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論文

Sorption of Sn and Nb on montmorillonite at neutral to alkaline pH

石寺 孝充; 岡崎 充宏*; 山田 良英*; 戸村 努*; 澁谷 早苗*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.536 - 546, 2023/05

高レベル放射性廃棄物の地層処分においては、評価対象核種の収着分配係数を適切に設定することが必要である。特に、収着分配係数が低下する可能性のある条件においては、収着分配係数の実測値を拡充し、設定値の信頼性を向上させる必要がある。本研究では、セメント材料の溶出や炭素鋼材料の腐食によって生じうる高pH条件を考慮し、Sn及びNbのモンモリロナイトに対する収着試験を実施して収着分配係数のpH依存性を取得した。その結果、pHの上昇に伴って収着分配係数が低下するものの、pH11からpH12程度まで実測値を取得することが可能であった。また、得られた収着分配係数のpH依存性に対して収着モデルを適用して解析を行い、モンモリロナイトへのSnの収着には2種類、Nbの収着には1種類の収着サイトへの収着を考慮することにより、得られた収着分配係数を説明することが可能であることがわかった。

論文

Sorption behavior of selenide on montmorillonite

杉浦 佑樹; 戸村 努*; 石寺 孝充; 土井 玲祐; Francisco, P. C. M.; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 松村 大樹; 高橋 嘉夫*; 舘 幸男

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 324(2), p.615 - 622, 2020/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:46.37(Chemistry, Analytical)

Batch sorption experiments were performed to investigate the sorption mechanism of Se on montmorillonite under reducing conditions in deep geological environments. Based on Eh-pH diagrams and ultraviolet-visible spectra, Se was dissolved as selenide (Se(-II)) anions under the experimental conditions. The distribution coefficients ($$K_{rm d}$$; m$$^{3}$$ kg$$^{-1}$$) of Se(-II) indicated ionic strength independence and slight pH dependence. The $$K_{rm d}$$ values of Se(-II) were higher than those of Se(IV), which also exists as an anionic species. X-ray absorption near edge spectroscopy showed that the oxidation state of Se-sorbed on montmorillonite was zero even though selenide remained in the solution. These results suggest that Se(-II) was oxidized and precipitated on the montmorillonite surface. Therefore, it is implied that a redox reaction on the montmorillonite surface contributed to high $$K_{rm d}$$ values for Se(-II).

論文

Distribution of Cs and Am in the solution-bentonite colloids-granite ternary system; Effect of addition order and sorption reversibility

飯島 和毅; 戸村 努*; 飛田 実*; 鈴木 康之*

Radiochimica Acta, 98(9-11), p.729 - 736, 2010/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.51(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

模擬地下水-ベントナイトコロイド-花崗岩の三元系におけるCs及びAmの分配挙動を調べた。花崗岩の添加によりベントナイトコロイドから核種が脱離するのが認められたことから、ベントナイトコロイドに対するCs及びAmの収着挙動は可逆であった。また、イオン交換と表面錯体反応に基づき、ベントナイトコロイドの高いエッジサイト密度を考慮した収着モデルにより、三元系におけるベントナイトコロイドへの核種収着挙動を説明することができた。

論文

Reversibility and modeling of adsorption behavior of cesium ions on colloidal montmorillonite particles

飯島 和毅; 戸村 努*; 庄司 芳之*

Applied Clay Science, 49(3), p.262 - 268, 2010/06

 被引用回数:37 パーセンタイル:71.17(Chemistry, Physical)

モンモリロナイトコロイドに対するCsの収着及び脱離挙動を調べた。イオン交換・表面錯体モデルにより、Csの収着及び脱離挙動を良好に再現することができた。0.005Mより高いCs濃度で処理されたベントナイトは、Csの層間への固定につながると考えられる層間距離の減少が認められた。本研究では、Cs濃度が0.0001Mより低いので、モンモリロナイトコロイドへのCs収着は可逆であると考えられた。

