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山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 星野 清一*; 田中 忠夫
Clay Minerals, 51(2), p.279 - 287, 2016/02
被引用回数：7 パーセンタイル：24.47(Chemistry, Physical)セメント硬化体を炭酸ナトリウム溶液に接触させて変質させる試験と、セメント硬化体とベントナイトを接触させて変質させる試験とを行った。変質に伴う物質移行特性の変化は、トリチウム水を透過拡散させて拡散係数の変化を検出することによって調べた。炭酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、180日間に拡散係数が変質前の70%に低下した。セメントとベントナイトを接触させたケイ酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、600日間に拡散係数が変質前の71%に低下した。粉砕したセメント硬化体とベントナイトを混合して変質させた既往の研究では、拡散係数が180日間に変質前の20%にまで低下したのに比較すると、本研究では反応面積が小さいので拡散係数の変化も小さくなった。炭酸系の実験では硬化体表面から0.55mmの範囲で拡散係数の変化が起こり、ケイ酸系の実験では界面から0.5mmの範囲で拡散係数の変化が起こったと評価された。この結果を、単純なモデルを用いて15年間に外挿したところ、フランスTournemire地下実験施設で観察された15年間にわたるセメント-粘土岩相互作用の特徴をよく再現した。このような知見は、実験データに信頼性を与えるとともに、実験に基づくデータやモデルを長期評価に用いる際の根拠の1つとなりうる。
星野 清一; 根岸 久美*; 本田 明
コンクリート工学論文集, 25, p.97 - 107, 2014/05
フライアッシュ高含有シリカフュームセメント(HFSC)のRegion Iの領域を中心に、低アルカリ性発現機構を検討するとともに、その機構を反映させたHFSCの化学平衡モデルを検討した。その結果、HFSCのRegion Iにおける低アルカリ化は、SO
の溶解析出挙動が一因となっていることが示された。また、もう一つの要因として挙げられたアルカリ成分(Na,K)の吸着を反映した化学反応モデルを作成し、そのモデルによりHFSCの浸漬試験のトレース解析を行った。その結果、モデルによる解析結果は実験結果を再現した。以上の結果より、HFSCのRegion Iにおける低アルカリ化は、SOの溶解析出挙動とアルカリ成分の吸着の両者に起因していることが示された。また、アルカリ成分の吸着を反映したより適切なHFSCの化学平衡モデルを示した。
concrete/clay interactions at the Tournemire URL山口 徹治; 片岡 理治; 澤口 拓磨; 向井 雅之; 星野 清一; 田中 忠夫; Marsal, F.*; Pellegrini, D.*
Clay Minerals, 48(2), p.185 - 197, 2013/05
被引用回数：3 パーセンタイル：9.54(Chemistry, Physical)セント系材料によって引き起こされる高アルカリ環境は、放射性廃棄物処分場のベントナイト粘土緩衝材の力学的又は化学的特性を劣化させる可能性がある。長期に渡るコンクリート/粘土系の変化を評価するためには、物理-化学モデルと多くの入力パラメータが必要となる。この長期評価に信頼性を付与するためには、コンクリート/粘土系を対象とした、化学反応を伴う物質移行を解析するコードを開発し、検証する必要がある。この研究では、PHREEQCをベースとする、化学反応を伴う物質移行解析コード(MC-CEMENT ver.2)を開発し、原位置におけるコンクリート/粘土岩の接触部における鉱物変化の観察結果と計算結果を照合することにより、検証した。計算は鉱物の変化が1cm以内に限定されていること、カルサイトやCSHの生成、石英の溶解、粘土岩側での間隙率の低下及びコンクリート側での上昇などを再現した。これらの一致は、実験室規模、1年程度の実験に基づくモデルが、より長い時間に適用できる可能性を示している。計算で粘土の溶解や石コウの生成が再現されなかったことは、われわれのモデルに未だ改善の余地があることを示している。
亀井 玄人; 本田 明; 小田 治恵; 平野 史生; 市毛 悟; 栗本 宜孝; 星野 清一; 赤木 洋介; 佐藤 信之; 高橋 邦明; et al.
JAEA-Research 2012-010, 80 Pages, 2012/06
JAEA-Research-2012-010.pdf:7.45MB
TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上、ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成22年度のそれらの進捗と、平成18年度以降過去5か年の成果の要点を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備、岩盤クリープモデルの導入及び検証計算、処分施設の長期的な変形挙動解析)、(2)性能評価(セメント変質、高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動、硝酸塩影響)及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。
亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 市毛 悟; 栗本 宜孝; 星野 清一; 赤木 洋介; 佐藤 信之; 村上 裕*; et al.
