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論文

Decomposition behavior of PCDD/F isomers in incinerator gases under electron-beam irradiation

廣田 耕一; 小嶋 拓治

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 78(9), p.1685 - 1690, 2005/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:31.81(Chemistry, Multidisciplinary)

ごみ燃焼排ガス中ダイオキシンとフランの電子ビーム分解挙動について各異性体別に調べた。その結果、ダイオキシンではすべての異性体について高い分解率が得られ、それは照射によって生成するOHラジカルによる酸化反応であることがわかった。これに対して、フランは熱電子付着による脱塩素反応により、1, 2, 8, 9-, 2, 3, 7, 8-, 3, 4, 6, 7-TeCDFsなど化学構造に対称性のある異性体が生成していることがわかった。

論文

Application of electron beams for the treatment of VOC streams

廣田 耕一; 酒井 洋樹*; 鷲尾 方一*; 小嶋 拓治

Industrial & Engineering Chemistry Research, 43(5), p.1185 - 1191, 2004/03

 被引用回数:46 パーセンタイル:79.53(Engineering, Chemical)

電子ビーム技術はVOC処理として有望な方法である。この技術の実用化のため、その指標となる90%以上の分解処理に必要なエネルギー(吸収線量)を求めた。実験室レベルで20種のVOCに対して電子ビーム照射を行った結果、そのエネルギーは、化学構造に関係し、OHラジカルとの速度定数から推測できることがわかった。この結果をもとに仕様を決めて行ったコスト分析では、自己遮蔽型の電子加速器と反応器を1つのユニットにすることにより、電子ビーム処理システムの設備コストを低減できることを明らかにした。

論文

都市ゴミ燃焼排煙に含まれるダイオキシン類分析のための迅速試料調製法

瀧上 眞知子; 新井 英彦*; 廣田 耕一; 田口 光正; 箱田 照幸; 小嶋 拓治

環境化学, 14(1), p.13 - 23, 2004/03

日本原子力研究所は高浜クリーンセンターにおいて、ゴミ燃焼ガス中のダイオキシン類を電子ビームを用いて分解する実験を行った。試料の採取と前処理をJIS法にしたがって行うと少なくても2週間が必要である。しかし、排煙から試料を採取するために活性炭繊維からできたダイオキシン類吸着採取フィルタを採用することにより、試料からのダイオキシン類抽出にかかる時間は16時間から2時間半に短縮された。また、クリーンアッププロセスの改良により、JIS法の半分以下の時間でクリーンアップを行うことができた。この方法により、排煙試料の取り扱いに慣れていない実験者でもGC/MS使用を調製することができた。また、JISに比肩する正確さで、試料採取及び前処理を4日間で行うことが可能になった。

論文

ガス処理用300keV電子ビーム照射場における吸収線量率分布

箱田 照幸; 須永 博美; 瀧澤 春喜; 廣田 耕一; 小嶋 拓治

Radioisotopes, 53(2), p.59 - 69, 2004/02

汚染排ガス処理への応用拡大が検討される300keV以下の低エネルギー電子ビーム(EB)は、汚染排ガス中で散乱し、その結果ガス中において不均一な吸収線量率分布を与える。そこで、高効率な排ガス処理システムの構築のためには、線量計測が不可欠である。本研究では、空気を満たした照射容器内で2種のポリマーフィルム型線量計による深度線量率の計測,アルミニウム製全吸収型カロリメータによる深度エネルギーフルエンス率の計測を行うとともに、半経験的電子輸送コード(EDMULTコード)による深度線量率分布の計算結果と比較しながら、300keVのEB照射場の線量計測に関する研究を行った。その結果、空気中におけるビームの広がりを考慮することにより、CTA線量計及びGafchromic線量計を用いて実測した深度線量率がEDMULTコードによる計算結果と分布の傾向がよく一致することがわかった。また試作したカロリメータによるエネルギーフルエンス率は、フィルム型線量計から得られた値に比べて8$$sim$$11%小さかった。この差は、実験誤差を考えると非常に小さな値である。以上のことから、低エネルギーEB照射場において、本研究で開発したカロリメータによりあらかじめポリマーフィルム線量計を校正しておくことにより、これらの線量計による線量率計測が可能となることが明らかとなった。

論文

Application of electron beam for the reduction of PCDD/F emission from Municipal solid waste incinerators

廣田 耕一; 箱田 照幸; 田口 光正; 瀧上 眞知子; Kim, H.; 小嶋 拓治

Environmental Science & Technology, 37(14), p.3164 - 3170, 2003/07

 被引用回数:43 パーセンタイル:65.56(Engineering, Environmental)

