりBrの生成が観測された。375nmの吸光度から評価されるBrの生成収率は、NaBr濃度が1から1000mMに増加するに従い、0.73から0.85molecules/100eVへわずかに増加した。一方、平均スパー間距離が13nmから7nmと短くなるに従い、Brの生成収率は0.9から0.3molecules/100eVへ減少した。これは、スパーの重なりの増加により、初期活性種同士の再結合反応の割合が増え、溶質との反応割合が減少したためと考えられる。
田口 光正; 須郷 由美; 岩松 和宏; 木村 敦; 倉島 俊; 勝村 庸介*
no journal, ,
高エネルギー重イオンは、低LET放射線とは異なる特異的な照射効果を誘起することが知られており、さまざまな基礎・応用研究に用いられている。重イオン照射直後に生成する活性種の反応挙動を時間分解で定性,定量的に観測することが可能なパルス重イオン照射時間分解分光測定システムをTIARA施設に構築した。水の分解によって生じる酸化性の水酸化ラジカルや還元性の水和電子と溶質との反応をHからNeまでの4種類のイオン種について観測した。電子線パルスラジオリシスで線量計として用いられている、KSCN水溶液に18.3MeV/u Cイオンパルスを照射した場合、比較的長寿命の活性種(SCN)が観測された。この活性種の生成量は、重イオンの照射エネルギーの減少あるいはLET(線エネルギー付与)の増加に伴い減少した。
岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 木村 敦; 倉島 俊; 勝村 庸介
no journal, ,
X線や線,電子線とは異なる線質効果を示す重イオンビームの照射影響を解明することを目的に、トラック内の活性種挙動を観測した。TIARA施設に設置されているAVFサイクロトロンからのC (220MeV)及びH(20MeV)イオンを、NaCl水溶液及びNaBr水溶液へパルス的に照射し時間分解分光測定を行った。水溶液へのイオン照射によって紫外部領域(375nm)に光過渡吸収が観測され、その吸光度から水酸化ラジカルとClあるいはBrとの反応によって生じるCl及びBrの収率が得られた。Hイオン照射に比べて、Cイオン照射による収率は全体的に低く、1000mMの濃度においては5倍程度異なる。これはトラック内に生成した活性種密度の差に起因すると考えられる。また、Cl及びBrの生成収率は、H, CイオンともNaCl及びNaBrの濃度、すなわち捕捉能(平均的な反応時間)の減少に伴い減少した。また、Cイオンの入射エネルギーの減少に伴い、Cl及びBr生成収率は減少した。以上、NaClや、NaBrをプローブとして用いることにより、初期活性種収率に対するトラック構造の影響を実験的に明らかにすることができた。
岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 木村 敦; 倉島 俊; 勝村 庸介
no journal, ,
高LET放射線の一つである重イオンの照射効果については、その現象論的な有効性は広く知られているものの、その反応メカニズムは詳細には明らかになっていない。そこで、重イオン照射によって引き起こされる化学反応を解明することを目的に、分光学的な手法によって過渡種を観測する装置を構築した。水分子の分解によって生じる活性種との反応メカニズムのよくわかっているNaClやNaBrを水に溶解した水溶液にTIARA施設AVFサイクロトロンからの20MeV Hイオンや220MeV Cイオンをパルス的に照射しオンラインで光吸収測定したところ、ClやBrの生成と消滅が観測された。これらアニオンの初期生成収率はイオンの照射エネルギーの増加に伴い増加することを明らかにした。
田口 光正; 岩松 和宏; 須郷 由美; 倉島 俊; 勝村 庸介
no journal, ,
高エネルギーの重イオンは従来から用いられてきたX線や線などの低LET放射線とは異なる照射効果を引き起こすことが知られており、それを利用した材料や生物分野での利用研究が広く展開している。そこで、重イオン照射直後に生成する短寿命で反応性の高い活性種の反応を理解することを目的に、時間分解で分光測定が可能な装置を構築した。水分子の分解によって生じる水酸化ラジカルとの反応メカニズムのよくわかっているNaBrの水溶液にTIARA施設AVFサイクロトロンからの20MeV Hイオンや220MeV Cイオンをパルス的に照射しオンラインで光吸収測定したところ、Brの生成と消滅が観測された。これらアニオンの初期生成収率は、NaBrの濃度やイオンの照射エネルギーの増加に伴い増加することを明らかにした。
岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 勝村 庸介
no journal, ,
高LET放射線である重イオンビームは、低LET放射線であるX線や線,電子線とは異なる線質効果を引き起こすことが知られている。このことを利用した材料の作製や植物の品種改良など応用研究が行われているものの、その初期過程であるトラック構造理論に基づいた化学反応メカニズムについては明らかになっていない。そこで低LET放射線を用いて研究され、その反応機構がよくわかっているNaBrをプローブとして用いて重イオン照射下での水中化学反応の観測を行った。イオン種はH 20MeVを用い、チョッパーを制御することにより、パルス化して照射した。オンラインで分光学的測定を行い、その光吸収から反応中間体であるBrの生成と消滅が観測された。Brの生成量は濃度の増加とともにわずかに増加した。また、イオンのエネルギーを変化させた照射とその場測定より、エネルギーの減少、つまりLETの増加とともに、Brの生成量は減少することを明らかにした。