JAEA-Research 2011-002, 82 Pages, 2011/03
JAEA-Research-2011-002.pdf:5.64MB
TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体基本計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上,ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成21年度のそれらの進捗を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備,岩盤クリープモデルの導入及び検証計算,処分施設の長期的な変形挙動解析)、(2)性能評価(核種移行データ取得・整備,セメント変質,高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動,硝酸塩影響)及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。
山口 徹治; 根岸 久美*; 星野 清一; 田中 忠夫
Cement and Concrete Research, 39(12), p.1149 - 1155, 2009/12
被引用回数：29 パーセンタイル：65.2(Construction & Building Technology)放射性廃棄物処分の長期安全評価においてセメント系材料からのアルカリ成分の溶出を評価するため、セメント系材料中の微小間隙を介する物質拡散現象をモデル化した。まず、間隙構造に関する既往の知見に基づき、物質移動に有効な間隙の量を評価する物質移動間隙モデルを開発した。セメントペースト硬化体の間隙構造を観察し、画像解析することにより、このモデルの妥当性を提示した。さらに、セメントペースト硬化体中におけるトリチウム水の有効拡散係数を実験的に取得し、物質移動間隙率に比例することを示した。セメント系材料中の拡散係数を、細孔拡散モデルに調和的に評価するモデルを完成した。
山口 徹治; 山田 文香; 根岸 久美*; 星野 清一; 向井 雅之; 田中 忠夫; 中山 真一
Physics and Chemistry of the Earth, 33(Suppl.1), p.S285 - S294, 2008/00
ベントナイトとセメントが共存する放射性廃棄物処分場の人工バリアシステムの長期的な変質を評価することは安全評価上重要である。これまでに実施してきた研究成果に基づく評価手法整備をさらに進めるため、本研究ではまず、セメント系材料の変質で生成する可能性のある鉱物を既往の知見から選定し、二次鉱物生成モデルを作成した。セメント硬化体の変質試験を実施して、このモデルを検証した。また、既に開発していたベントナイトの透水係数モデルに、温度に依存する粘性項を付加し、この新しいモデルを原環センターが報告していた80
Cにおける透水試験の推移と照合することで検証した。さらにこれらのモデルを用いて、セメントとベントナイトが共存する人工バリアシステムの10,000年間に渡る変質を解析し、その計算結果を詳細に検討することにより、温度が変質挙動に強く影響すること、変質はベントナイト中の主要な鉱物の溶解速度が遅いことや、拡散でしか物質が移行しないことにより制限されること、はじめの1,000年間に比べてその後は変質速度が有意に遅くなること、地下水中の塩濃度は変質挙動に複雑な影響を与えることなどを見いだした。
田中 忠夫; 山口 徹治; 飯田 芳久; 木村 祐一郎; 瀧 洋; 藤原 武; 上田 正人*; 向井 雅之; 山田 文香; 水野 大; et al.
no journal, ,
地層処分の安全評価における評価期間は数千年以上の長期に及ぶため、評価結果には種々の不確かさが含まれる。本研究は、安全評価結果との相関が高く、しかも現在の知見では不確かさが大きいパラメータについてデータを取得し、パラメータの不確かさを定量化して確率論的安全評価の信頼性向上に資することを目的に実施している。本報告では平成17年度に得た主な成果を発表する。核種移行データ取得に関する研究では、ニオブ溶解度試験及びベントナイト内ヨウ素等拡散試験を進め、地下水や間隙水の組成変動に伴う溶解度及び拡散係数の不確かさを定量的に示した。また、岩石に対するセシウムの分配係数への硝酸塩及び塩水の影響を評価するためのデータを取得した。人工バリア材の長期変質に関する研究では、セメント変質に伴う間隙水組成及び間隙構造の変化を調べるセメント浸漬・拡散試験を実施するとともに、変質挙動及び拡散挙動をモデル化した。また、ベントナイト系緩衝材の長期バリア性能を評価するために整備した計算コード及び実験的に決定した評価パラメータ変動の定量式を用いて、緩衝材中透水係数の時間空間的変動の予測計算結果を例示した。
星野 清一; 山口 徹治; 向井 雅之; 山田 文香; 根岸 久美*; 田中 忠夫; 中山 真一
no journal, ,
地層処分システムでバリア材として期待されているベントナイト系緩衝材の長期性能は、廃棄物固形化材,充てん材等で多用されるセメント系材料から浸出する高アルカリ等成分との反応によって低下することが懸念されている。したがって、セメント成分の長期的な浸出挙動を評価することは重要である。処分上環境では、セメント系材料は地下水中の炭酸イオンにより変質し、それに伴いアルカリ成分等物質の拡散性が変化することが想定される。本研究では、炭酸ナトリウム溶液系で、セメント硬化体中におけるトリチウム水の有効拡散係数の変遷を測定するとともに、炭酸ナトリウム溶液との反応による鉱物相や間隙率などの硬化体組織の変化を観察した。その結果、高水セメント比のセメント硬化体中におけるトリチウム水の有効拡散係数は時間とともに低下すること,同時に二次鉱物として炭酸カルシウムが生成することが確認された。有効拡散係数の低下の原因として、炭酸カルシウムの生成によって物質の拡散に寄与する間隙が微細化し間隙率が減少したためであることを明らかにした。