温度200$$^{circ}$$Cのごみ燃焼排煙中のダイオキシン類の削減を目的に、電子ビームを応用した。その結果、1000m$$^{3}$$N/hの排煙に対して14kGy照射することにより90%以上の分解率が得られた。ダイオキシン類の分解は、OHラジカルとの反応によって開始され、エ-テル結合の解離,ベンゼン環の開環,脱塩素が引き続き起こると考えられる。フランの場合は脱塩素化により低塩素化フランの生成を伴うため、ダイオキシンと比べ低分解率となった。

論文

Dioxin decomposition/elimination technology using electron beams

小嶋 拓治; 廣田 耕一; 田口 光正; 箱田 照幸; 瀧上 眞知子

Proceedings of 25th JAIF-KAIF Seminar on Nuclear Industry, p.193 - 201, 2003/00

電子ビームによる排煙中ダイオキシンの分解除去技術を温度200$$^{circ}$$C排煙流速1,000 m$$^{3}$$N/hの実ごみ排煙を用いて開発した。照射前後のダイオキシン毒性等価濃度比として求めた分解率は、線量15kGy以上で90%以上であった。この処理条件では、日本におけるダイオキシン対策特別措置法の基準値を満たすことができる。ダイオキシンの分解機構を解明するとともに、分解生成物が外因性内分泌撹乱物質様活性の観点から無毒性になっていることを確認した。

論文

Electron-beam treatment of PCDD/Fs in the flue gas from a municipal solid waste incinerator

廣田 耕一; 箱田 照幸; 田口 光正; 瀧上 眞知子*; 小嶋 拓治

Proceedings of 9th International Conference on Radiation Curing (RadTech Asia '03) (CD-ROM), 4 Pages, 2003/00

流量1,000m$$^{3}$$/hN,温度200度の条件で、ダイオキシン類を含むごみ燃焼排煙に電子ビームを照射した。その結果、吸収線量の増加に伴いダイオキシン類の分解率が高くなり、14kGyでその値は90%に達した。また、ダイオキシンとフランの分解挙動について考察を行った。

論文

Electron-beam decomposition of vaporized VOCs in air

廣田 耕一; 箱田 照幸; 新井 英彦; 橋本 昭司

Radiation Physics and Chemistry, 65(4-5), p.415 - 421, 2002/11

 被引用回数:25 パーセンタイル:81.57(Chemistry, Physical)

空気雰囲気において、脂肪族系及び芳香族系揮発性有機化合物(VOC)に電子ビームを照射し、その分解挙動を調べた。脂肪族系では、クロロエテンがClラジカルによる連鎖反応を起こす一方、クロロメタンは熱電子によって分解することがわかった。また、主な生成物は一酸化炭素と二酸化炭素であった。芳香族系では、キシレンが最も分解しやすく、次いでクロロベンゼン,ベンゼンの順になった。これには、OHラジカルとの速度定数の大小関係のほか、分解によって生成する粒子状物質が関与していることがわかった。また、ガス状の分解生成物はカルボン酸やエステルなどの酸化物であることがわかった。

論文

第10回Air Pollution 2001国際会議とイタリア

廣田 耕一

放射線と産業, (92), p.76 - 79, 2001/12

「第10回空気汚染に関する国際会議(Air Pollution 2001)」がイタリアマルケ州アンコナにおいて行われた。本稿では、各国における空気汚染の現状や対策などの紹介とともに、日本原子力研究所で行った電子ビームによる揮発性有機化合物処理に関する研究の概要を記した。電子ビーム照射した芳香族及び脂肪族化合物の分解生成物や反応に関与する活性種についての解析結果と現在行っているダイオキシン類分解試験で得られた成果について発表した。

論文

Complete oxidation of gaseous trichloroethylene in air by electron beam irradiation

箱田 照幸; 廣田 耕一; 橋本 昭司

Proceedings of 5th International Symposium & Exhibition on Environmental Contamination in Central & Eastern Europe (CD-ROM), 7 Pages, 2001/09

トリクロロエチレン(TCE)汚染ガスの電子ビームによる無害化技術の基礎的データを得るために、異なる水分濃度(0.3~1%)の空気に含まれた初期濃度5~55ppmのTCEに電子ビーム照射し、分解効率及び生成物について調べた。また生成した二酸化炭素濃度から、TCE及び生成物を完全に酸化分解するために必要な吸収線量を求めた。その結果、上記の初期濃度いずれの場合にも、0.8kGyで95%の分解効率が得られた。またジクロロ塩化アセチル、ホスゲン、二酸化炭素及び塩化水素あるいは塩素が生成していることがわかった。これらの生成物を完全に酸化分解するためには、5及び10ppmVの場合で12及び15kGyが必要であった。また照射ガスをアルカリ水溶液に通ずることにより生成物をガス相から完全に除去でき、かつ一部の生成物は水溶液中で加水分解により無害化できることが明らかとなった。乾燥空気中でも行った同様の実験から、分解機構について考察を行った。

