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論文

Radioactive Cs in the severely contaminated soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

金子 誠*; 岩田 孟; 塩津 弘之; 正木 翔太*; 川元 侑治*; 山崎 信哉*; 仲松 有紀*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; et al.

Frontiers in Energy Research (Internet), 3, p.37_1 - 37_10, 2015/09

高線量土壌中の放射性Csは雲母鉱物などの層状ケイ酸塩鉱物に取り込まれていることを現地調査及び模擬実験により明らかにした。

報告書

溶解度法による熱力学データ整備(翻訳資料)

土井 玲祐; 岩田 孟; 北村 暁

JAEA-Review 2014-014, 27 Pages, 2014/05

JAEA-Review-2014-014.pdf:1.77MB

溶解度法は熱力学データを信頼性高く求めるのに最も有力な方法の一つである。熱力学データの具体的な内容は、(1)個々の固相や複塩の溶解度積および(2)種々の配位子の錯形成定数であり、このような熱力学データは、(3)広範なpH域にわたる溶解度の評価、(4)極めて難溶性な固相(例えば、4価のアクチニド)を生成する金属イオンの溶解度の評価、(5)様々な廃棄物中での溶解度制限固相の決定、(6)酸化還元に鋭敏な系における高温環境の評価に用いられる。本書は、溶解度法によってこのような熱力学データを取得する際の様々な特徴を記述することに焦点をあてたものである。本書は、研究テーマの選定、重要な変数を定義するためのモデル化、変数や実験パラメータの範囲の選定、結果の予測、一般的な設備の要件、実験の実施および実験データの解釈、といった溶解度研究の実施における様々な特徴を記述している。

口頭

Fate of plutonium derived from the atomic bomb detonated at Nagasaki, Japan

岩田 孟*; 坂巻 景子*; 安田 健一郎; 大貫 敏彦; 宇都宮 聡*

no journal, , 

長崎に投下された原爆起源のPuの挙動を調べるため、西山貯水場の土壌について選択的抽出法により溶出するPuをアルファスペクトロスコピーで測定した。その結果、大部分のPuが有機物とともに存在した。投下により生成したPuの初期化学状態は酸化物であると考えられる。したがって、われわれの結果は環境中に60年間存在している間にPuの化学状態が変化した最初の証拠である。

口頭

高アルカリ条件下におけるベントナイト; 炭素鋼界面での変質

坂巻 景子; 岩田 孟*; 宇都宮 聡*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分に用いられるベントナイトはセメント材料に起因する高アルカリ性地下水により変質することが指摘されているが、炭素鋼オーバーパックとの界面での現象についての知見は乏しい。本研究では、高アルカリ性溶液中に浸漬した圧縮ベントナイトと炭素鋼界面の断面を薄膜化することによって、直接微細観察を行った。その結果、ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトが一部溶解しナノ細孔が形成することと、炭素鋼の腐食によって生成した鉄を含むナノ粒子がナノ細孔を介してベントナイト中に存在することを確認した。

口頭

長崎型原爆由来プルトニウムの化学状態解析

岩田 孟*; 川元 侑治*; 坂巻 景子; 安田 健一郎; 大貫 敏彦; 宇都宮 聡*

no journal, , 

放射性廃棄物には長半減期の$$^{239}$$Pu等が含まれ、地層処分後の化学的安定性や移行挙動の理解が重要である。本研究では、環境中に放出された長崎型原子爆弾由来Puの化学状態,サイズ依存性を調べ、Puの環境中における化学種変化を解明することを目的とした。長崎型原爆由来Puを含む堆積物サンプルを用いて、化学種分画とサイズ分画実験を行った。その結果、Puの約60%が有機物結合種として、30%程が酸化物などの難溶解性核種として存在することが明らかになった。また、10-114$$mu$$mが主要なサイズ領域であった。