星野 清一; 山田 文香; 根岸 久美*; 向井 雅之; 飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 中山 真一
no journal, ,
地層処分システムやTRU廃棄物処分システムにおいてバリア材として期待されているベントナイト系緩衝材の長期性能は、廃棄物固型化材や充てん材等で多用されるセメント系材料から浸出する高アルカリ等セメント成分との反応によって低下することが懸念されている。本研究では、セメント成分の時間,空間的な浸出挙動を評価するため、セメント系材料の長期的な変質とそれに伴う物質移動性の変遷をモデル化するとともに、実験結果との比較によるモデルの検証を進めてきた。セメント系材料の長期的な変質については、地下水による鉱物相及び液相組成の変化を評価可能な二次鉱物生成モデルを構築するとともに、実験結果との整合性から妥当なモデルであることを示した。また、物質の移動性を評価するため、セメント系材料の変質と間隙率等の変化を評価できる間隙変遷モデルを開発した。これら2つのモデルを組み込んだ地球化学反応-物質移動連成解析コードにより、炭酸イオンによって徐々に変質するセメント硬化体の物質移動性(水の有効拡散係数)の変遷を評価した。コードで計算した有効拡散係数の絶対値は、実験結果とおおむね整合している一方で、その経時変化は必ずしも再現されておらず、現状モデルの改良の必要性が示唆された。本報告では、平成18年度までに得られたこれら一連の成果について発表する。
木村 祐一郎; 山口 徹治; 飯田 芳久; 大塚 伊知郎; 瀧 洋*; 向井 雅之; 山田 文香; 星野 清一; 角脇 三師; 田中 忠夫; et al.
no journal, ,
地層処分の安全評価における評価期間は数千年以上の長期に及ぶため、評価結果には種々の不確かさが含まれる。本研究は、安全評価結果との相関が高く、しかも現在の知見では不確かさが大きいパラメータについてデータを取得し、パラメータの不確かさを定量化して確率論的安全評価の信頼性向上に資することを目的に実施している。本報告では平成18年度に得た主な成果を発表する。核種移行データ取得に関する研究では、地下水や間隙水の組成変動に伴うSeの溶解度及びベントナイト内でのI, Cs等の拡散係数の不確かさを定量的に示した。また、岩石に対するSeの分配係数への硝酸塩及び塩水の影響を評価するためのデータを取得した。人工バリア材の長期変質に関する研究では、処分場環境でのオーバーパックの腐食速度の定式化、並びにセメント系材料からのアルカリ成分等の溶出挙動を評価するためのセメント変質と物質移動性のモデル化とその実験的検証を進めた。また、ベントナイト系緩衝材の長期バリア性能を評価するために整備した計算コード及び実験的に決定した評価パラメータ変動の定量式を用いて、緩衝材中透水係数の長期的変動を予測した。
星野 清一; 山田 文香*; 向井 雅之; 山口 徹治; 田中 忠夫
no journal, ,
セメント-ベントナイトの相互作用による鉱物の変化を明らかにするため、粒状のセメント硬化体及びベントナイトを混合した状態で22
365日間変質させ、双方の鉱物を同定した。その結果、変質期間数十日の早い段階から鉱物相の変化が認められた。セメント,ベントナイトともに変質によって初期鉱物が減少し、二次鉱物としてC-S-Hと推定される鉱物が生成することを明らかにした。本結果は、相互の変質によってC-S-H組成の鉱物を生成するとしている多くの計算結果を定性的に支持するものであった。
飯田 芳久; 臼井 秀雄; 光本 義文; 星野 清一; 角脇 三師; 向井 雅之; 山口 徹治; 田中 忠夫
no journal, ,
放射性廃棄物の地層処分の長期安全評価に資することを目的に、安全評価上重要な事象について現象理解,データ取得及びモデル化を行い、安全評価の科学的基盤として整備している。核種移行データ取得に関する研究では、岩石に対する核種の分配係数に与える塩水及びpHの影響を評価するためのデータを取得した。人工バリア材の長期変質に関する研究では、ガラス固化体の長期溶解特性,緩衝材間隙水の酸化還元電位に与えるオーバーパックの腐食影響及び緩衝材の透水係数に与えるCa型化率の影響について実験的に検討するとともに、セメント系材料からのアルカリ成分等の溶出挙動を評価するためのセメント変質と物質移動性のモデル化を進めた。また、ベントナイト系緩衝材の長期バリア性能を評価するために整備した計算コード及び実験的に決定した評価パラメータ変動の定量式を用いて、緩衝材中透水係数の長期的変動を予測した。本報告では平成19年度に得た主な成果を発表する。
星野 清一; 角脇 三師; 山田 文香*; 向井 雅之; 飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 中山 真一
no journal, ,