論文

電子ビームによるごみ燃焼排煙中ダイオキシンの分解

廣田 耕一

Isotope News, (566), p.9 - 11, 2001/07

原研高崎では、電子ビーム照射によりごみ燃焼排煙中のダイオキシン類の濃度を1/10程度に低減する技術を開発するため、2000年10月より高浜クリーンセンターにおいて試験を行っている。本稿では、主に電子ビームによるダイオキシン分解試験装置の概要について紹介した。本試験は2002年3月まで実施し、実用性を評価した後、技術移転を行う予定である

論文

Electron beam treatment of VOCs in air

廣田 耕一; 箱田 照幸; 橋本 昭司

Air Pollution 9 (Advances in Air Pollution Vol.10) 2001, p.439 - 446, 2001/00

脂肪族(四塩化炭素,酢酸ブチル,クロロエテン)及び芳香族系(ベンゼン,キシレン,クロロベンゼン)揮発性有機化合物に電子ビーム照射し、その分解挙動について調べた。その結果、芳香族系の場合照射分解率の大きさはOHラジカルとの速度定数の大小関係と一致したことから、芳香族系の化合物はOHラジカルとの反応により分解することがわかった。また、照射による主なガス状生成物はカルボン酸であるほか、粒子状の物質を生成することがわかった。これに対して脂肪族化合物は、例えば四塩化炭素はe及びO$$^{2-}$$、酢酸ブチルはOH、クロロエテンはCl$$^{-}$$による連鎖反応など化学構造により分解に関与する活性種が異なることを明らかにした。照射では粒子状物質はほとんど生成せず、CO、CO$$_{2}$$やホスゲンなどのガス状物質が観察された。

論文

Electron-beam decomposition of carbon tetrachloride in air/nitrogen

廣田 耕一; 新井 英彦; 橋本 昭司

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 73(12), p.2719 - 2724, 2000/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:38.38(Chemistry, Multidisciplinary)

空気及び窒素雰囲気中で、電子線による四塩化炭素の分解率を水分有り無しの場合について調べた。その結果、四塩化炭素10ppmで水分無しの場合、両雰囲気ともに分解率はおよそ90%であった。ところが水分有りの場合、窒素雰囲気では分解率にあまり変化が見られなかったのに対し、空気雰囲気ではその値は70%となった。これには酸素が関与していることがわかった。すなわち、窒素雰囲気ではおもにeにより四塩化炭素が酸化分解を起こすが、空気雰囲気ではeは酸素分子とも反応し、O$$_{2}^{-}$$となる。しかし、このO$$_{2}^{-}$$も四塩化炭素を酸化分解するため、見かけ上水なしの場合では、両雰囲気ともに分解率に大きな差は見られなかった。これに対し、水有りの場合O$$_{2}^{-}$$は水分子と反応しクラスターイオン(O$$_{2}^{-}$$(H$$_{2}$$O))を形成し、O$$_{2}^{-}$$による四塩化炭素の酸化分解を阻害するため、空気雰囲気で水分有りの場合、四塩化炭素の分解率が低下したことがわかった。

論文

Enhanced decomposition of dichloromethane in air by multi-pass electron beam irradiation

Wahyuni, S.*; 廣田 耕一; 箱田 照幸; 新井 英彦; 橋本 昭司; 川本 二三男*; 椋木 康雄*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 73(8), p.1939 - 1943, 2000/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.99(Chemistry, Multidisciplinary)

塩化メチレンは、各種産業で使用され、かなりの分が最終的に大気へ放出され、大気汚染源の一つとなっている。従来、活性炭で処理されているが、コストが高いなどの問題がある。本研究では、塩化メチレンを100ppm前後含むモデル空気試料を調製し500ml容量のガラス照射容器に採取し、バッチ式で電子ビーム照射を行い、その分解挙動を調べた。その結果、1パス照射では分解率は線量を増しても65%位で飽和するが、低い線量率で間欠的に多重パス照射する方法によれば32kGyで100%近い分解率が得られることを見いだした。また、水を4ml添加して照射すると、1パス照射でも100%近い分解率が得られることを見いだした。本研究では、電子ビーム照射による塩化メチレンの分解及び上記多重照射効果並びに水添加効果のメカニズムも明らかにした。

論文

Conceptual study of accelerator-based transmutation plant

西田 雄彦; 滝塚 貴和; 高田 弘; 廣田 耕一*; 鈴置 善郎*

Proc. of 2nd Int. Conf. on Accelerator-Driven Transmutation Technologies and Applications, 2, p.210 - 216, 1996/06

