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論文

Purification of uranium products in crystallization system for nuclear fuel reprocessing

竹内 正行; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 三本松 勇次*; 中村 和仁*; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.521 - 528, 2016/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.71(Nuclear Science & Technology)

Uranium crystallization system has been developed to establish an advanced aqueous reprocessing for fast breeder reactor (FBR) fuel cycle in JAEA. In the advanced process, most of uranium in dissolved solution of spent FBR-MOX fuels with high heavy metal concentration is separated as uranyl nitrate hexahydrate (UNH) crystals by a cooling operation. The technical targets on the crystallization system are decided from FBR cycle performance, and the U yield from dissolved solution of the spent fuel is 70% and the decontamination factor (DF) of impurities in the crystal products is more than 100. The DF is lowered by involving liquid and solid impurities on and in the UNH crystals during the crystallization. In order to achieve the DF target, we discussed the purification technology of UNH crystals using a Kureha crystal purifier. As results, the uranium more than 90% in the feed crystals could be recovered as the purified crystals in all test conditions, and the DFs of solid and liquid impurities on the purified crystals showed more than 100 under longer residence time of crystals. In conclusion, the both targets for the yield and DF could be achieved simultaneously by introducing the crystal purification technology.

論文

Removal of liquid and solid impurities from uranyl nitrate hexahydrate crystalline particles in crystal purification process

中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(3), p.322 - 329, 2011/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:48.91(Nuclear Science & Technology)

硝酸ウラニル六水和物の精製挙動は、液体及び固体不純物を除染するために発汗及び融解分離プロセスにおいてMOX燃料溶解液を用いたバッチ試験にて評価された。Euなどの液体不純物は発汗法により効率的に除去されたが、Pu, Cs及びBaなどの固体不純物の除去に関しては、バッチ試験ではあまり効果がなかった。一方、融解分離プロセスではBaは0.45及び5.0$$mu$$mのフィルタにおいて除染係数の増加が確認された。Pu及びCsの除染係数は5.0$$mu$$mのフィルタではほとんど変化なかったものの、0.45$$mu$$mのフィルタでは2倍に向上した。融解分離プロセスにおいては、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の粒径は、とても小さく5.0$$mu$$mのフィルタを通過したと思われる。

論文

Influence of nitric acid and plutonium concentrations in dissolver solution of mixed oxide fuel on decontamination factors for uranyl nitrate hexahydrate crystal

中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

Radiochimica Acta, 98(6), p.315 - 320, 2010/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:40.28(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

U晶析プロセスにおけるPu及び核分裂生成物の除染挙動を調べるため、混合酸化物燃料溶解液を用いた試験を実施した。Euは硝酸ウラニル六水和物結晶の洗浄操作において除染できることが確認された。しかしながら、BaとCsの除染係数は低かった。これはU晶析プロセスにおいてBa(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$とCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$としてそれぞれ析出することが原因と考えられる。Csの除染係数は、HNO$$_{3}$$及びPu濃度が増加するに従い減少することがわかった。この原因は、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成によるものと推察された。

論文

Preparation and characterization of dicesium tetravalent plutonium hexanitrate

中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

Journal of Alloys and Compounds, 489(2), p.659 - 662, 2010/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.24(Chemistry, Physical)

UNH結晶から安定にPu-Cs複塩を分離するためにPu-Cs複塩の生成挙動試験を実施した。この複塩は、MOX燃料溶解液とCsNO$$_{3}$$溶液を混合することにより調製し、濃度分析及びXRDによりCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$であることを確認した。また、HNO$$_{3}$$濃度が高くなるに従い生成する傾向にあった。熱分析を実施すると、245$$^{circ}$$Cまで安定であり、これ以降の温度より約10.29%の重量減少が観察された。これは、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$からCs$$_{2}$$PuO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$へ分解するためと考えられる。これらの結果より、UNH結晶とともに析出したPu-Cs複塩を60$$^{circ}$$Cから100$$^{circ}$$CにてUNH結晶のみを融解し、安定なPu-Cs複塩をフィルタにより分離できる可能が示唆された。本研究において、UNH結晶の高除染化を目的とした新しい結晶精製方法を提案した。

論文

Research and development of crystal purification for product of uranium crystallization process

矢野 公彦; 中原 将海; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則; 中村 和仁*; 田山 敏光; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; et al.

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.143 - 150, 2009/09

The behaviors of impurities and applicability of sweating and melting-filtration operations to the purification for UNH crystal were investigated experimentally on a beaker and an engineering scale. With regard to behaviors of impurities, the conditions of cesium and barium precipitation were surveyed and it was clarified that there were most impurities on the outside of UNH single crystal and that they make no eutectoid with UNH. On the other hand, it is confirmed that sweating and melting-filtration operations were effective in principle by the experiment with uranium and simulated FP system. After that, its effects verified by beaker scale experiments with the system including plutonium and irradiated fuel. Additionally, engineering scale tests were carried out with a Kureha Crystal Purifier (KCP) type testing device to evaluate that its performance was suitable for UNH purification. This work was supported by the Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology of Japan (MEXT).