口頭

雰囲気制御下でのNb(V)の溶解度測定

岩田 孟; 北村 暁

no journal, , 

過飽和法と未飽和法を用いて雰囲気制御下でのNb(V)の溶解度を測定した。これまでに得られた結果では、過飽和法と未飽和法の間で、Nbの溶解度に顕著な差が観測され、高pH領域において、コロイドによる影響は観測されなかった。これらの結果について、既存の熱力学データとの比較を行った。

口頭

Solubility of Niobium in aqueous solution containing high pH conditions

岩田 孟; 北村 暁

no journal, , 

過飽和法と未飽和法を用いて水系でのニオブの溶解度を測定した。得られた結果をJAEA-TDBを用いた計算値と比較すると、過飽和法では計算値と近い値であったが、未飽和法では3桁程低い値が観測され、過飽和法と未飽和法の間で溶解度制限固相が異なることが示唆された。

口頭

Nb溶解度のpHおよびイオン強度依存性

岩田 孟; 北村 暁

no journal, , 

過飽和法と未飽和法を用いて水系でのニオブの溶解度を測定した。得られた結果をJAEA-TDBを用いた計算値と比較すると、過飽和法では計算値と近い値であったが、未飽和法では3桁程低い値が観測され、過飽和法と未飽和法の間で溶解度制限固相が異なることが示唆された。

口頭

ガラス固化体の溶解に及ぼすMgイオンの影響

岩田 孟; 関根 伸行*; 三ツ井 誠一郎

no journal, , 

MgCl$$_{2}$$溶液及び脱イオン水を用い、90$$^{circ}$$C, 大気雰囲気下で、模擬ガラス固化体の静的浸出試験を実施した。その結果、脱イオン水条件では溶解速度が経時的に減少する一般的な傾向を示すのに対し、MgCl$$_{2}$$溶液条件では、長期(91日$$sim$$)の試験期間において溶解速度の増加が観察された。このようなMgCl$$_{2}$$溶液条件溶液条件での特異な溶解挙動は、ガラス表面に析出するMg含有鉱物種の変化に関係している可能性が考えられる。

口頭

Effects of steel overpack on aqueous alteration of vitrified high-level radioactive waste

岩田 孟; 三ツ井 誠一郎; 関根 伸行*

no journal, , 

地層処分条件下で析出する鉄ケイ酸塩を測定するために、90$$^{circ}$$C、窒素ガス雰囲気下、SA/V=10m$$^{-1}$$でFeCl$$_{2}$$溶液を用いた模擬ガラスの静的浸出試験を実施した。得られた結果は、Fe含有鉱物が時間の経過とともにgreen rustからFe-rich serpentineに変化することを示した。このような鉱物の変遷は、高レベル放射性廃棄物の地層処分に使用されるガラスの変質挙動に影響を与える可能性がある。

口頭

イソサッカリン酸共存下におけるパラジウムの溶解度,2

岩田 孟; 紀室 辰伍; 北村 暁; 宮部 俊輔*; 前野 真実子*; 田中 武流*; 檜枝 愛美*

no journal, , 

アルカリ性水溶液中(pH8.5, 10.0)におけるパラジウム(Pd)の溶解度に及ぼすイソサッカリン酸(ISA)濃度の影響を、溶解度実験によって調査した。Pd濃度は、ISA濃度の増大に伴い上昇する傾向を示した。本実験で取得した溶解度の結果より、平衡定数の算出を試みた。

口頭

ガラス固化体の溶解に及ぼすFeイオン影響

岩田 孟

no journal, , 

地層処分の安全評価において、ガラス固化体の長期挙動の予測は非常に重要である。本研究では、0.01M FeCl$$_{2}$$溶液(FW)と脱イオン水(DIW)を用いて国際標準模擬ガラス(ISG)の静的浸出試験(90$$^{circ}$$C、28$$sim$$120日)を窒素雰囲気において実施し、炭素鋼オーバーパックの腐食に伴い放出されるFeイオンのガラスの溶解挙動への影響を調査した。試験期間120日時点のホウ素規格化浸出量(NL$$_{B}$$)を比較すると、FW条件のNL$$_{B}$$はDIW条件の1/6未満であった。FW条件のガラス表面のXRD, SEM分析では、時間経過に伴いgreen rustからFe-serpentineへと表面析出物種が変化することが確認された。またTEM分析により、FW条件では緻密なゲル層、DIW条件では多孔質なゲル層がそれぞれ観察され、ゲル層の保護性が両条件のNL$$_{B}$$の違い、すなわち溶解挙動の違いに関係している可能性が示唆された。

