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報告書

$$^{99}$$Mo製造におけるMoリサイクル技術の予備試験,1; Mo吸着剤の再利用評価(共同研究)

木村 明博; 新関 智丈*; 掛井 貞紀*; Chakrova, Y.*; 西方 香緒里; 長谷川 良雄*; 吉永 英雄*; Chakrov, P.*; 土谷 邦彦

JAEA-Technology 2013-025, 40 Pages, 2013/10

JAEA-Technology-2013-025.pdf:2.62MB

照射試験炉センターでは、JMTRを用いた(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造に関する技術開発を行っている。(n,$$gamma$$)法は簡便な反面、製造される$$^{99}$$Moの比放射能は低く、そこから得られる$$^{99m}$$Tc製品の放射能濃度も低下する欠点がある。そこで、効率よくMoを吸着するための吸着剤として、PZC及びPTCを開発した。一方、これら吸着剤は使用した後、放射性廃棄物として廃棄されるため、再利用による放射性廃棄物の低減化を実用化するとともに、希少資源であるMo原料をリサイクルする必要がある。本報告書は、試作した再利用可能なPZC及びPTCの合成方法並びにMo吸着/溶離特性、$$^{99}$$Mo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性及びリサイクル性等を調査するために行ったコールド試験及びホット試験についてまとめたものである。

論文

Mo recycling property from generator materials with irradiated molybdenum

掛井 貞紀*; 木村 明博; 新関 智丈*; 石田 卓也; 西方 香緒里; 黒澤 誠; 吉永 英雄*; 長谷川 良雄*; 土谷 邦彦

Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 7 Pages, 2013/10

http://www.invap.com.ar/ismtr/images/stories/trabajos/Kakei-Paper.pdf
http://www.invap.com.ar/ismtr/images/stories/trabajos/Kakei-Presentation.pdf

JMTR再稼働後の産業利用の拡大の一環として、診断用医薬品として使用されている$$^{rm 99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Mo国産化のための技術開発を進めている。国産の$$^{99}$$Mo製造方法として、JMTRでは放射性廃棄物の低減と製造工程が容易である(n,$$gamma$$)法を提案している。しかしながら、比放射能の高い$$^{99}$$Moを製造するためには、高価な濃縮$$^{98}$$MoO$$_{3}$$粉末が必要であること、さらに、$$^{99}$$Moの生成の際に使用されたMo吸着剤が廃棄物として大量に発生するといった課題がある。そこで、資源の有効利用と放射性廃棄物の低減を目指し、モリブデンリサイクル技術開発に着手した。本研究では、照射済MoO$$_{3}$$を用い、使用済Mo吸着剤の再利用、新品Mo吸着剤及び使用済Mo吸着剤からのMo回収試験を行った。この結果、Mo回収率95%以上であり、Mo吸着剤のリサイクル及び使用済PZCからのMo回収が可能であることが証明された。

口頭

JMTR再稼働に向けた照射技術開発,2; $$^{99m}$$Tcジェネレータからのモリブデンの回収と放射性廃棄物の減容化

吉永 英雄*; 掛井 貞紀*; 谷本 政隆; 木村 明博; 土谷 邦彦

no journal, , 

特願 2010-152220   公報

JMTR再稼動後の産業利用拡大の一環として、濃縮された$$^{98}$$Moを用いた(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Moの製造が検討されている。製造された$$^{99}$$Moは、$$^{99}$$Mo-$$^{99m}$$Tcジェネレータであるジルコニウム系無機高分子(PZC)のような吸着剤に吸着し、医療用RIとして用いられる$$^{99m}$$Tcを抽出する方法が提案されている。しかしながら、本方法では、$$^{98}$$Moを濃縮したMo原料が非常に高価で安定供給が困難なこと、使用済PZCが大量に発生することなどの課題がある。本発表では、使用済PZCからの有効資源であるMo回収と使用済PZCの再利用もしくは減容化を目的とした「アルカリ溶液によるMo回収法(溶離法)」及び「Mo回収/使用済PZCの減容化処理法(昇華法)」についての検討結果を報告する。

口頭

始発MoO$$_{3}$$粉末によるMoO$$_{3}$$ペレットの焼結性への影響

西方 香緒里; 木村 明博; 加藤 佳明; 黒澤 誠; 石田 卓也; 土谷 邦彦; 掛井 貞紀*; 吉永 英雄*; 新関 智丈*; 長谷川 良雄*

no journal, , 

材料試験炉(JMTR)再稼働における「産業利用の拡大」の一環として、診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n,$$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、$$^{99}$$Moの比放射能が低く、得られる$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度が低いため、照射ターゲットであるMoO$$_{3}$$試料について、$$^{98}$$Moを濃縮したMoO$$_{3}$$粉末の使用及びペレットの高密度化を行う必要がある。本研究は、始発MoO$$_{3}$$粉末特性の違いによるMoO$$_{3}$$ペレットの焼結性への影響を調べるとともに、製作した各MoO$$_{3}$$ペレットの特性を評価した。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造用高密度MoO $$_{3}$$ペレットの製造技術開発

