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杉川 進; 中崎 正人; 木村 明博; 木田 孝*; 木原 武弘*; 赤堀 光雄; 湊 和生; 須田 和浩*; 近沢 孝弘*
日本原子力学会和文論文誌, 6(4), p.476 - 483, 2007/12
プルトニウム抽出残液からのAmの分離回収のために、TODGA吸着材カラムを用いた単一のクロマト分離法の開発を行ってきた。抽出残液には、Am(
620mg/
)のほかに、Np(107mg/), Ag(2000mg/), Fe(290mg/), Cr(38mg/), Ni(52mg/)及び微量TBPを含んでいた。NUCEFにおいて分離試験及び酸化物転換試験を行った結果、小規模分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ8392%及び9798%、スケールアップ分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ8595%及び9899%であった。また、回収されたAm溶液をシュウ酸沈殿法により、Am酸化物に転換するための酸化物転換試験を行った結果、小規模酸化物転換試験での収率が89100%及びスケールアップ酸化物転換試験での収率が8596%であった。本試験を通して、6リットルの抽残液から約1.8グラムのAm酸化物が回収され、TRU高温化学研究の試料として使用された。
石仙 順也; 関 真和; 阿部 正幸; 中崎 正人; 木田 孝; 梅田 幹; 木原 武弘; 杉川 進
JAERI-Tech 2005-004, 53 Pages, 2005/03
JAERI-Tech-2005-004.pdf:5.92MB
本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)へ10%及び6%濃縮硝酸ウラニル溶液燃料を供給することを目的として、平成6年度から平成15年度までに実施したウラン酸化物燃料の硝酸による溶解及び硝酸ウラニル溶液の濃縮・脱硝についての特性試験及び運転記録をまとめたものである。
梅田 幹; 中崎 正人; 木田 孝; 佐藤 賢二; 加藤 忠仁; 木原 武弘; 杉川 進
JAERI-Tech 2003-024, 23 Pages, 2003/03
JAERI-Tech-2003-024.pdf:0.98MB
燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、定常臨界実験装置(STACY)で用いる硝酸プルトニウム溶液燃料の調製のため、銀媒体電解酸化法を用いたMOX粉末の溶解を計画している。銀媒体電解酸化法は、酸化力の強いAg(II)イオンを用いて二酸化プルトニウムなどを溶解する手法であり、硝酸には難溶性のMOXの溶解に対しても有効な手法であると考えられる。本報は、NUCEFのMOX溶解設備への銀媒体電解酸化法の適用にむけて、同法によるMOX粉末の溶解速度,溶解液組成等の確認のため,約100gのMOX粉末を用いたビーカー規模の溶解基礎試験の結果についてまとめたものである。試験結果より、STACYに用いる予定のMOX粉末は銀電解酸化法により完全に溶解できることを確認した。また溶解液については、NO
ガス通気によりPu(VI)イオンを完全に4価に還元できることを確認した。
cell including dissolver off-gas treatment峯尾 英章; 木原 武弘; 中野 雄次*; 木村 茂; 高橋 昭*; 八木 知則; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; et al.
JAERI-Conf 99-004, p.498 - 507, 1999/03
燃焼度8000MWd/tの使用済燃料約1.5kgをNUCEF セルで溶解した。本試験では溶解の他、銀シリカゲル(AgS)吸着剤によるヨウ素処理、清澄、抽出試験への給液調整と発生するC-14捕集を行った。Uは開始後100分程度で溶解がほぼ終了し、ほかの接種もUとほぼ同様な溶解挙動を示した。二段階操作で追い出された溶解液中ヨウ素のAgS吸着材での捕集量は約210kBqで、ORIGEN計算によるI-129推定量の約63%に相当した。C-14捕集量は約2MBqで、燃料にN-14が少なくとも数ppm含まれていたことが示唆された。不溶性残渣分析では、Ru,Mo,Pd及びZrが主成分で、特にMoとZrのモル比とX線回折結果から溶解中でのモリブデン酸ジルコニウムの沈殿が示唆された。使用済燃料中Uの約94%が溶解工程において回収された。
峯尾 英章; 木原 武弘; 高橋 昭*; 八木 知則; 中野 雄次*; 木村 茂; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; et al.
Proceedings of International Waste Management Symposium '99 (Waste Manegement '99) (CD-ROM), 6 Pages, 1999/03
銀シリカゲル(AgS)吸着材によるヨウ素129の吸着容量を燃焼度8000MWd/tの使用済燃料1.5kgの溶解試験において測定した。また炭素-14のKOH水溶液による除去を同じ試験において行った。この試験は、燃焼度45,000MWd/tまでの使用済燃料を用いる一連の試験の第一段階である。ヨウ素-129は溶解時及び2段階からなるヨウ素追い出し操作時に発生した。AgSカラムで捕集されたヨウ素-129は約210kBqで、ORIGEN計算により推定される本使用済燃料1.5kgからのヨウ素-129発生量の約62%に相当した。これまでの試験結果から、ヨウ素-129は、溶解槽とAgSカラムとの間の配管表面に付着したと示唆された。一方、炭素-14の溶解時における全捕集量は約2MBqで、数ppmの窒素-14が新燃料に含まれていたことが示唆された。
峯尾 英章; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 木原 武弘; 中野 雄次*; 亀井 一成; 木村 茂; 高橋 昭*; 八木 知則; et al.