陽子加速器を利用した2つの超半減期核種の消滅処理プラント概念を提案する。一つは固体ターゲットを用い、もう一つは溶融塩ターゲットを用いたシステムである。これらの概念は原研が創案し、マイナアクチノイドを含む燃料から成る未臨界体系炉心に対して、硬スペクトル・高フラックスの中性子により効率よく消滅処理を可能とするものでる。工学的成立性の見通しを得るため、システム構成、原子炉構造の基本計画、遮蔽概念、熱輸送系概念、燃料交換システム概念等について検討した。原子炉構造概念はターゲット及び炉心燃料集合体構成を基にプラントエンジニアリングの観点から陽子ビームを上部入射方式とし、交換も考慮してビーム窓概念、ターゲット廻り構造概念等を策定した。併せて、ビームライン及び炉廻りの必要遮蔽厚さを策定した。さらに、熱輸送系の概念検討を行い、800MWtのプラント概念を構築した。

論文

A Design study for inherent safety core, aseismicity and heat transport system in lead-cooled nitride-fuel fast reactor

高野 秀機; 秋江 拓志; 平岡 徹; 中村 邦彦*; 廣田 耕一*; 神島 吉郎*

Proc. of ARS94 Int. Topical Meeting on Advanced Reactors Safety,Vol. 1, 0, p.549 - 556, 1994/00

窒化物燃料を用いた鉛冷却高速炉について、高安全炉心の設計及びプラント特性の技術的検討を行った。炉心設計では、窒化物燃料に濃縮したN-15を用いることの炉心性能への影響を明らかにした。Na冷却高速炉では、N-15を用いるとボイド反応度が正側へ増加するが、鉛冷却高速炉ではもれに比べて無視でき負の設計が可能であり、Puインベントリの節約と増殖比の増加が期待できる。このサーベイ計算に基づき、全炉心ボイド反応度が十分に負で燃焼反応度変化の小さい固有安全性の高い炉心を設計した。さらに、ヒートバランス,SG概念,崩壊熱除去システム,耐震性等の原子炉プラントの技術的検討を行い、鉛冷却高速炉の特徴を明らかにした。ヘリカルコイル型SGを用いたコンパクトなプラントシステム概念に対する耐震性の検討では、応答加速度2Gの条件で60万KWe出力炉の立地が現在の設計基準内で可能であることを示した。

論文

A Concept of self-completed fuel cycle based on lead-cooled nitride-fuel fast reactors

高野 秀機; 秋江 拓志; 半田 宗男; 平岡 徹; 中村 邦彦*; 廣田 耕一*; 神島 吉郎*; 田中 洋司*; 高橋 浩道*; 金子 邦男*

Proc. of the 7th Int. Conf. on Emerging Nuclear Energy Systems; ICENES 93, 8 Pages, 1993/00

高速炉の開発の魅力は、軽水炉に比べて極めて高い資源有効利用とTRU処理能力にある。軽水炉の代替となるためには、炉と燃料サイクルを含めた高い経済性と正のボイド反応度や燃焼反応度損失を低減した高い安全性をもつ高速炉システムが必要である。そのため、鉛冷却・窒化物燃料集合体からなる高速炉について、燃料仕様やIV-15の濃縮度をパラメータとして炉心特性を検討し固有安全性の高い炉心を設計した。この炉心を基にして、耐震性を含む安全性、ヘリカルコイル型SGをもつ原子炉構造等を検討し、プラントコストをNa冷却・MOX燃料高速炉と比較した。さらに炉と燃料サイクルを含めた自己完結型の総合燃料サイクルシステム概念を、電力供給型プラントと燃料フロー調整型プラント群を高温化学再処理をベースとして検討した。

報告書

高増殖高速炉の設計研究; FPガスパージ/チューブインシェル型金属燃料高速炉

平岡 徹; 迫 淳; 高野 秀機; 刑部 真弘; 石井 武*; 佐藤 充*; 廣田 耕一*; 小西 隆男*

JAERI-M 89-069, 204 Pages, 1989/06

JAERI-M-89-069.pdf:5.7MB

高速増殖炉の本来の意義の燃料増殖を高めることを狙って、金属燃料の持つ特徴を活かしたFPガスパージ/チューブインシェル型金属燃料集合体の概念を提案した。これにより、炉心における燃料の体積比は50%を超え、極めて硬い中性子スペクトルが得られた。その燃料集合体の構造、製造、およびFPガスパージ機構の工学的成立性を検討し、その見通しを得た。さらに、期待したように、充填ナトリウムの良好なFP捕捉性能が効いて、遮蔽、カバーガス処理系に問題はないことが判った。その他、炉内構造、燃料取扱設備などを検討し、増殖比1.84、炉内増倍時間6.7年という高い増殖性能を持つ670MWeの高増殖高速炉の概念をまとめた。

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