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論文

Na-montmorillonite dissolution rate determined by varying the Gibbs free energy of reaction in a dispersed system and its application to a coagulated system in 0.3M NaOH solution at 70$$^{circ}$$C

小田 治恵; Walker, C.; 千野 大輔*; 市毛 悟; 本田 明; 佐藤 努*; 米田 哲朗*

Applied Clay Science, 93-94, p.62 - 71, 2014/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:24.7(Chemistry, Physical)

pH12, 70$$^{circ}$$Cの0.3M NaOH水溶液中におけるNaモンモリロナイトの溶解速度について、フロースルー式実験とバッチ式実験とを組合せて調べた。フロースルー式実験ではSiとAlの濃度を変化させた分散系で行い、Naモンモリロナイト溶解速度を溶解反応のギブス自由エネルギー(dGr)の非線形関数として求めた。この溶解速度式を用いてバッチ式実験のシミュレーションを行い、溶解速度式のdGrがより高くなる凝集系への適用性と、凝集系で生じる二次鉱物生成が及ぼす溶解速度への影響を調べた。シミュレーションはNaモンモリロナイト溶解量や溶液中のSiとAlの濃度の実験結果をよく再現することができた。本研究によって、分散系で求めた溶解速度式が、より高いdGrの領域にある凝集系に適用可能であることと、バッチ系での溶液中のSiとAlの濃度がアナルサイムの沈殿によってコントロールされたことを示した。

報告書

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成22年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 小田 治恵; 平野 史生; 市毛 悟; 栗本 宜孝; 星野 清一; 赤木 洋介; 佐藤 信之; 高橋 邦明; et al.

JAEA-Research 2012-010, 80 Pages, 2012/06

JAEA-Research-2012-010.pdf:7.45MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上、ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成22年度のそれらの進捗と、平成18年度以降過去5か年の成果の要点を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備、岩盤クリープモデルの導入及び検証計算、処分施設の長期的な変形挙動解析)、(2)性能評価(セメント変質、高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動、硝酸塩影響)及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

報告書

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成21年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 市毛 悟; 栗本 宜孝; 星野 清一; 赤木 洋介; 佐藤 信之; 村上 裕*; et al.

JAEA-Research 2011-002, 82 Pages, 2011/03

JAEA-Research-2011-002.pdf:5.64MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体基本計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上,ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成21年度のそれらの進捗を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備,岩盤クリープモデルの導入及び検証計算,処分施設の長期的な変形挙動解析)、(2)性能評価(核種移行データ取得・整備,セメント変質,高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動,硝酸塩影響)及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

報告書

ベントナイトの長期安定性の評価試験; セメント系材料と海水系地下水との反応により形成されるアルカリ性間隙水の影響

市毛 悟; 山口 耕平; 小田 治恵

JAEA-Technology 2009-065, 120 Pages, 2010/02

JAEA-Technology-2009-065.pdf:10.65MB

本報告書では、セメント系材料の影響を受けた海水系地下水中でのベントナイトの変質挙動の把握を目的とし、海水系地下水がフレッシュなセメント系材料に流入して形成される間隙水の模擬水溶液(模擬液)及び海水の主成分である塩化ナトリウムと水酸化ナトリウムを脱イオン水に溶解した溶液(単純化模擬液)の2種類の試験溶液と粉末ベントナイトを用いたバッチ浸漬試験を行った。その結果、単純化模擬液中ではアナルサイムの生成が、模擬液中ではアナルサイムとフィリップサイト-Kの生成が確認された。また、模擬液の場合には、液相分析の結果から、カルシウムのケイ酸塩やアルミノケイ酸塩の生成が示唆された。今回の試験の結果は、高アルカリ性環境における緩衝材の変質挙動に関して、二次鉱物の化学組成と当該二次鉱物が析出する溶液組成は対応するという小田ら(2005)の報告と整合的であった。

報告書

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成20年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 村上 裕; 増田 賢太; 山口 耕平; 松田 節郎; 市毛 悟; 高橋 邦明; et al.

JAEA-Research 2009-046, 80 Pages, 2010/01

JAEA-Research-2009-046.pdf:9.1MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体基本計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上,ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成20年度のそれらの進捗を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備,岩盤クリープモデルの導入及び検証計算,処分施設の長期的な変形挙動解析),(2)性能評価(核種移行データ取得・整備,セメント変質,高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動,硝酸塩影響)、及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

報告書

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成19年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 村上 裕; 増田 賢太; 山口 耕平; 松田 節郎; 市毛 悟; 高橋 邦明; et al.

