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論文

Determination of $$^{129}$$I in the Accumulated radioactive water and processing water of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

島田 亜佐子; 酒谷 圭一; 亀尾 裕; 高橋 邦明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1137 - 1140, 2015/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.92(Chemistry, Analytical)

ゼオライトやスラッジなどの二次廃棄物の放射能量を見積もるために、福島第一発電所の放射性滞留水処理システムの前後から滞留水や処理水が採取された。これらの水試料に含まれるI $$^{-}$$を分析するために、固相抽出剤であるAnion-SRを用いた分離法を開発し、滞留水や処理水から分離した$$^{129}$$Iを反応セルを有する誘導結合プラズマ質量分析計により定量した。

論文

Development of a rapid analytical method for $$^{129}$$I in the contaminated water and tree samples at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 小澤 麻由美; 亀尾 裕; 安松 拓洋*; 根橋 宏治*; 新山 拓也; 関 周平; 梶尾 政利; 高橋 邦明

Nuclear Back-end and Transmutation Technology for Waste Disposal, p.311 - 317, 2015/00

汚染水中のI分析におけるIの化学形態と希釈剤の影響を調べるために、3M NaOH溶液とHCl溶液(pH=2)に$$^{129}$$I $$^{-}$$$$^{127}$$IO$$_{3}$$ $$^{-}$$を添加し、還元剤(NaHSO $$_{3}$$)の有無によるIのAnionSRへの吸着ついて調べた。その結果、3M NaOH溶液では還元剤の有無にかかわらず$$^{127}$$Iは抽出されず$$^{129}$$Iは抽出されたことから、3M NaOH溶液中ではI$$^{-}$$は抽出され、IO$$_{3}$$$$^{-}$$は抽出されないこと、還元剤が働かないことが示された。他方、HCl溶液では、$$^{127}$$Iと$$^{129}$$Iが同じ挙動を示し、還元剤なしでは抽出されず、還元剤ありでは抽出されたことから、このHCl溶液中でIは主にIO$$_{3}$$$$^{-}$$として存在し、還元剤によりI$$^{-}$$に還元されたと考えられる。以上によりI$$^{-}$$とIO$$_{3}$$$$^{-}$$を分析するためにはHCl溶液条件が必要であることが分かった。次に、伐採木の分析のために燃焼試験を行った。その結果、100$$^{circ}$$Cから300$$^{circ}$$Cの領域において、段階的にゆっくり昇温することで異常燃焼を避けられること、有機物は酸化剤により分解可能であること、I$$^{-}$$もIO$$_{3}$$$$^{-}$$も約90%がアルカリトラップに回収可能なことを明らかにした。

論文

A New method to analyze $$^{242m}$$Am in low-level radioactive waste based on extraction chromatography and $$beta$$-ray spectrometry

島田 亜佐子; 亀尾 裕; 高橋 邦明

Analytical Chemistry, 85(16), p.7726 - 7731, 2013/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:21.58(Chemistry, Analytical)

$$beta$$線スペクトロメトリーを用いる低レベル放射性廃棄物(LLW)中の$$^{242m}$$Amの新しい分析法を提案した。まず、抽出クロマトグラフィーにより模擬LLWの溶解液の主要元素やPuなどからEuとAm、Cmを分離し、次にEuとAm・Cmを分離した。このAm・Cmのフラクションにおいて、$$^{243}$$Amの娘核種である$$^{239}$$Npの$$beta$$線の寄与を見積もり、全$$beta$$線スペクトルから差し引いて$$^{242}$$Amの放射能量を算出した。また、Amを単離したフラクションにおける$$^{242}$$Cmの生成からも$$^{242m}$$Amを定量し、$$beta$$線スペクトロメトリーから求めた値と比較し、両分析値が一致することを確認した。

報告書

「ふげん」から採取した金属配管試料の放射能分析

原賀 智子; 亀尾 裕; 石森 健一郎; 島田 亜佐子; 飛田 実*; 高橋 重実*; 高橋 邦明

JAEA-Data/Code 2012-031, 39 Pages, 2013/02

JAEA-Data-Code-2012-031.pdf:9.28MB

日本原子力研究開発機構敦賀本部原子炉廃止措置研究開発センターでは、新型転換炉原型炉施設「ふげん」の廃止措置が進められており、解体撤去物等のクリアランス申請やスケーリングファクタ法の適用に向けて、解体撤去物等から採取した試料の放射能分析が必要となっている。そこで、バックエンド推進部門廃棄物確認技術開発グループでは、廃棄物放射能データの収集を効率よく行うために開発した簡易・迅速分析法を用いて、「ふげん」から採取した金属配管試料の分析を行い、解体撤去物等に対する放射能データとして整備した。本報告では、平成22年度に受け入れた金属配管試料の放射能データを報告する。