山下 真一; 平出 哲也; 松浦 千尋*; 岩松 和宏; 田口 光正; 勝村 庸介*
no journal, ,
福島第一原子力発電所4号機は、震災時に点検中であり、核燃料は燃料保管プールにて冷却中であった。しかし、被災に伴う冷却停止後、わずか4日で水素爆発を生じたとされ、また、その後の調査では、燃料の損傷及びプールの放射性物質による汚染は大きくないとされた。爆発原因について幾つかの説明がなされているが、われわれは、プール水の放射線分解により生じた水素が、沸騰により放出された水蒸気が天井や外壁の内面で凝結するに伴い、水素が濃縮されたものと想定し、沸騰する純水の線照射実験を行った。その結果、4号機での爆発で見られた特徴的な事象を矛盾なく説明できることがわかった。
田口 光正; 岩松 和宏; 須郷 由美; 倉島 俊; 山口 真*; 勝村 庸介
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分では、アルファ粒子による地下水の分解によって生じる酸化性生成物の影響を明らかにすることが重要である。本研究では、アルファ粒子と同じ照射効果を引き起こすと考えられるHeイオンを水溶液試料に照射し、生成した活性種の挙動を観測することで地下水のアルファ線分解メカニズムを解明することを目的としている。短寿命な活性種の反応を観測するためにHeイオンのパルス照射とオンラインでの光吸収測定法を開発した。水の分解反応において水酸化(OH)ラジカルは最も重要な活性種と考えられている。そこで、OHラジカルのプローブとしてClイオンを選択し、NaCl水溶液試料を調製した。375nmにおいて、ClイオンとOHラジカルによって生成するClOHイオンが観測された。吸光度のピーク値から見積もられた、ClOHの生成収率はClイオン濃度の増加、すなわち捕捉時間が短くなるに従い増加することを明らかにした。
岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介
no journal, ,
高LET放射線であるイオンビームは、低LET放射線とは異なる照射効果を引き起こすことが知られているものの、その反応メカニズムについては未だ解明されていない。そこで低LET放射線を用いた研究でその反応機構が明らかになっているClやBrをプローブとして用いて、水中化学反応で重要なOHラジカルの観測を行った。20MeV H, 50MeV He, 220MeV C、及び350MeV Neイオンをパルス照射し、分光学測定により、反応中間体であるClやBrの生成と消滅を観測した。これら反応中間体の生成収率は溶質濃度増加、すなわちOHラジカルの捕捉時間スケールが早くなるにつれて増加した。Clの生成収率はBrに比べて全体的に低かった。これはClの捕捉時間がBrよりも遅いことや反応中間体生成の逆反応が大きく影響していると考えられる。また、反応中間体の収率は照射イオンのLETが増加するにつれて4.9から0.1程度まで減少した。これはLET増加に伴うラジカル初期分布密度の増加による、トラック内再結合反応が原因と考えられる。
岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介
no journal, ,
高LET(Linear Energy Transfer)放射線であるイオンビームは、低LET放射線である線や電子線とは異なる照射効果を持つ。イオンビームの照射効果は、その飛程にそって形成されるトラック内に生成する高密度、かつ不均一な活性種の反応に起因すると考えられている。そこで、トラック内反応において重要なOHラジカルの挙動解明を目的とし、H(20MeV), He(50MeV), C(220MeV), Ne(350MeV)イオンを用いてイオンビームパルスラジオリシス法を行った。OHラジカルとの反応がよく理解されているBrをプローブとして用い、その反応で過渡的に生成するBrの挙動を調べた。吸光度からBr生成のG値(付与エネルギー100eVあたりの生成個数)を見積もったところ、LET値が増加するにつれてH照射では4.8から0.36、He照射では0.82から0.11、C照射では0.13から0.03、Ne照射では0.14からと0.03まで減少した。これはLET増加に伴いエネルギー付与密度が増え、水分解により生成したOHラジカルなどの初期分布密度が増加し、活性種同士の再結合反応によりOHラジカルの収量が減ったことに由来する。同じLET値では原子番号の大きいイオン種の照射による生成G値の方が大きくなる傾向が観測された。同一LET値では、原子番号の大きいイオン照射の方が、イオン速度が高いため2次電子の飛程が長く、エネルギー付与の空間的な広がりが大きいことでラジカル初期密度が小さくなるためである。
岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介
no journal, ,
