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論文

酸化剤含有NaOH水溶液中でFeに形成させたFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜中へのD$$_{2}$$Oの拡散浸透挙動

春名 匠*; 宮瀧 裕貴*; 廣畑 洋平*; 柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 立川 博一*

材料と環境, 67(9), p.375 - 380, 2018/09

本研究では、酸化剤含有沸騰45mass% NaOH水溶液(424K)中においてFeの浸漬試験を行い緻密な皮膜を形成させる浸漬時間の探索を行うこと、ならびに形成した皮膜に対する室温でのD$$_{2}$$Oの浸透挙動を明らかにすることを目的とした。その結果、以下の知見が得られた。酸化剤含有沸騰NaOH水溶液中に0.4ks以上浸漬したFe表面にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$が検出され、21.6ksまでは浸漬時間の増加とともに皮膜厚さが放物線則に従って増加した。酸化剤含有沸騰NaOH水溶液中にFeを1.2ksもしくは3.6ks浸漬して形成したFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜にD$$_{2}$$O浸透試験を行った結果、いずれの皮膜に対しても、浸透時間が1000ksまでは、浸透時間の増加とともにD$$_{2}$$O浸透量が増加し、それ以上の浸透時間ではD$$_{2}$$O浸透量が定常値を示した。また3.6ks浸漬して形成した皮膜に対する定常D$$_{2}$$O浸透量の方が大きい値を示した。D$$_{2}$$Oの浸透時間と浸透量の関係をFickの拡散方程式に基づいて解析した結果、1.2ksおよび3.6ks浸漬して形成したFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜に対するD$$_{2}$$Oの拡散係数がそれぞれ5.1$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$および9.9$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$と算出されたため、本Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜に対するD$$_{2}$$Oの拡散係数は5.1$$times$$10$$^{-15}$$ $$sim$$ 9.9$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$の範囲に存在すると推定された。

論文

大気中でFeを高温酸化させた皮膜中へのD$$_{2}$$Oの拡散浸透挙動

春名 匠*; 山本 達也*; 宮入 洋志*; 柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 坂巻 景子; 立川 博一*

材料と環境, 64(5), p.201 - 206, 2015/05

https://doi.org/10.3323/jcorr.64.201

オーバーパック候補材料である炭素鋼の酸素欠乏地下水中での腐食速度を推定するための基礎研究として、Feを高温酸化することで作製した酸化皮膜中のD$$_{2}$$Oの拡散係数を決定することを試みた。Fe板を大気中で573K, 723Kまたは873Kで高温酸化させて酸化皮膜を作製した。X線回折およびSEM観察による皮膜性状を確認した後、皮膜にD$$_{2}$$Oを接触させ、5184ksまでの種々の時間保持することでD$$_{2}$$Oを浸透させた。D$$_{2}$$Oを浸透させた試料に昇温脱離ガス分析試験を行い、皮膜中の浸透D$$_{2}$$O量を測定した。573Kおよび723Kで酸化させた試料にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$単層皮膜が、873Kで酸化させた試料にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$とFe$$_{2}$$O$$_{3}$$の二層皮膜が確認された。また、D$$_{2}$$O浸透量がD$$_{2}$$O浸透時間の平方根に対して直線関係を示すこと、ならびに長時間浸透させるとD$$_{2}$$O浸透量が定常値を示すことがわかった。Fickの第二法則に基づいて推定された各種酸化皮膜中のD$$_{2}$$Oの拡散係数は、Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜では9.7$$times$$10$$^{-13}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$皮膜では5.5$$times$$10$$^{-13}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$から2.2$$times$$10$$^{-12}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$であった。

報告書

原子炉環境水化学因子による応力腐植割れ抑制機構の研究,原子力基礎研究 H10-004(委託研究)