論文

放射性廃液のアスファルト固化体中$$^{129}$$IのICP-MSを用いる簡易分析法

亀尾 裕; 石森 健一郎; 島田 亜佐子; 高橋 邦明

分析化学, 61(10), p.845 - 849, 2012/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:14.61(Chemistry, Analytical)

低レベル放射性廃液をアスファルトにより固化した廃棄物(アスファルト固化体)試料に含まれる$$^{129}$$Iを迅速に分析できる手法を開発した。アスファルト固化体試料は、0.02g程度の小片に切断して、炭酸ナトリウムとともに電気炉で加熱することにより、$$^{129}$$Iを揮発させることなく、分解することができた。分解後の試料からの$$^{129}$$Iの回収は、固相抽出ディスクを用いて迅速に行い、このときの回収率は60-70%であった。$$^{129}$$Iの測定は、反応セルを有したICP-MSにより行うことで、通常のICP-MS測定に比べ、検出限界を1/6程度に低減できた。放射能標準溶液の$$^{129}$$Iを添加したアスファルト固化体試料を本法により分析したところ、$$^{129}$$Iの添加量と分析値との差は6%以内であり、精度よく分析できることがわかった。

論文

研究施設から発生する廃棄物に対する体系的な放射能分析法

亀尾 裕; 石森 健一郎; 原賀 智子; 島田 亜佐子; 片山 淳; 中島 幹雄*; 高橋 邦明

日本原子力学会和文論文誌, 10(3), p.216 - 225, 2011/09

研究施設から発生する放射性廃棄物を対象として抽出された処分安全評価上重要となる放射性核種を、簡易かつ迅速に分析する手法の開発を進めている。本検討では、高効率非破壊$$gamma$$線測定法,難溶解性試料の迅速前処理法,固相抽出剤を用いた迅速核種分離法等から構成される体系的な廃棄物放射能分析法の適用性を確認するため、研究施設から実際に発生した濃縮廃液,焼却灰,金属配管等の放射能分析を本法により実施した。その結果、回収率や検出限界,核種分離性能等の観点から、本法が従来法と同等以上の性能を有していることが明らかとなった。

報告書

「ふげん」から採取した金属配管試料の放射能分析

亀尾 裕; 原賀 智子; 石森 健一郎; 島田 亜佐子; 飛田 実*; 高橋 重実*; 高橋 邦明

JAEA-Data/Code 2010-028, 32 Pages, 2011/02

JAEA-Data-Code-2010-028.pdf:1.62MB

原子炉廃止措置研究開発センターでは、新型転換炉原型炉施設「ふげん」の廃止措置が進められており、解体撤去物等のクリアランス申請やスケーリングファクタ法の適用に向けて、解体撤去物等から採取した試料の放射能分析が必要となっている。バックエンド推進部門廃棄物確認技術開発グループでは、廃棄物放射能データの収集を効率よく行うための簡易・迅速分析法を開発しており、本分析法を用いて、「ふげん」から採取した金属配管試料の分析を行い、解体撤去物等に対する放射能データとして整備した。

論文

Analysis of Th, U, Pu, and Am in radioactive metal waste using extraction chromatography

島田 亜佐子; 原賀 智子; 星 亜紀子; 亀尾 裕; 中島 幹雄; 高橋 邦明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 286(3), p.765 - 770, 2010/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:40.28(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography method was applied to the chemical separation of alpha nuclides, Th, U, Pu, and Am, in metal waste; UTEVA resin (for uranium and tetravalent actinide) for the analysis of Th and U, and TRU resin (for trans uranium resin) for the analysis of Pu and Am. Schemes of extraction chromatography were optimized to analyze metal waste containing lots of Fe. Actual metal wastes were analyzed with the optimized methods and good recovery more than 90% was obtained.

報告書

セメント固化体及び焼却灰試料の放射化学分析と標準試料の作製

石森 健一郎; 原賀 智子; 島田 亜佐子; 亀尾 裕; 高橋 邦明

JAEA-Technology 2010-016, 54 Pages, 2010/08

JAEA-Technology-2010-016.pdf:2.38MB

これまでに放射性廃棄物に含まれる放射性核種の簡易かつ迅速な分析法を開発し、その方法を用いて模擬溶融固化体や実金属廃棄物試料などを分析することにより適用性を検証した後、その成果を分析指針としてまとめている。本検討では、この分析指針に示した分析法を用いてセメント固化体及び焼却灰試料を分析し、これらの廃棄物試料を分析する際の課題の抽出と分析法の改良を行った。焼却灰試料は放射能濃度が比較的高かったため、汚染防止を考慮した試料の粉砕・均一化について検討し、また焼却灰及びセメント固化体のCa含有量が多いことを考慮した試料溶解操作フローを作成した。さらに、これらの廃棄物試料に適用するための反応セル型質量分析装置を用いた$$^{129}$$I迅速分析法を開発した。分析指針に基づく核種分析試験では、事前に実施した$$gamma$$線核種分析($$^{60}$$Co,$$^{137}$$Cs)から他の$$alpha$$$$cdot$$$$beta$$線放出核種の放射能濃度を推定し、検出可能と予想された$$^{3}$$H,$$^{14}$$C,$$^{36}$$Cl,$$^{63}$$Ni,$$^{90}$$Sr及び$$alpha$$核種を中心に分析を行い、適用した分析法の有効性を確認した。