口頭

地層処分におけるガラス固化体性能に関する研究開発の進捗状況

松原 竜太*; 藤崎 淳*; 石田 圭輔*; 石黒 勝彦*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 三ツ井 誠一郎; 岩田 孟; 関根 伸行*

no journal, , 

放射性物質の溶出を抑制することで、長期間にわたり放射性物質を地層処分施設に閉じ込める機能(安全機能)が期待されている。そのため、安全機能の程度を評価(性能評価)することは、処分場の安全性を確認するうえで重要である。この発表では、ガラス固化体の溶解速度に影響し得る重要なプロセスに関する理解、およびガラス固化体の長期挙動に関するモデルの高度化に向けた研究開発の状況を紹介する。

口頭

R&D program of operational model of long-term performance for vitrified high-level radioactive waste

松原 竜太*; 藤崎 淳*; 石田 圭輔*; 石黒 勝彦*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 三ツ井 誠一郎; 岩田 孟; 関根 伸行*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の性能は、熱-水-応力-化学(THMC)の条件に依存するため、原子力発電環境整備機構(NUMO)は、地層処分の実施主体として、THMC条件を考慮できる性能評価モデルの研究開発を推進してきた。NUMOは、ガラスの溶解に関するFEP(特性,事象,プロセス)分析、関連プロセスの相対的重要度を評価するための数値モデルによる感度解析を通じ、研究開発上の課題を特定するとともに研究開発計画を策定した。現在、原子力機構と2つの大学との共同研究として、3つの研究開発を進めている。溶解挙動の変遷を理解するための長期浸出試験、現実的な地下水組成条件下での性能を評価するための様々な溶液条件における浸出試験、およびガラスと地下水の界面での元素の移動を理解するための分子動力学シミュレーションである。この講演では、現在の状況を紹介する。

口頭

IV価テクネチウムの溶解度に及ぼす有機物影響の評価

紀室 辰伍; 岩田 孟; 江口 綾乃; 西川 義朗*; 舘 幸男

no journal, , 

TRU廃棄物処分の性能評価上重要な元素の1つであるテクネチウム($$^{99}$$Tc)は、一般的に地下の還元的雰囲気では主に難溶性のIV価水酸化物(TcO$$_{2}$$・xH$$_{2}$$O)として存在すると考えられるが、有機物との錯生成によってその溶解度が増加し、移行挙動が変化する可能性がある。また、TRU廃棄物に含まれる有機物のうち、セルロースの分解生成物であるイソサッカリン酸(ISA)は、処分後の核種移行挙動評価に影響を及ぼすと考えられているものの、錯生成定数等の熱力学データが不足しており、基盤データを充実させていく必要がある。本研究では、IV価TcO$$_{2}$$・xH$$_{2}$$O(s)を初期固相とし、異なるpH,ISA濃度条件下におけるTc溶解度を測定し、その錯生成反応を検討した。その結果、Tc溶解度は[ISA] = 1$$times$$10$$^{-2}$$M以上の領域で顕著に上昇することが明らかとなった。また、フィルター孔径依存性があることから、Tc溶解種としてコロイド粒子の形成が示唆された。

口頭

地層処分におけるガラス固化体性能評価の信頼性向上に向けた取り組み,1; 全体概要

松原 竜太*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 石黒 勝彦*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 岩田 孟

no journal, , 

地層処分場の閉鎖後長期の安全評価で実施するガラス固化体の性能評価の信頼性向上を目指して、地層処分の環境条件下で生じるガラスの長期溶解挙動を予測するモデル開発に取り組んでいる。本発表では、モデル開発に向けた進め方とその取り組み状況を報告する。

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