高エネルギー重イオンは、従来から用いられている線やX線とは異なる特徴的な照射効果を引き起こすため、医学・工業利用分野において新しいツールとして期待されている。そこで、重イオンの照射効果を解明することを目的に、TIARA施設において、H(20MeV), He(50MeV), C(220MeV)及びNe(350MeV)イオンを酸素飽和した100mMのNaBr水溶液試料にパルス照射し、過渡吸収測定により水中の活性種挙動を調べた。水の放射線分解反応で重要なOHラジカルの挙動はBrをプローブとして観測した。BrはOHラジカルと反応しBrを生成する。吸光度からBr生成のG値を見積もったところ、20MeV Hイオンで0.5程度を示すものの、照射イオンが重くなるにつれて、あるいはLET値が増加するにつれて減少することがわかった。これらは照射イオンの原子番号やLET値の増加に伴いイオン飛跡近傍での水分解活性種の初期分布密度が増加し、再結合反応が増加することでOHラジカルの収率が減少することに由来すると考えられる。
勝村 庸介*; 松浦 千尋*; 山下 真一; 平出 哲也; 岩松 和宏; 田口 光正
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所事故において、水の放射線分解で発生する水素が、爆発を引き起こす可能性が危惧されてきた。今回の実験で、沸騰条件下での水の照射では、著しい水素が発生することを実験的に確認した。さらに、沸騰水の放射線分解時の水素発生G値を、純水と海水模擬食塩水で測定し、食塩水中からの水素発生の増大を観測した。また、室温条件下でも、ガスバブリングによって水素が発生し、気液界面増大が水素発生の大きな因子であることを確認した。
岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介
no journal, ,
重イオンビームは線や電子線などとは異なる照射効果を引き起こすため、さまざまな分野に応用されてきている。その照射効果はイオンビームの飛程にそった高密度かつ不均一なエネルギー付与構造に由来する。これをトラック構造と呼ぶ。その解明のために、線や電子線を用いた研究の蓄積から放射線分解の挙動がよくわかっている水を媒体として用いて研究を行った。水分解生成物のうち生成量も多く強力な酸化剤であるOHラジカルに着目し、そのプローブとしてBrイオンを用いイオンビームパルスラジオリシス法を行った。照射には20MeV/uのHイオン、12.5MeV/uのHeイオン、18.3MeV/uのCイオン、17.5MeV/uのNeイオンを用いた。OHラジカルとBrとの反応で過渡的に生成するBrの光吸収が375nmで観測された。その吸光度から生成収率(個/100eV)を求めたところ核子あたりのエネルギーが減少、又は原子番号が増加するにつれ、Brの収率が5から0.03まで減少した。トラック内でのイオンビームのエネルギー付与はエネルギーの減少や原子番号の増加により増加する。一般に、ラジカルの生成収率はイオンのエネルギー付与量に比例する。そこでOHラジカルの初期生成量は増加したが、ラジカル密度が高いためにラジカル同士の反応によりプローブと反応したOHラジカルが減少したため、Brの収率が減少したと考えられる。
勝村 庸介*; 松浦 千尋*; 山下 真一; 平出 哲也; 岩松 和宏; 田口 光正
no journal, ,
東京電力福島第一原発事故に関連して、沸騰水の放射線分解について、コバルト60線を用いて行った。沸騰状態では明らかに水素ガスが発生するが、たとえ97Cであっても沸騰していない状態では水素ガス発生は極めて少なかった。沸騰状態における水素ガス発生のG値は0.37であった。また、海水とほぼ同程度である3.5%NaCl水溶液中では発生が増大し、G値は0.7となった。逆に酸素ガス発生は水素ガス発生より遥かに少なく、形成された過酸化水素が反応せずに残っていることが示唆された。また、沸騰していない状態における水素ガス発生量は、ほぼ、純水中と同程度であった。これらは、液気界面の面積が重要であることを示唆している。さらに、線を使用しないで外部から水素ガスを導入する方法で、沸騰状態での容器内部での水素ガスの挙動についても調べ、発生した水素ガスが容器内部の表面に選択的に溜まることも明らかとなった。
岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介
no journal, ,
高LET放射線であるイオンビームは、低LET放射線である線や電子線とは異なる照射効果を引き起こす。イオンビームの照射効果は、その飛程にそって形成されるトラック内に生成する高密度、かつ不均一な活性種による反応に起因すると考えられている。そこで、低LET放射線を用いて研究されてきた水溶液を用い、トラック内反応の解明を目的とし、イオンをパルス照射すると同時に時間分解能を有する光吸収測定法によりHydroxyl(OH)ラジカルなどの水中活性種挙動を調べた。O飽和及びNO飽和した90mMのNaBr水溶液を試料に用い、H(20MeV), C(220MeV)イオンを、イオンの照射エネルギーを変化させて照射を行った。吸光度からBr生成のG値(付与エネルギー100eVあたりの生成個数)を見積もったところ、部分平均が18MeVのHイオン照射におけるG値は、水和電子を捕捉するO飽和において、OHラジカルの理論値(3.8程度)と等しかったが、一方水和電子をOHラジカルに変換するNO飽和条件では、OHラジカルと水和電子のG値(3.6程度)の和よりわずかに大きかった。またG値はHイオンより原子番号や価数の大きいCイオンの方が小さく、核子あたりのエネルギーの減少によるエネルギー付与密度の増加により減少した。これはエネルギー付与密度の増加に伴い水分解活性種の生成も密になるため、活性種同士の再結合反応によりOHラジカルの収量が減少したものと考えられる。