報告書

試錐孔閉塞技術の開発

島田 邦明*; 安倍 健一*; 藤井 満*; 棚田 益彰*

JNC TJ7400 2004-019, 203 Pages, 2004/03

JNC-TJ7400-2004-019.pdf:33.81MB

地層処分にかかる試錐孔は,調査から処分場閉鎖後のモニタリングまで,長期間に使用されるが,最終的に閉塞する必要がある。試錐孔閉塞を適切にできなければ孔跡が水みちとなり,天然バリアの性能に大きな影響を与える可能性がある。また,逸水防止対策を施した箇所での水理特性調査や地下水化学組成調査は,測定精度に影響を与える可能性がある。これらについて現状技術の調査・評価を行い,当該技術に関する課題の抽出と課題解決に向けた技術開発手順を検討した。逸泥防止材の水理試験への影響を把握するため,試錐孔を模した孔井モデルおよび模擬逸水層から構成される挙動試験装置を用いた試験を行った。逸泥防止材は,逆流で離脱することが確認され,水理試験への影響は少ないことを示した。 試錐孔閉塞技術の調査は,文献調査と海外ヒアリング調査を行い,閉塞材としてベントナイト粘土,ベントナイトペレット,エタノールベントナイトの3種類,閉塞手法として5種類を抽出した。閉塞材の透水試験では3種類とも10-11 m/secオーダーの低透水性を示し,閉塞材として使用可能と判断された。閉塞手法は,試錐孔の形態や閉塞材に合わせて選択する必要があると考えられる。なお、閉塞後の検証方法は、現状では適した手法がなく研究・開発する必要がある。

報告書

堆積岩値域における試錐掘削に関する調査・試験(その2)

島田 邦明*; 奥田 悟*; 阿部 健一*; 菊池 一男*; 大釜 宏*

JNC TJ1440 2001-001, 215 Pages, 2001/03

JNC-TJ1440-2001-001.pdf:20.86MB

None

口頭

ボーリング孔閉塞技術の開発

池田 幸喜; 島田 邦明*; 大里 和己*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分にかかるボーリング孔は、調査から処分場閉鎖後のモニタリングまで長期間に渡り使用されるが、最終的には閉塞する必要がある。ボーリング孔の閉塞が適切でなければボーリング孔自体が水みちとなり、地層処分の前提である天然バリアによる安全確保に大きく影響する。したがって、ボーリング孔の閉塞技術を開発するため、現状技術の調査・評価を行い、当該技術の課題(閉塞材料の選定,閉塞手法,閉塞後の検証方法など)を抽出し、課題解決に向けた技術開発手順を検討した。

口頭

抽出クロマトグラフィを用いたステンレス配管試料に含まれる$$alpha$$核種の分析

島田 亜佐子; 原賀 智子; 亀尾 裕; 中島 幹雄; 高橋 邦明

no journal, , 

ステンレス表面などに付着した$$alpha$$核種の分析法として抽出クロマトグラフィーを適用した。まず、ステンレス表面を混酸(硝酸:塩酸:水=1:1:4)で溶解し、これにThとU、又はPuとAmを添加して試料溶液を作成し、UTEVAレジン又はTRUレジンに通液して分離した。いずれの核種も意図した画分で80%以上回収できた。そこで、この手法を用いて原子炉廃止措置研究開発センターのふげん発電所から発生した原子炉冷却系のステンレス配管に含まれるこれらの核種の分析をした。

口頭

抽出クロマトグラフィーを用いた表面汚染金属廃棄物の$$alpha$$核種分析

島田 亜佐子; 原賀 智子; 亀尾 裕; 中島 幹雄; 高橋 邦明

no journal, , 

原子力施設の廃止措置で発生する、表面が放射性核種で汚染された金属廃棄物に含まれる$$alpha$$核種の簡易で迅速な分析法として、抽出クロマトグラフィーを用いた分析法を検討した。金属廃棄物には多量のFeが含まれるが、TRUレジンを用いたPuとAmの分離において3価のFeは3価のアクチノイドの抽出を阻害するなどの問題がある。そこで、過剰量のアスコルビン酸を加え、3価のFeを2価に還元するスキームとした。また、UTEVAレジンを用いたThとUの分離において、F$$^{-}$$が含まれる試料ではThの回収率が低下するため、マスキング剤としてAl$$^{3+}$$を添加するが、Fe$$^{3+}$$がマスキング剤の役割を果たすため、Al$$^{3+}$$を添加しないスキームとした。まず、溶解時間と分析手法についてステンレス試験片を用いて検討し、Th, U, Pu, Amについて良好な回収率が得られたので、実汚染試料を分析した。また、実汚染試料の分析結果から本スキームの妥当性が確認できた。