JAEA-Research 2008-082, 84 Pages, 2008/11

JAEA-Research-2008-082.pdf:2.52MB
JAEA-Research-2008-082(errata).pdf:0.15MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体基本計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上,ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。JAEAにおいても処理,処分の両面で全体基本計画の中の分担課題に取り組んでいる。本年報は平成19年度のそれらの進捗を記すもので、具体的課題としては、(1)TRU廃棄物の処理・廃棄体化技術(廃棄物の開梱・分別へのか焼技術の適用性,廃棄体の品質保証・検認手法),(2)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備,岩盤クリープモデルの導入,岩盤及び人工バリア変形の連成解析),(3)性能評価(核種移行データ取得・整備,セメント変質,高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動,硝酸塩影響)及び(4)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

報告書

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成18年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 村上 裕; 増田 賢太; 山口 耕平; 中西 博*; 佐々木 良一*; 市毛 悟*; et al.

JAEA-Research 2007-067, 130 Pages, 2007/09

JAEA-Research-2007-067.pdf:28.78MB

第2次TRUレポートの出版を踏まえ、資源エネルギー庁と日本原子力研究開発機構は、我が国のTRU廃棄物の地層処分に関する基本方針及び事業計画を策定し、公表した。この年報は、TRU廃棄物とその地層処分について概要をまとめつつ、そこに示された個別課題のうち、日本原子力研究開発機構に割り当てられたものについて、その目標と進捗を記すものである。その具体的課題とは次のとおりである。TRU廃棄物の処理及び廃棄体化技術,ニアフィールドの力学評価,核種移行データ取得,セメント・ベントナイト・岩盤の変質,硝酸塩の影響,処分システムの性能評価、さらに代替技術としての硝酸塩分解技術である。

報告書

アルカリ性水溶液中で変質させたベントナイトの膨潤試験

市毛 悟*; 本田 明

JNC TN8430 2005-003, 54 Pages, 2005/09

JNC-TN8430-2005-003.pdf:2.54MB

放射性廃棄物の地層処分では、廃棄物への地下水の移動と核種移行を抑制するため、膨潤性、低透水性、収着能を有したベントナイトと呼ばれる粘土の使用が検討されている。一方、処分施設の構造材や充填材等として、セメント系材料の使用が検討されている。セメント系材料と接触した地下水はアルカリ性を示す。このようなアルカリ性の条件では、ベントナイトの主要構成鉱物であるモンモリロナイトが溶解・変質し、ベントナイトの性能に影響を与える可能性がある。そのため、ベントナイトを人工バリアとして使用するにあたっては、ベントナイトが長期にわたり健全に存在し、上記の特性を保持することを示す必要がある。本研究では、ベントナイトの変質後のモンモリロナイト量とベントナイトの特性の一つである膨潤力の関係について評価を行うことを目的として、変質させたベントナイトに対して膨潤試験を実施した。変質ベントナイトは、コンクリート浸出液を模擬した試験溶液(水酸化ナトリウム、水酸化カリウム及び水酸化カルシウム混合溶液、pH=14)中で、圧縮成型したブロック試料は10日、17日間、粉末試料は7日間160$$^{circ}C$$に加熱し作製した。それぞれの試料に対し膨潤試験を行うとともに、メチレンブルー吸着法でンモリロナイト量を算出した。試験の結果、変質ベントナイトに対する膨潤試験では、膨潤力がモンモリロナイト残存率に応じて変化することが示された。また、ブロック試料に対しては、10日試料において、長く水中に浸漬することで試料の体積が徐々に大きくなる傾向が観察され、変質過程で生じたセメンテーションが、徐々に解け膨潤することが示された。今後は、モンモリロナイトの残存率と膨潤力の関係とともに、セメンテーションが生じても膨潤が期待できるモンモリロナイト量を明確にすることが重要である。

論文

Design and renovation of heat transport system in the experimental fast reactor JOYO

住野 公造; 芦田 貴志; 川原 啓孝; 市毛 聡; 礒崎 和則; 仲井 悟

2004 ANS International Topical Meeting on Operatin, p.204 - 216, 2004/11

高速実験炉「常陽」で進めているMK-III計画では、熱応力がMK-II炉心の100MWtから140MWtに増大する。冷却系除熱能力を高めるため主中間熱交換器(IHX)及び主冷却器(DHX)の交換を行うとともに、冷却系の出入口ナトリウム温度差の増大に伴う原子炉緊急停止時の熱過渡応力を緩和するため流量制限系及び安全保護系の改良を行った。改造工事は、冷却系への不純物混入防止対策、被ばく線量の低減化及び新旧配管溶接部の健全性等に関して様々な対策を講じて実施した。これらの対策により、改造工事は大きなトラブルなく1年間で完了した。改造工事完了後に実施した単体及び総合機能試験を通して、改造部分が所期の性能を有していること及び改造工事で実施した対策の有効性を確認した。

