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論文

High-sensitive XANES analysis at Ce L$$_{2}$$-edge for Ce in bauxites using transition-edge sensors; Implications for Ti-rich geological samples

Li, W.*; 山田 真也*; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 早川 亮大*; 新田 清文*; 関澤 央輝*; 菅 大暉*; 宇留賀 朋哉*; 一戸 悠人*; et al.

Analytica Chimica Acta, 1240, p.340755_1 - 340755_9, 2023/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:34.31(Chemistry, Analytical)

希土類元素は放射性元素であるアクチノイドのアナログ元素としてしばしば利用される。セリウム(Ce)は希土類元素の中でも+3価と+4価の両方をとり得る特別な元素である。環境試料中のCeの+3価と+4価の比を調べる手段としてX線吸収端近傍構造(XANES)が有力であったが、チタン濃度が高いと蛍光X線の干渉のために測定ができないという問題があった。本研究では、L$$_{3}$$吸収端だけでなくL$$_{2}$$吸収端を調べ、さらに新しい検出器であるtransition-edge sensor (TES)を利用することでこれまでは測定が難しかった試料も測定可能にした。この結果は様々な環境試料に応用可能である。

論文

Speciation on the reaction of uranium and zirconium oxides treated under oxidizing and reducing atmospheres

上原 章寛*; 秋山 大輔*; 池田 篤史; 沼子 千弥*; 寺田 靖子*; 新田 清文*; 伊奈 稔哲*; 武田 志乃*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 559, p.153422_1 - 153422_11, 2022/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:56.43(Materials Science, Multidisciplinary)

The reaction products were analysed by a combination of powder X-ray diffraction (PXRD) and X-ray absorption spectroscopic measurements of the U L$$_{rm III}$$- and Zr K-edges. Under an oxidizing atmosphere, the formation of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ and U$$_{2}$$Zr$$_{5}$$O$$_{15}$$ was observed in equilibrium with UO$$_{2}$$, monoclinic-ZrO$$_{2}$$, and tetragonal-ZrO$$_{2}$$. However, when O$$_{2}$$ gas was purged through the reaction tube during the cooling process to room temperature, pentavalent U in ZrU$$_{2}$$O$$_{7}$$ was produced by the oxidation of solid solution UO$$_{2}$$ formed at $$>$$ 1774 K during the temperature dropped at $$<$$ 1473 K. Under the inert atmosphere, mixed oxides of uranium were found to form at $$>$$ 1673 K due to a low concentration of O$$_{2}$$ impurity with the Ar gas. This study can pave the way for understanding the interaction between the nuclear fuels and the cladding materials in damaged reactors enabling further simulation of possible decontamination procedures.

論文

Sm valence determination of Sm-based intermetallics using $$^{149}$$Sm M$"{o}$ssbauer and Sm L$$_{rm III}$$-edge X-ray absorption spectroscopies

筒井 智嗣; 東中 隆二*; 中村 頼人*; 藤原 孝将*; 中村 仁*; 小林 義男*; 伊藤 孝; 依田 芳卓*; 加藤 和男*; 新田 清文*; et al.

Hyperfine Interactions, 242(1), p.32_1 - 32_10, 2021/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.42

$$^{149}$$Sm synchrotron-radiation-based M$"{o}$ssbauer spectroscopy was performed in Sm-based intermetallics having a cubic crystal structure, Sm$$_{3}Tr_{4}$$Ge$$_{13}$$, SmB$$_{6}$$, SmBe$$_{13}$$, and Sm$$Tr_{2}$$Al$$_{20}$$ ($$Tr$$ = transition metals). In spite of the difference of the local structure around the Sm sites, the observed M$"{o}$ssbauer spectra consist of a single line at 300 K. On the other hand, Sm L$$_{rm III}$$-edge X-ray absorption spectra consist of two components, suggesting Sm$$^{2+}$$ and Sm$$^{3+}$$ states. Difference of the number of the spectral components between the M$"{o}$ssbauer spectroscopy and X-ray absorption spectroscopy is caused by the difference of the time window in the scattering process of these measurements. Correlation between the isomer shifts in the M$"{o}$ssbauer spectroscopy and average Sm valence states estimated from the X-ray absorption spectroscopy exhibits a linear correlation.

論文

Characterization of two types of cesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima accident via multiple synchrotron radiation analyses

三浦 輝*; 栗原 雄一; 山本 政儀*; 坂口 綾*; 山口 紀子*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 桧垣 正吾*; 津旨 大輔*; 板井 啓明*; et al.