放射性廃棄物処分システムでバリア材として期待されているベントナイト系緩衝材の性能は、周辺のセメント系材料からのアルカリ成分によって低下することが懸念されている。本報告では、廃棄物・廃止措置安全評価研究グループが進めているセメントとベントナイトの相互作用による双方の長期的な変質を評価するための一連の検討について、平成19年度に得た主な成果を発表する。セメントについては、開発してきた変質評価コードMC-CEMENTによる変質評価計算について、タイムステップやメッシュの設定など計算条件の最適化を実施した。その結果、硬化体内部への鉱物の溶解・生成の進行状態について試験結果をよりよく再現可能となった。ベントナイトについては、Ca型化率,有効モンモリロナイト密度、及び通水液のイオン強度を変化させた条件で透水係数の測定を実施し、これら3つの因子をパラメータとした透水係数式の定式化に必要な実験データを取得した。さらに、セメント-ベントナイトの相互作用について、接触状態での変質を模擬した評価計算を実施するとともに、粒状のセメント硬化体とベントナイトを混合した系で実験的に相互作用による鉱物の変化を検討した。
山口 徹治; 光本 義文; 角脇 三師; 星野 清一; 前田 敏克; 田中 忠夫; 中山 真一; Marsal, F.*; Pellegrini, D.*
no journal, ,
セメント-粘土系の長期的な変化を評価することは、放射性廃棄物処分の安全評価上重要であり、物質移行と化学反応を連成解析するコードや要素モデルの開発を行ってきた。このようなモデルを用いる評価手法の妥当性を検証することが重要となっている。そこで本研究では、実験室実験と原位置における観察に基づいてモデルの検証を行った。砂混合ベントナイト試料をアルカリ変質させ、その試料に通水して透水係数を測定した。鉱物学的変化に伴う透水係数の変化をモデル計算したところ、透水係数の上昇を過大評価気味に再現した。また、仏国放射線防護・原子力安全研究所(IRSN)のTournemire実験場において観察された、15年間に渡るセメント-粘土反応をモデル計算で再現してみた。鉱物学的変化が接触面から1cm以内に限定されていたこと,CaCO
やCSHが生成していたこと,石英が溶解していたことなどの観察所見が、モデル計算で再現された。これは、われわれが1年程度の実験に基づいて開発してきたモデルが、より長期間の評価に適用できる可能性を示している。
星野 清一; 山口 徹治; 前田 敏克; 向井 雅之; 田中 忠夫; 中山 真一
no journal, ,
In this study, the cement-bentonite alteration reaction was accelerated by using granulated hardened cement paste, bentonite and water, where the mixtures of 1:1:5 in weight were aged for 365 days. Mineralogical changes of cement and bentonite were observed by XRD. Hydrated calcium-silicate phases (C-S-H), portlandite, ettringite and monosulfate were identified in the unreacted cement. Portlandite and monosulfate decreased with aging and disappeared by 115 day. Calcite and katoite were generated during the ageing. The unreacted bentonite was composed of montmorillonite, quartz, clinoptilolite, plagioclase, calcite, analcime and pyrite. All of these minerals decreased with aging. It seems that these primary minerals dissolved in the course of the reaction. C-S-H appeared during alteration as secondary phase. The formation of C-S-H has been predicted by previous modeling studies, and the prediction was supported by the present accelerated alteration experiments.
塚田 学; 星野 清一; 山口 徹治; 澤口 拓磨; 向井 雅之; 前田 敏克; 田中 忠夫
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因するアルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。そこで、ベントナイト,セメント相互作用による双方の変質やこれに伴う物質の移行特性の変化などを踏まえた止水機能の変遷を評価するための計算手法を整備してきた。ここでは、計算手法の検証に使うデータを取得するため、圧縮ベントナイトとセメント硬化体の接合系での変質、物質移行特性試験を行った。その結果、セメント側ではCa(OH)
が経時的に減少し、二次鉱物としてカルサイトとカトアイトの生成が確認された。ベントナイト側では、モンモリロナイトのCa型化率が経時的に増大すること、カルサイトが減少することが確認された。物質移行特性としては、600日の変質処理でセメントの間隙率の増大、有効拡散係数の減少傾向が観察された。