報告書

「常陽」MK-III総合機能試験; 主冷却機関係

川原 啓孝; 礒崎 和則; 石井 貴之; 市毛 聡; 野瀬 正一; 坂場 秀男; 仲井 悟

JNC TN9410 2004-016, 106 Pages, 2004/06

JNC-TN9410-2004-016.pdf:8.47MB

主冷却機に関係する総合機能試験は、2001年8月27日から2001年9月13日の間で実施した。主たる試験結果は、以下のとおりである。(1)主送風機の空気風量は、インレットベーン開度50%で設計定格風量 7,700 m3/min以上、インレットベーン全開で設計定格風量の約130%であった。これは、空気流路の圧力損失が設計値に対して小さかったためである。(2)出入ロダンパ全開、インレットベーン全開状態での主送風機の空気風量は、設計定格風量の約 5%であった。(3)主送風機停止時の特性として、インレットベーン全閉までの時間は4基平均で 7.9sec、主送風機回転数が0になるまでの時間は4基平均で 8.7secであった。また、風量遅れ時間は、4基とも回転数の低下から約 1secであり、設計時における熱過渡解析で用いた 5secに対して保守側であった。 (4)主送風機運転中における騒音は、インレットベーン開度25%が最も大きく、主送風機周りで約100dBであった。なお、周辺監視区域境界では、50dBであり、茨城県の条例基準(工業地域第4種区域)を満足していることを確認した。 (5)MK-IIIでは、インレットベーン及び入ロダンパドライブユニットは大型となったが、アキュームレータタンクは、圧縮空気喪失事象が発生した場合でも設計容量以上であることを確認した。

論文

Replacement of Secondary Heat Transport System Components In the Experimental Fast Reactor JOYO

川原 啓孝; 川原 啓孝; 市毛 聡; 礒崎 和則; 仲井 悟

Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-12) (CD-ROM), 0 Pages, 2004/00

高速実験炉「常陽」で進めているMK-III計画では、熱出力がMK-II炉心の100MWtから140MWtに増大する。冷却系除熱能力を高めるための冷却系改造工事で、IHX、主冷却器(DHX)の交換と制御系の改造を行った。ナトリウム系への不純物混入防止のため、シールバッグの使用、系統内カバーガス中の窒素濃度管理、カバーガス低圧力制御を行った。ナトリウム中で長期間使用したフェライト系低合金鋼の健全性、新旧配管溶接部の健全性を材料試験により確認した。

報告書

高アルカリ性環境で変質させたベントナイトのコロイドフィルトレーション効果

黒澤 進*; 柴田 雅博; 上田 真三*; 市毛 悟*; 油井 三和

JNC TN8400 2002-013, 33 Pages, 2002/03

JNC-TN8400-2002-013.pdf:1.23MB

放射性廃棄物の地中処分において、処分場を施工する際にセメント系材料が利用されることを考慮すると、長期にわたっては、ベントナイト系緩衝材はセメント系材料から浸出するアルカリ性成分により変質する可能性がある。そこで、本研究では、高Ph条件のもとで加速的に変質させたベントナイト緩衝材試料を用いて、ベントナイト系緩衝材が変質した際でもコロイドに対するフィルトレーション効果が担保できるか否かについて評価を行った。その結果、Phが極めて高い条件(約Ph14、200$$^{circ}C$$)で変質させたベントナイト系緩衝材は、スメクタイト成分が溶解し、それに伴い異なる鉱物の生成が著しいことが確認された。また、そのことによりベントナイト系緩衝材の変質部においては間隙構造が変化して、コロイドに対するフィルトレーション効果が担保できなくなる可能性が示唆された。したがって、放射性廃棄物の地層処分の安全性評価(核種移行評価)の観点から、今後は、実際の処分環境下におけるベントナイト系緩衝材の長期的な変質挙動を明らかにすることが重要な課題と考えられる。

報告書

ベントナイトの長期安定性の検討-セメント系材料の影響を受けた地下水中のベントナイト安定性の予備調査-

市毛 悟*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC TN8430 2001-007, 56 Pages, 2002/01