Scientific Reports (Internet), 10, p.11421_1 - 11421_9, 2020/07

 被引用回数:18 パーセンタイル:69.84(Multidisciplinary Sciences)

A part of radiocesium emitted during the Fukushima nuclear accident was incorporated in glassy microparticles. We tried to understand the radioactive particles systematically by analyzing a large number of particles. Micro-X-ray computed tomography combined with X-ray fluorescence analysis revealed the presence of many voids and iron-rich part within Type-B particles. The $$^{137}$$Cs concentration (Bq mm$$^{-3}$$) of Type-A particles was $$sim$$10,000 times higher than that of Type-B particles. Among the Type-B particles, the spherical ones had higher concentration of volatile elements than the non-spherical ones. These differences suggested that Type-A particles were formed through gas condensation, whereas Type-B particles were formed through melt solidification.

口頭

Yb-Au-Al準結晶の低温におけるYb価数の磁場依存性

綿貫 徹; 水牧 仁一朗*; 河村 直己*; 渡辺 真仁*; 新田 清文*; 田中 幸範*; 石政 勉*

no journal, , 

b-Au-Al準結晶は圧力・磁場制御なしに量子臨界点上に位置する物質であり、その量子臨界現象には価数揺らぎが関わることが指摘されている。我々は、低温磁場下でのYb価数についてX線吸収分光(XAS)法を用いて精密評価を行ったところ、価数揺らぎの理論で予測されるような価数の磁場依存性の異常を観測した。

口頭

中間価数Yb系近似結晶の価数の温度依存性

綿貫 徹; 山田 庸公*; 中村 洋子*; 田中 幸範*; 新田 清文*; 水牧 仁一朗*; 町田 晃彦; Tsai, A. P.*; 石政 勉*

no journal, , 

Au-Al-Yb準結晶および近似結晶においてYbは中間価数状態をとる。今回、Alを他元素に置換した系Au-M-Yb(M=Sn, Ge, Ga)の近似結晶について、Yb-L3端近傍の放射光X線吸収実験によってYb価数評価を行った結果、いずれの系においてもYbは中間価数状態をとることが明らかとなった。ただし、Yb価数値は2価に近く、また、その価数の温度変化が観測されなかったことから、これらの系は、量子臨界点直上、あるいは、近傍に位置するAu-Al-Yb系とは異なり、量子臨界点から離れた価数揺動状態であることが示された。

口頭

Yb-Au-Al準結晶の低温におけるYb価数の磁場依存性

綿貫 徹; 水牧 仁一朗*; 河村 直己*; 渡辺 真仁*; 新田 清文*; 田中 幸範*; 石政 勉*

no journal, , 

Yb-Au-Al準結晶は圧力・磁場制御なしに量子臨界点上に位置する物質であり、その量子臨界現象には価数揺らぎが関わることが指摘されている。我々は、低温磁場下でのYb価数についてX線吸収分光法を用いて精密評価を行ったところ、価数揺らぎの理論で予測されるような価数の磁場依存性の異常を観測した。

口頭

超伝導転移端検出器を利用したマイクロ蛍光X線分光法による環境試料中のウランの分析

蓬田 匠; 山田 真也*; 一戸 悠人*; 佐藤 寿紀*; 早川 亮大*; 岡田 信二*; 外山 裕一*; 橋本 直; 野田 博文*; 磯部 忠昭*; et al.

no journal, , 

黒雲母は、人形峠や東濃の旧ウラン鉱床中でウラン(U)を保持するホスト相として知られており、黒雲母中に含まれるUの分布を調べることでUの濃集・長期固定化に関する知見が得られると期待される。しかし、黒雲母は蛍光X線の分析時に測定妨害となるルビジウム(Rb)を含んでおり、通常の半導体検出器を用いた測定では、黒雲母中での正確なU-Rbの分布状態の把握が困難であった。本研究では、超電導転移端センサー(TES)をマイクロビーム蛍光X線分析時の検出器として用いる手法を開発した。TESを検出器として用いることにより、約20eV程度のエネルギー分解能での蛍光X線の検出が可能となり、従来通常の半導体検出器でピーク分離が困難だった13.373keVのRb K$$alpha$$線と13.612keVのU L$$alpha$$線を完全に分離できた。そのため、開発した手法を用いることによって、黒雲母中での正確なU-Rbの分布状態の把握が可能になった。

口頭

先端X線分光を用いた雲母によるウランの還元過程の解明

蓬田 匠; 山田 真也*; 一戸 悠人*; 佐藤 寿紀*; 早川 亮大*; 岡田 信二*; 外山 裕一*; 橋本 直; 野田 博文*; 磯部 忠昭*; et al.

no journal, , 

環境中でのウランの固定化に関する知見を得るため、層状ケイ酸塩鉱物である黒雲母によるウランの還元反応を研究している。黒雲母中に共存するルビジウムの干渉を除去し、ウランの化学種を調べるため、超伝導転移端センサーとX線発光分光器を利用して黒雲母中のウランの化学種を調べた。その結果、旧ウラン鉱床より採取した黒雲母の化学種を調べることが可能になり、黒雲母中のウランの一部が還元されていることを明らかにした。

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