口頭

焼却灰,セメント固化体に含まれるアクチノイド元素の分析

島田 亜佐子; 亀尾 裕; 高橋 邦明

no journal, , 

抽出クロマトグラフィを用いる既報のPuとAmの分離スキームにNpの分離操作を加え、1つの樹脂でこれら3つの元素を分離するスキームを検討した。また、その結果をふまえ、可燃性廃棄物の焼却灰とセメント固化体試料に含まれるPu, AmとNpを分析した。これまでと同様に、PuとAmは80%以上の回収率が得られ、精度よく定量できた。Npの画分には数%のPuやAmなどが検出されたが、Npの定量には影響がなかった。Np画分にはUも溶出していると推測されるが、$$alpha$$線源をフッ化サマリウム共沈により調製したため、6価のUは共沈せず、$$^{234}$$Uの影響を受けずに$$^{237}$$Npを定量できたと考えられる。以上のことから、PuとAmに加え、Npも一つの樹脂で分析できることがわかった。

口頭

テトラメチルマロンアミド樹脂による抽出機構の解明とそのクロマトグラフィーへの応用

島田 亜佐子; Nash, K.*; 亀尾 裕; 高橋 邦明

no journal, , 

テトラメチルマロンアミド(TMMA)樹脂によるEu, Th, U, Amの抽出機構を明らかにするために分配係数を決定した。これらの分配係数は試料溶液のNaClやNaNO$$_{3}$$の濃度の増加とともに増加した。一方、HNO$$_{3}$$やHCl溶液では、分配係数は5Mにピークをもった。これらのことから金属イオンとHNO$$_{3}$$の抽出が競争していることが示唆されたため、FT-IRスペクトルを取得したところ、競争反応が確認された。また、HNO$$_{3}$$の抽出には水素結合によるものとプロトネーションによるものの2種類があることがわかった。次に、TMMA樹脂を低レベル放射性廃棄物に含まれるアクチノイドの分析に適用することを想定し、共存元素の影響や溶離剤の検討を行った。それらの結果をもとにクロマトグラフィーを行い、分離の見通しを得た。

口頭

Development of mutual separation method of Zr, Nb, and Mo with extraction chromatography using TEVA resin

島田 亜佐子; 高橋 邦明

no journal, , 

福島の汚染水中に含まれる$$^{93}$$Zrと$$^{93}$$Moの分析法の開発を目的として、TEVAレジンを用いた抽出クロマトグラフィーによるZrとNb, Moの相互分離法を開発した。まず、TEVAレジンとHF溶液、HF-HNO$$_{3}$$溶液、HF-HCl溶液との間のZrとNb, Moの分配係数を取得した。次に、その分配係数に基づいて抽出クロマトグラフィーのスキームを作成し、分離試験を実施した。その結果、ZrとNb, Moを0.01MのHF溶液からTEVAレジンに抽出した後、0.5M HF-7M HCl溶液を用いてZrを溶出させ、次に4M HFを用いてMoを溶出させ、最後に1M HNO $$_{3}$$溶液を用いてNbを溶出させることで、これらの元素の相互分離に成功した。

口頭

放射性廃棄物中に含まれるMoの分析法の開発

島田 亜佐子; 亀尾 裕; 高橋 邦明

no journal, , 

放射性廃棄物中に含まれるMoを分析するために、塗装面を含むコンクリート試料にMoを添加し、マイクロ波加熱分解装置を用いた酸分解におけるMoの損失の有無を確認した。また、Zr, NbとMoの様々な酸溶液からTEVAレジンへの分配係数を求め、その分配係数からMoを分離精製するためのスキームを作成した。模擬廃棄物試料を用いて通液試験をしたところ、予想に反してCrやFeのTEVAレジンへの抽出が認められたが、試料溶液にアスコルビン酸を添加することでCrの、0.01Mの硝酸による洗浄操作を行うことでFeの溶出が可能となり、Moとの分離が可能となった。また、TEVAレジンに抽出されたMoは1M硝酸により回収できた。以上の結果から、模擬放射性廃棄物中に含まれるMoを固相抽出剤により簡易に分離する手法を作成できた。

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