JNC-TN8430-2001-007.pdf:13.13MB

放射性廃棄物の地層処分では、廃棄物への地下水の浸入と廃棄物からの核種の溶出及び移行を抑制するため、低透水性で収着能を有したベントナイトと呼ばれる粘土の使用が検討されている。一方、処分施設の構造材や埋め戻し材等として、セメント系材料の使用が検討されている。セメント系材料と接触した地下水はアルカリ性を示し、膨潤特性の劣化などベントナイトの性能に影響を与えることが予想されている。そのため、処分システムの安全評価を行うためには、処分環境におけるベントナイトの変質について検討するとともに、ベントナイトの長期的な変遷挙動を予測することが重要となる。本研究では、ベントナイトの変質の結果生じる鉱物を確認することを目的として、3種類の試験溶液(Ph=7,12.5,14)と粉末ベントナイトを用いた高温条件(200$$^{circ}C$$)でのバッチ浸漬試験を実施し、セメント系材料の影響として報告されている層間陽イオン交換、ゼオライト化、バイデライト化、シリカセメンテーション及びC-S-Hゲル化の生成について検討した。試験の結果、液相中のNaイオン濃度の増加とCaイオン濃度の減少からベントナイトのカルシウム化の可能性を確認するとともに、浸出陽イオン量を用いた概略的な解析からCa化を定量化した。また、液相分析の結果及び平衡論を用いたアナルサイムの安定性解析の結果から、アナルサイムの生成にはケイ素の溶出にかかわる溶液のPhに加え、溶液中のナトリウム濃度が影響を与えている可能性を具体的に示した。 今後はこれらの要素試験的な結果を踏まえ、処分環境下での長期的なベントナイトの変質挙動について検討していく。

論文

高アルカリ性条件でのベントナイトの変質とコロイドろ過効果に及ぼす影響

黒澤 進; 柴田 雅博; 上田 真三*; 市毛 悟*; 林 賢一*; 油井 三和

日本原子力学会和文論文誌, 1(2), p.244 - 248, 2002/00

放射性廃棄物の地層処分において、ベントナイト系緩衝材がコロイドに対してろ過効果を有するか否かは、核種移行評価における溶解度制限等の設定を行うにあたり重要な課題である。ただし、ベントナイト系緩衝材は、長期にわたってはセメント系材料から浸出するアルカリ性成分により変質することが想定される。したがって、それに伴ってベントナイト系緩衝材の間隙構造が変化すると、コロイドは緩衝材中を移行する可能性がある。本研究では、高pH条件のもとで加速的に変質させたベントナイト系緩衝材試料を用いて、コロイドに対するろ過性能に関する評価を行った。その結果、セメント系材料浸出液によるベントナイト系緩衝材の変質が、飽和Ca(OH)$$_{2}$$溶液(約pH12.5,200$$^{circ}$$C)により変質させた場合と同程度(Ca化)で止まるものなら、コロイドに対するろ過効果は担保できることが確認された。

口頭

高アルカリ条件における緩衝材の変質挙動; バッチ式反応試験とモデル化

市川 希*; 浜本 貴史*; 笹本 広; 市毛 悟*; 川喜田 竜平; 藤崎 淳*

no journal, , 

高アルカリ条件における緩衝材の変質挙動評価のモデルの妥当性評価のため、バッチ式反応試験と試験結果のモデル化を試みた。バッチ式反応試験では、セメントからの溶脱水を模擬した溶液(Region I溶液: 0.2MのNaOHとKOHの混合液でpH13程度及びRegion II溶液: 0.016MのCaOH$$_{2}$$溶液でpH12.5程度)とベントナイト(Kunigel V1及びKunipia F)を液固比50mL/g, 25$$^{circ}$$Cまたは50$$^{circ}$$Cの条件で、最長で2年間反応させた。その結果、例えば、Region I溶液とKunipia Fを50$$^{circ}$$Cで反応させた試験では、反応に伴いモンモリロナイトのピーク強度がやや低下し、1.4年経過後以降では、フィリップサイトと推定される微量の二次鉱物の生成が推定された。この例を対象にモデル化を試みたところ、緩衝材の変質挙動としてモンモリロナイトの溶解量に着目した場合、モンモリロナイトの溶解及びイオン交換反応を考慮することで、概ね試験結果と整合した。一方、二次鉱物の沈殿反応を考慮した場合、整合しなかった。二次鉱物の沈殿に係る反応速度式のパラメータを対象とした感度解析の結果、不整合の要因は対象としたパラメータに依存するものではないことが示唆された。

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