報告書

海水系地下水中におけるベントナイト及び堆積岩に対するセシウムの収着挙動

北村 暁; 戸村 努*; 佐藤 治夫; 中山 雅

JAEA-Research 2008-004, 39 Pages, 2008/03

JAEA-Research-2008-004.pdf:3.0MB

海水系地下水中におけるベントナイト及び堆積岩(砂岩及び泥岩)に対するセシウムの収着分配係数を取得した。これらの固相に対するセシウムの収着挙動を明らかにすることを目的として、種々の濃度における塩化ナトリウム水溶液及び塩化カリウム水溶液においても、セシウムの収着分配係数を取得した。得られた分配係数はpHには大きな依存性を示さなかった。また、イオン強度依存性を調べたところ、ベントナイトに対する収着ではナトリウムイオンとカリウムイオンのいずれの濃度に対しても依存性を示したのに対し、堆積岩に対する収着ではナトリウムイオンに対する依存性を示さず、カリウムイオンとのみ競争的に反応することがわかった。これらの結果をもとに、イオン交換モデルを用いてセシウムの収着挙動を検討した。なお、本研究は、平成14$$sim$$15年度に、当時の核燃料サイクル開発機構東海事業所で実施されたものである。

論文

Sorption behavior of americium onto bentonite colloid

飯島 和毅; 庄司 芳之*; 戸村 努*

Radiochimica Acta, 96(9-11), p.721 - 730, 2008/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:52.88(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Amコロイドの生成を考慮して、弱アルカリ・低イオン強度条件下において、ベントナイトコロイドに対するAmの分配係数を評価した。得られた値は、大きなモンモリロナイト粒子について報告されている文献値に比べ、大きかった。これは、ベントナイトコロイドの1桁大きい反応サイト密度によるものと考えられた。比較的簡易で多くの核種に適用可能なメカニスティック収着モデルのベントナイトコロイドへの適用性も検討した。

論文

Sorption Behavior of Cs onto Bentonite Colloid

飯島 和毅; 戸村 努*; 増田 嗣也*

Proceedings of 2nd International Meeting on Clays in Natural and Engineered barriers for Radioactive Waste Confinement (TOURS 2005) (CD-ROM), p.607 - 608, 2005/00

ベントナイトコロイドに対するバッチ式収着試験及び脱離試験を行った。収着はFreundlich型収着等温式で表され、分配係数は約20m$$^{3}$$/kgと粉末状ベントナイトより大きかったが、薄いシート状のコロイド形状の影響が考えられた。脱離試験でも同程度の分配係数が得られたことから、収着したCsのうち少なくとも30%程度は可逆的に収着していることが分かった。

論文

ベントナイトコロイドに対するCsの収着挙動

飯島 和毅; 増田 嗣也; 戸村 努*

サイクル機構技報, (23), p.51 - 61, 2004/06

ベントナイトコロイドに対するCsの収着及び脱離試験を行い,分配係数及び収着の可逆性に関する知見を得るとともに,コロイドの形状を調べ,収着挙動に及ぼす影響を検討した。

論文

マグネタイト表面におけるネプツニウム(V)の還元反応に関する研究

北村 暁; 中田 弘太郎*; 田中 知*; 戸村 努*; 亀井 玄人

サイクル機構技報, (22), p.59 - 66, 2004/03

ネプツニウム(V)(Np(V))とマグネタイト(Fe(II)1Fe(III)2O4)の間の酸化還元反応を、窒素雰囲気下で調べた。実験はバッチ法で行った。高純度のマグネタイトと0.1M NaCl水溶液をポリプロピレン製試験管に入れ、pH, 酸化還元電位および溶存ネプツニウム濃度の、振とう時間(1時間$$sim$$7日)、温度(298Kおよび318K)、および液固比(20, 50および100ml.g$$^{-1}$$)に対する依存性を取得した。溶存Np濃度は、Np(V)からNp(IV)への還元およびNp(IV)の沈殿により、実験開始後1日以内で急速に減少した。この結果は、液固比および温度が高い試料ほど顕著に見られた。また、この反応の速度定数および活性化エネルギーの導出を行った。この酸化還元反応では、マグネタイト表面に存在するFe(II)のみならず、内奥部にあるFe(II)も反応に関与していることが示唆された。