柴田 俊夫*; 春名 匠*; 藤本 慎司*; Zhang, S.*

JAERI-Tech 2000-061, 38 Pages, 2000/09

JAERI-Tech-2000-061.pdf:10.98MB

原子炉高温高圧水環境におけるステンレス鋼の水化学因子による応力腐食割れ抑制の一般的法則の確立を目的として、高温高圧水環境対応型CCDカメラ付き低ひずみ速度応力腐食割れ試験装置を開発し、この装置を用いて鋭敏化304ステンレス鋼の応力腐食割れに及ぼす温度及びSO$$_{4}^{2-}$$,B$$_{4}$$O$$_{7}^{2-}$$の影響を検討した。その結果、SO$$_{4}^{2-}$$を含む水溶液中では、100$$^{circ}C$$から250$$^{circ}C$$まで温度を上昇させるとき裂発生時間が減少するが、150$$^{circ}C$$においてき裂発生頻度が最大値を示すことを見いだした。一方、B$$_{4}$$O$$_{7}^{2-}$$を含む水溶液中では、100$$^{circ}C$$から250$$^{circ}C$$にいずれの温度においてもゲージ部にき裂が発生せず、B$$_{4}$$O$$_{7}^{2-}$$はき裂の発生を抑制することが明らかになった。この応力腐食割れ発生に及ぼすアニオンの影響は、硬い柔らかい酸塩基則から得られるアニオンの硬さで整理できることが示唆される。

口頭

塩基性水溶液中の鉄に形成したマグネタイト皮膜に対する重水の拡散浸透挙動

春名 匠*; 宮瀧 裕貴*; 廣畑 洋平*; 谷口 直樹; 立川 博一*

no journal, , 

炭素鋼製処分容器の腐食過程について、少なくとも1,000年以上の長期にわたる炭素鋼の腐食速度を科学的根拠に基づいて推定することが求められている。炭素鋼表面に形成された腐食生成物皮膜を拡散浸透した水の還元反応によって腐食が継続することから、水の拡散速度がその腐食速度を決定することが指摘されている。しかしながら、処分環境で代表的と考えられるFe$$_{3}$$O$$_{4}$$をはじめとするFe系酸化物皮膜に対する水の拡散係数に関する実測値は得られていない。そこで水溶液中でFe表面に形成したFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜に対するD$$_{2}$$Oの拡散係数を測定した。その結果、酸化剤を含有したNaOH水溶液(424K)中に7.2ksまでFeを浸漬させると貫通欠陥のないFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜が形成し、この水溶液に1.2ksおよび3.6ks浸漬して形成したFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜に対するD$$_{2}$$Oの見かけの拡散係数は5.1$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$.s$$^{-1}$$ $$sim$$ 9.9$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$.s$$^{-1}$$と推定された。

口頭

鉄に形成させた炭酸鉄皮膜中における水の拡散係数の推定

甲斐 樹*; 中西 優貴*; 谷口 直樹; 土橋 竜太*; 廣畑 洋平*; 春名 匠*

no journal, , 

原子力発電所から排出される高レベル放射性廃棄物の処分方法として、炭素鋼製の処分容器に入れて地下に埋設する地層処分方法が検討されている。この方法で処分容器を長時間保存すると、CO$$_{3}$$$$^{2-}$$およびHCO$$_{3}$$$$^{-}$$等が含まれ、酸素が欠乏した地下水に容器表面が接触し、腐食に伴ってFeCO$$_{3}$$皮膜が形成される。この状態で炭素鋼がさらに腐食するには、水が皮膜中を拡散浸透して処分容器と接触することが必要であり、このときの処分容器の腐食速度は皮膜中における水の拡散速度によって決定されることが提案されている。本研究グループでは、Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜中におけるD$$_{2}$$Oの拡散浸透挙動を調査し、その拡散定数を推定した。そこで本研究では、NaHCO$$_{3}$$水溶液中におけるFeCO$$_{3}$$皮膜の形成条件およびその皮膜へのD$$_{2}$$Oの拡散浸透挙動を調査した。

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