西方 香緒里; 木村 明博; 加藤 佳明; 黒澤 誠; 石田 卓也; 土谷 邦彦; 掛井 貞紀*; 吉永 英雄*; 新関 智丈*; 長谷川 良雄*

no journal, , 

材料試験炉(JMTR)再稼働における「産業利用の拡大」の一環として、診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)の放射化法((n,$$gamma$$)法)による製造技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、$$^{99}$$Moの比放射能が低く、得られる$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度が低いため、照射ターゲットであるMoO$$_{3}$$試料について、$$^{98}$$Moを濃縮したMoO$$_{3}$$粉末の使用及びペレットの高密度化を行う必要がある。本研究は、天然のMoO$$_{3}$$粉末を用いた粉末のリサイクル方法を検討するとともに、始発粉末の違いによるMoO$$_{3}$$ペレットの焼結性への影響及び製作した各MoO$$_{3}$$ペレットの特性の評価を行った。

口頭

Effect on sintering property of MoO$$_{3}$$ pellets from different MoO$$_{3}$$ powders

西方 香緒里; 木村 明博; 掛井 貞紀*; 新関 智丈*; 石田 卓也; 吉永 英雄*; 長谷川 良雄*; 土谷 邦彦

no journal, , 

日本では、毎年約90万件の$$^{99m}$$Tcを用いた核医学診断が行われており、世界第2位の$$^{99m}$$Tc需要国である。しかしながら、その全量を海外からの輸入に頼っている。そこで、JMTR再稼働後の「産業利用の拡大」の一環とし、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造方法の技術開発を行っている。しかしながら、この方法で得られる$$^{99m}$$Tc溶液は核分裂法と比較して、放射能濃度が低い。そのため、単位体積あたりの$$^{98}$$Mo含有量を増やすため、高密度照射ターゲット及び$$^{98}$$Mo濃縮MoO$$_{3}$$粉末を利用した照射ターゲットの製造技術の開発と、高価である$$^{98}$$Mo濃縮MoO$$_{3}$$粉末のリサイクル技術開発が必要不可欠である。本研究では、異なる3種類のMoO$$_{3}$$粉末(未使用,リサイクル, $$^{98}$$Mo濃縮)を用いて、SEMによる粉末形状観察及びプラズマ焼結法による高密度焼結体の焼結特性を調べた。その結果、未使用MoO$$_{3}$$粉末は焼結温度500$$^{circ}$$Cにて目標焼結密度(90%T.D.)以上に達するのに対し、リサイクルMoO$$_{3}$$粉末及び$$^{98}$$Mo濃縮MoO$$_{3}$$粉末は、580$$^{circ}$$C以上の焼結温度が必要であった。これは、MoO$$_{3}$$粉末の焼結特性が、MoO$$_{3}$$粉末の粒子径及び2次粒子の存在に大きく影響を受けることが示差された。

口頭

Status of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc production development by (n,$$gamma$$) reaction in JMTR

土谷 邦彦; 相沢 静男; 竹内 宣博*; 鈴木 康明*; 長谷川 良雄*; 掛井 貞紀*; 荒木 政則

no journal, , 

JMTRの産業利用の一環として、医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法(放射化法)を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存している。2013年、JMTRを用いた放射化法による$$^{99}$$Mo国産化製造に関する高度化研究がつくば国際総合戦略特区のプロジェクトとして採用され、日本のメーカと共同でR&Dを行っている。R&Dの主な項目は、(1)MoO$$_{3}$$ペレットの製造技術開発、(2)$$^{99m}$$Tcの抽出・濃縮、(3)$$^{99m}$$Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。本発表では、これまでに得られたで得られた成果及び今後の計画について報告する。

口頭

Research and development of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc production process by (n,$$gamma$$) reaction under Tsukuba International Strategic Zones