報告書

還元条件・炭酸共存下におけるスメクタイトに対するネプツニウムの収着挙動

北村 暁; 戸村 努*

JNC TN8400 2003-025, 67 Pages, 2003/03

JNC-TN8400-2003-025.pdf:1.48MB

還元条件・炭酸共存下におけるスメクタイトに対するネプツニウムの収着挙動を調べた。還元条件で得られた分配係数は,低全炭酸濃度において非還元条件の値に比べて大きく,全炭酸濃度の増大とともに低下した。実測で得られた分配係数について,各化学種ごとの分配係数をパラメータとした最小二乗適合を行った。この結果をもとに,主にネプツニウム(IV)の加水分解種およびヒドロキソ炭酸錯体の収着挙動について考察を行い,固相表面との特異的な相互作用により収着する可能性を指摘した。

報告書

Sorption behavior of neptunium onto smectite under reducing conditions in carbonate media

北村 暁; 戸村 努*; 澁谷 朝紀

JNC TN8400 2001-015, 30 Pages, 2001/09

JNC-TN8400-2001-015.pdf:3.94MB

還元条件・炭酸共存下におけるネプツニウムの収着挙動を調べた。バッチ法を用いて、スメクタイトに対するネプツニウムの分配係数の全炭酸濃度の関数を求めた。全炭酸濃度は、0.09M(M$$equiv$$mol-dm-3)から1.0Mの範囲で変化させた。得られた分配係数は、全炭酸濃度の増加とともに減少した。水溶液はNp(IV)とNp(V)の共存系であることが、TTA抽出法により明らかになった。本研究の試験条件では、水溶液中において、ネプツニルイオンNpO2+,Np(V)の3種の炭酸錯体NpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{n}$$$$^{(2n-1)-}$$ (n=1,2および3)と、Np(IV)の1種のヒドロキソ炭酸錯体Np(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{2-}$$の収着への寄与が予想された。試験で得られた分配係数を最小二乗法により解析することで、各化学種の分配係数を推定した。各化学種の分配係数の値から、スメクタイトに対するネプツニウムの収着挙動を論じた。

口頭

ベントナイトコロイド対するAmの収着挙動

飯島 和毅; 庄司 芳之; 戸村 努*

no journal, , 

ベントナイトコロイドに対するAm(III)の収着特性を調べた。得られた分配係数は、イオン交換及び表面錯体反応を仮定して求めた計算値より大きくなった。これは、ベントナイトコロイドがコロイドより粒径の大きいベントナイトに比べ、表面錯体反応に寄与するサイト密度が高いためと考えられた。

口頭

ベントナイトコロイドに対するAmの収着挙動,2; ベントナイトの収着サイト密度の評価

飯島 和毅; 庄司 芳之; 戸村 努*

no journal, , 

酸滴定によりベントナイトのプロトン収着サイト密度を調べた結果、ベントナイトコロイドは粒径の大きいものに比べて高い収着サイト密度を有すると考えられた。このように、前報でAmに対する分配係数が大きいことの一因と推測したベントナイトコロイドの高い収着サイト密度を、実験的に確認した。

口頭

Sorption behavior of Am onto bentonite colloid

飯島 和毅; 庄司 芳之; 戸村 努*

no journal, , 

ベントナイトコロイドに対するAmの収着特性を調べた。Amコロイドの生成を考慮して分配係数を求めたところ、JNC-SDBに収録されている既存のベントナイトに対するAmの分配係数より大きな値が得られた。酸塩基滴定では、ベントナイトコロイドは粒径の大きいベントナイトに比べて、大きなエッジサイト密度を示した。イオン交換及び表面錯体反応を仮定した収着モデルにより分配係数を求めたところ、pH8では実験値と同程度の値が得られた。これらの結果から、ベントナイトコロイドがコロイドより粒径の大きいベントナイトに比べ、表面錯体反応に寄与するエッジサイト密度が高いため、高い分配係数を示したと考えられた。