報告書

「軽水炉用」プルトニウム富化燃料のHBWR照射試験(II)IFA-514燃料集合体の製作

小泉 益通; 本田 裕*; 湯本 鐐三; 落合 洋治*; 堀井 信一*; 山本 純太*; 平沢 正義; 八木 隆雄

PNC TN841 79-38, 250 Pages, 1979/06

PNC-TN841-79-38.pdf:16.67MB

BWR型商業炉でのプルトニウム燃料実証試験の先行試験として当照射試験が計画された。試験では製造上の健全性を確認すると共に,燃料の照射挙動を知る上から各種の燃料棒計装を採用した。また炉の運転上および燃料破損検出の面から集合体にも各種の計装が取付けられる。燃料の特色としては中実ペレットの他に中空ペレットも採用したこと,および表面研削ペレットと未研削ペレットの採用などがある。中空ペレットの製造と燃料棒の計装は初めての試みであり,中空ペレットの製造試験より計装燃料棒加工終了まで約1年を要した。集合体組立およびそれへの計装取付はハルデン・サイトで行われる。集合体部材については2体分を製作し,設計・製作上のミス確認のためプル燃において1体を組立て健全性を確認した。これら燃料は52年11月頃出荷予定であったが,核物質の輸送に係わる法律改正,および核物質の第三国移転手続き等のために大巾にスケジュールが遅れた。本報告は,燃料および各種部材等の製造・加工における諸データを整理収録したものである。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,1; 全体計画とH18年度の成果概要

鷲谷 忠博; 野村 和則; 中村 和仁; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; 平沢 泉*

no journal, , 

回収ウラン燃料製造時の取扱負荷の軽減並びに、貯蔵や燃料製造の際の経済性の向上を図ることを目的として、先進湿式再処理法の晶析工程より回収される除染係数の低い硝酸ウラニル結晶に同伴する核分裂生成物の同伴形態・メカニズムを解明するとともに、これらの情報をもとに、発汗や融解操作を用いた結晶精製プロセスの技術を開発する。なお、本研究は文部科学省公募研究としてH18$$sim$$H20年度の3か年間に渡り実施するものであり、本報では全体計画と平成18年度の成果概要について紹介する。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,2; UNH結晶への模擬PFの同伴挙動試験

近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; 平沢 泉*; 鷲谷 忠博

no journal, , 

先進湿式再処理法においては、晶析工程により溶解液からウランを結晶として分離回収することを想定している。晶析工程に供する溶解液濃度及び晶析条件の設定により、回収されるウラン結晶に使用済燃料中のFP成分が同伴する可能性がある。そのため、FPの中で特に硝酸溶液中で溶解度の低いアルカル土類金属及びアルカリ金属を模擬物として添加した硝酸ウラン溶液を使ったウラン晶析試験を行い、生成するウラン結晶へのそれらの同伴挙動について評価した。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,4; Ba-Sr系を用いた不純物同伴挙動の検討

平沢 泉*; 近沢 孝弘*; 鷲谷 忠博

no journal, , 

晶析法による核燃料サイクルの確立を目的として、バリウム塩を不純物として、硝酸ストロンチウムの冷却晶析実験を行い、不純物の同伴挙動について知見を得た。

口頭

次世代湿式再処理技術における晶析システムの開発

鷲谷 忠博; 田山 敏光; 中村 和仁; 柴田 淳広; 矢野 公彦; 紙谷 正仁; 小巻 順; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; 本間 俊司*; et al.

no journal, , 

FBRサイクル実用化研究では、溶媒抽出工程での処理量を低減(工程規模縮小,有機溶媒使用量低減化=経済性,安全性向上)を目的に、溶解・清澄後の溶解液に対し、晶析技術を用い溶解液中の大部分を占めるウランをウラン結晶として回収することを目的とした技術開発を行っている。この晶析技術については、これまでに、ビーカースケールの基礎試験によりウラン晶析時のPu, FPの挙動を確認した。また、臨界安全性,遠隔運転・保守性を考慮した回転キルン型晶析装置の開発を行い基本的な成立性の確認を行った。本発表では、これらの晶析システム開発の概要について報告する。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,9; 融解分離ウラン試験

矢野 公彦; 中村 雅弘; 中村 和仁; 田山 敏光; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

no journal, , 

先進湿式再処理法の晶析工程より回収する硝酸ウラニル6水和物(UNH)結晶の精製技術を開発するために、ウラン及び模擬不純物を用いた精製基礎試験を実施した。結晶を融点近傍の融点より高い温度で融解し、ろ別することにより、UNH結晶に同伴する固体不純物を分離する「融解分離」に着目した試験を実施し、除染係数(DF)を取得した。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,6; 平成19年度の成果概要

鷲谷 忠博; 田山 敏光; 中村 和仁; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

no journal, , 

文部科学省公募研究として平成18年度より3年間の計画で「晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発」を実施している。平成19年度は不純物同伴挙動試験、U系及びPu系における精製基礎試験,ベンチスケールの結晶精製試験等を実施した。本報ではこれら平成19年度の研究開発成果の概要について報告する。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,7; UNH結晶への模擬FPの同伴挙動試験,2

鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 長田 正信*; 菊池 俊明*; 平沢 泉*

no journal, , 

先進湿式再処理法のウラン晶析工程においては、溶解液濃度等の晶析条件の設定により、FP成分の中で特に硝酸溶液中で溶解度の低いアルカル土類金属(ストロンチウム,バリウム)が、回収されるウラン結晶に同伴するケースがある。そのため、アルカル土類金属について硝酸ウラニル共存系の溶解度データを取得し、その結果からウラン晶析操作における不純物同伴挙動を考察した。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,8; 発汗精製ウラン試験

中村 雅弘; 矢野 公彦; 中村 和仁; 田山 敏光; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

no journal, , 

先進湿式再処理法の晶析工程より回収する硝酸ウラニル六水和物(UNH)結晶の精製技術を開発するために、ウラン及び模擬不純物を用いた精製基礎試験を実施した。結晶を融点近傍の融点より低い温度に保持することにより、UNH結晶に内包している母液を結晶外に排出させる「発汗操作」に着目し、平成19年度の試験では、発汗時間,模擬不純物及び結晶の調整方法をパラメータとした試験を実施し、除染係数(DF)を取得した。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,10; MOX燃料溶解液を用いたUNH結晶の精製試験

中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

no journal, , 

先進湿式再処理プロセスの晶析工程より回収するUNH結晶の精製技術を開発するため、MOX燃料溶解液を用いた結晶精製基礎試験を実施した。液体不純物においては発汗操作、固体不純物については融解操作によりUNH結晶の精製を試み、結晶精製技術開発に必要な基礎データを取得した。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発; 平成19年度の成果概要

鷲谷 忠博; 矢野 公彦; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

no journal, , 

文部科学省公募研究として、平成18年度より3年間の計画で「晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発」を実施している。平成20年度の成果報告会では、平成19年度に実施した不純物同伴挙動試験,U及びPu系における精製基礎試験,ベンチスケールの結晶精製試験等の研究開発成果の概要について、報告する。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,14; これまでの成果概要

鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

no journal, , 

FBR使用済燃料の再処理方法として晶析技術を導入した先進湿式法の開発が行われているが、本研究では晶析工程より回収されるUNH結晶に対する精製技術の開発を目的として、平成18年度より3年間に渡って文部科学省公募研究として、不純物同伴・精製メカニズムの検討,精製基礎試験,精製装置開発を行い、晶析工程への結晶精製技術の適用性を検討した。本報告では上記公募研究の総括報告を行うものである。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,11; 照射済高速炉燃料溶解液を用いたUNH結晶の精製試験

中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

no journal, , 

晶析工程より回収されるUNH結晶の精製技術を開発するために、照射済高速炉燃料溶解液を用いた結晶精製基礎試験を実施した。液体不純物では、発汗操作,固体不純物については融解分離操作によりUNH結晶の精製を試み、結晶精製技術開発に必要な基礎データを取得した。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,12; コールド模擬条件における結晶精製試験

平沢 泉*; 近沢 孝弘*; 鷲谷 忠博

no journal, , 

先進湿式法再処理の晶析工程における高純度のウラン回収プロセスの確立を目的として、硝酸塩の冷却晶析過程に及ぼす不純物の影響を検討するために、硝酸ウラニルの模擬物質として硝酸バリウム[Ba(NO$$_3$$)$$_2$$]を、不純物として硝酸ストロンチウム[Sr(NO$$_3$$)$$_2$$]を用いて、冷却晶析における精製効果について知見を得た。また、硝酸ウラニルの模擬物質として硝酸アルミニウム9水和物[Al(NO$$_3$$)$$_3$$$$cdot$$9H$$_2$$O]を、液体不純物として硝酸ストロンチウムを、固体不純物として硝酸バリウムを用いて、発汗・融解晶析における精製効果について知見を得たので報告する。

口頭

反応晶析過程におけるモリブデン酸ジルコニウムの形状及び粒径評価

竹内 正行; 小泉 務; 池田 匠輝*; Cho, R.*; 平沢 泉*

no journal, , 

再処理工程で発生する不溶解残渣の成分としてモリブデン酸ジルコニウム(以下、ZMh)の存在が知られている。この化学種は使用済燃料溶解液中に溶解したモリブデンやジルコニウムが化合して生成する難溶性物質であり、再処理機器や配管類の閉塞など、再処理工程の運転に対する影響が懸念されている。本研究では、このZMhを再処理工程中で除去するための技術開発の一環として、析出形状や析出粒径に関する研究を実施した成果である。本研究では、析出温度や溶液中の過飽和度をパラメータとして、析出形状や析出粒径への影響を評価した。その結果、反応析出するZMh結晶は温度の増加とともに析出粒径は大きくなり、過飽和度を小さく維持することによっても、析出粒径は大きくなることがわかった。また、析出粒径の増大により凝集しにくい傾向が認められた。

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