土谷 邦彦; 川又 一夫; 竹内 宣博*; 石崎 博之*; 新関 智丈*; 掛井 貞紀*; 福光 延吉*; 荒木 政則

no journal, , 

医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法(放射化法)を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存している。2014年、JMTRを用いた放射化法による$$^{99}$$Mo国産化製造に関する高度化研究がつくば国際総合戦略特区のプロジェクトとして採用され、日本の大学及びメーカと共同でR&Dを行っている。また、本プロジェクトにおいて、JMTRホットラボ施設内に$$^{99m}$$Tc溶液製造のための様々な試験装置が整備された。R&Dの主な項目は、(1)MoO$$_{3}$$ペレットの製造技術開発、(2)$$^{99m}$$Tcの抽出・濃縮、(3)$$^{99m}$$Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。特に、照射ターゲットとして、高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製造を確立するとともに、$$^{99m}$$Tcの模擬元素としてReを用いて、MEKによる溶媒抽出法にて$$^{99m}$$Tc溶液の製造予備試験を行っている。本発表では、R&Dの状況及び今後の計画について報告する。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータ用アルミナ吸着剤のMo吸着/回収特性

鈴木 善貴; 滑川 要二*; 北河 友也*; 掛井 貞紀*; 松倉 実*; 吉永 英雄*; 三村 均*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n,$$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ得られる放射能濃度が低いことから、高価な$$^{98}$$Mo濃縮MoO$$_{3}$$原料を用いることも検討されている。このため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに対して、Mo吸着・$$^{99m}$$Tc溶離性能の向上とともに、使用後のMoを回収し、再利用することが必要不可欠である。本研究では、現行の医療用Al$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して高いMo吸着量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$について、Mo溶液の性状によるMo吸着特性への影響とAl$$_{2}$$O$$_{3}$$からのMo回収特性を調べた。この結果、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$へのMo吸着量はMo溶液のpHに影響すること、Mo吸着後のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$からMoを回収するのに適した条件を明らかにした。

口頭

Research and development of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc production process by (n,$$gamma$$) method

土谷 邦彦; 柴田 徳思*; 宇野 毅*; 長谷川 良雄*; 掛井 貞紀*; 福光 延吉*; 楠 剛; 神永 雅紀

no journal, , 

放射性同位元素は、医療, 産業など幅広い分野で使用されている。本発表では、放射性同位元素のうち、核医学検査薬として80%以上で使用されている$$^{99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Moをウランを用いない放射化法((n,$$gamma$$)法)で製造する研究開発の現状について報告する。本取り組みは、つくば国際総合戦略特区プロジェクトとして、産学官協力体制のもと進められているものである。

特許

テクネチウム99Mジェネレータからのモリブデン回収方法

谷本 政隆; 木村 明博; 土谷 邦彦

吉永 英雄*; 掛井 貞紀*

特願 2010-152220  公開特許公報  特許公報

【課題】使用済テクネチウム99mジェネレータから、モリブデンを、簡便な溶離法により回収でき、かつ、再利用し易いモリブデン酸の形状で入手すること、さらには放射性廃棄物を減容すること。 【解決手段】PZCから成るモリブデン含有の使用済テクネチウム99mジェネレータに、1Nから4Nのアルカリ濃度を持つアルカリ溶液を一定時間にわたって徐々に加え、モリブデン含有アルカリ溶液を取り出し、該溶液を加熱した後、酸を加えて強酸性に調整し、一定時間放冷して、モリブデンをモリブデン酸として回収する。また、このモリブデン回収方法を複数回繰り返したテクネチウム99mジェネレータを700℃以上で加熱し、含まれているモリブデンを昇華させ、モリブデンを三酸化モリブデンとして回収すると共に、PZCをジルコニアとして回収する。

特許

モリブデンのサイクルシステム及び当該サイクルシステムに使用されるモリブデン吸着剤の再生方法

谷本 政隆; 木村 明博; 西方 香緒里; 土谷 邦彦

長谷川 良雄*; 菱沼 行男*; 新関 智丈*; 鈴木 将*; 永山 紗智子*; 吉永 英雄*; 掛井 貞紀*

特願 2012-081241  公開特許公報  特許公報

【課題】モリブデンの効率的な回収を低コストで行うためのモリブデンのサイクルシステム及び該サイクルシステムに使用されるモリブデン吸着剤の再生方法を提供する。 【解決手段】本発明は、モリブデン99を含有するモリブデン又は三酸化モリブデンを溶解してモリブデン吸着剤に吸着する工程、前記のモリブデン吸着剤から成るジェネレータからテクネチウム99Mを抽出した後の使用済みモリブデン吸着剤に存在するモリブデンを脱着する工程、前記モリブデン脱着後のモリブデン吸着剤にモリブデン99含有のモリブデンを再吸着する工程、及び前記の脱着工程によって回収される三酸化モリブデンを再利用する工程を含むモリブデンのサイクルシステムであり、前記の再吸着工程で使用されるモリブデン脱着後の再生モリブデン吸着剤は、水中等で保存され、繰返し単位の構造中にOH基を少なくとも1つ有することを特徴とする。

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