口頭

ベントナイト中におけるRa移行挙動に及ぼすCa$$cdot$$Ba鉱物との共沈の影響

藤原 健壮; 戸村 努*; 飛田 実*; Tits, J.*; Curti, E.*

no journal, , 

地層処分の安全評価において重要と考えられるRaの鉱物への取り込み現象を理解するために、calciteやwitheriteなどの鉱物を使った再結晶の挙動を調べた。今回の試験ではcalciteに対するCaの挙動とwitheriteに対するBaの挙動を求めた。

口頭

ベントナイト中におけるRa移行挙動に及ぼすCa・Ba鉱物との共沈の影響,2

藤原 健壮; 戸村 努*; 飛田 実*; 鈴木 康之*; Tits, J.*; Curti, E.*

no journal, , 

ラジウム-226(226Ra)は高レベル放射性廃棄物の地層処分における評価対象核種の一つであるが、その溶解度はCa鉱物との共沈により支配されるとしており、溶解度評価のためにはCa鉱物との共沈挙動の評価が不可欠である。また原子炉内で核分裂生成物として存在するBaより生成する鉱物との共沈挙動の評価も必要と考えられる。本報告では、calciteやwitherite鉱物へのRaの取り込み挙動に加え、モンモリロナイトなどの粘土鉱物とRaの挙動を調べることにより、緩衝材中におけるRaの移行挙動を評価した。

口頭

コロイド-岩石-水溶液間での核種の分配; 試験系構築とCsへの適用

中田 弘太郎*; 飯島 和毅; 戸村 努*; 飛田 実*

no journal, , 

岩石-コロイド-水相間の核種の分配を評価するための試験装置を作製し、スメクタイトコロイド・花崗岩へのCsの収着・脱離・分配試験を行った。装置の試験条件下での適用性を確認し、3相共存系における分配係数を取得した。さらに脱離試験の結果から、スメクタイトコロイドへのCsの収着は可逆的である可能性が高いことを示した。

口頭

溶液-ベントナイトコロイド-花崗岩の三元系におけるCs・Am(III)の収着分配

飯島 和毅; 中田 弘太郎*; 戸村 努*; 飛田 実*; 鈴木 康之*

no journal, , 

溶液-ベントナイトコロイド-花崗岩の三元系におけるCs及びAmのバッチ式分配実験を行った。三元系でのベントナイトコロイドに対するCs分配係数は、溶液中のNa濃度を考慮すると、二元系で得られたイオン交換選択係数に基づく計算値と同程度であり、この系では二元系での収着分配予測手法を三元系へ適用可能と考えられた。

口頭

ベントナイト中におけるRa移行挙動に及ぼすCa$$cdot$$Ba鉱物との共沈の影響,3

藤原 健壮; 飯島 和毅; 戸村 努*; 飛田 実*; 鈴木 康之*; Tits, J.*; Curti, E.*

no journal, , 

粘土中におけるRaの移行挙動を確認するために、CaやBa鉱物とクニピアやイライトが共存する系に対するRaの取り込み挙動を調べた。鉱物のみが存在する系においてRaはBaSO$$_{4}$$鉱物に多く取り込まれたが、Raは他の条件と比較してクニピアとBaCO$$_{3}$$鉱物が共存する系に多く取り込まれた。

口頭

Sorption / diffusion data aquisition method development for high sorbing americium in compacted bentonite

石井 康雄; 高橋 宏明; 舘 幸男; 戸村 努*; 根本 一昭*; 岡崎 充宏*

no journal, , 

高収着性核種に対応した精密な内部プロファイル取得手法を開発し、圧縮ベントナイトの拡張RD法により0.1M, 0.5M NaCl / 0.05M NaHCO$$_{3}$$溶液中におけるベントナイト(クニピアF:クニミネ工業社製)に対するDe及びKdを求めた。Kdについてはバッチ収着試験法による測定も行い、比較を行った。

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