Proc. of Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 7 Pages, 1999/00
PUREXプロセスの簡素化による経済性の向上及び廃棄物発生量の低減、ならびにテクネチウム-99、ヨウ素-129、ネプツニウム-237のような長寿命放射性核種の分離、閉じ込め機能による放射性廃棄物の長期毒性の低減を可能にする高度化再処理プロセスPARCの開発を行っている。ヨウ素-129の処理を含めたPARCフローシートの使用済燃料を用いた試験を開始した。その結果、銀添着シリカゲルは、ヨウ素-129を効果的に吸着することがわかった。また、ブチルアルデヒドを用いた抽出試験では、この試薬がウラン、プルトニウム共存下におけるネプツニウム(VI)の還元剤として有効に働くことがわかった。テクネチウムは高い濃度の硝酸によって分離されることがわかった。
木原 武弘; 桜井 勉*; 中野 雄次*; 藤根 幸雄
Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 1, p.830 - 837, 1998/00
燃料再処理行程でのヨウ素の挙動を調べるため、未照射のUOペレットの溶解試験を、NUCEF-BECKYの・セルにおいて行った。その結果、ヨウ素は、0.37%が溶解液中に残留し、また1.30%が不溶解性残滓中に留まった。ほとんど全てのヨウ素は溶解オフガスに移行し、74.06%からヨウ素吸着カラムで捕集され、11.33%がHEPAフィルターに、0.10%が溶解オフガス洗浄塔に、それぞれ捕集された。その他のヨウ素はオフガス配管の表面に蓄積したと考えられる。
朝倉 俊英; 内山 軍蔵; 木原 武弘; 宝徳 忍; 高橋 昭*; 渡辺 眞樹男; 中野 雄次*; 亀井 一成; 八木 知則; 藤根 幸雄; et al.
Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 1, p.746 - 753, 1998/00
原研では、高度化再処理プロセス(PARCプロセス)についての研究を行っている。このプロセスの研究を使用済燃料を用いて行うため、NUCEFに再処理プロセス試験設備を整備した。この設備は、溶解工程、共除染工程、U/Pu分離工程、U逆抽出工程、溶媒洗浄工程、高レベル廃液濃縮工程を模擬するものである。プロセス研究の目的である、再処理による環境汚染のリスク低減、経済性向上のために、精密溶解、核種分離機能の向上、ソルトフリー技術の適用、プロセスの最適化の研究を行う。既に、使用済燃料を用いた試験を開始している。
内山 軍蔵; 木原 武弘; 宝徳 忍; 藤根 幸雄; 前田 充
Radiochimica Acta, 81(1), p.29 - 32, 1998/00
核燃料再処理工程において、ネプツニウムを6価(Np(VI))から5価(Np(V))に光還元することで選択的に効率良く分離するプロセスについて検討した。実験は、Np(VI)-U(VI)-30%TBP(リン酸トリブチル)-70%
DD(-ドデカン)-3M硝酸溶液系で行い、Np(VI)の還元率及び分離率を測定した。光化学セルを組み込んだミキサセトラ型抽出器を用いた、UとNpの相当分離実験において、Uとともに供給したNpの約90%がNp(V)に光還元され、また水相に抽出されて、ウランと分離された。本実験の結果は、Np(VI)を光還元的Np(V)にし、U等と分離する方法として有効であることを示している。
桜井 勉; 高橋 昭; M.-L.Ye*; 木原 武弘; 藤根 幸雄
Journal of Nuclear Science and Technology, 34(2), p.211 - 216, 1997/02
被引用回数：16 パーセンタイル：75.8(Nuclear Science & Technology)NUCEF小型再処理プロセス試験装置では外径50mm、厚さ10mmのカートリッジフィルタ(銀吸着材充填)を7段に重ね、使用済燃料溶解オフガス中の放射性ヨウ素(
I)を捕集・定量することにしている。Iのガンマ線エネルギーは低いため、吸着材中のI定量には工夫を要する。本研究では、I捕集後のカートリッジ内吸着材を、両面の放射能強度が等しくなるまで混合・撹拌し、それを測定用試料とした。放射能強度と吸着量の関係を表わす検量線の作成を試み、I吸着量20Bqから2MBqの範囲で両者の関係を1本の直線で表示できることを確認し、NUCEFでのI捕集・定量に見とおしを得た。
木原 武弘; 萩谷 弘通*; 橋本 幸夫; 飯嶋 孝彦*; 関山 勝博*; 藤根 幸雄
JAERI-Research 96-070, 23 Pages, 1997/01
JAERI-Research-96-070.pdf:1.0MB
NUCEF-Becky・セルの溶解工程から発生する溶解液及び残渣の分析方法を確立するため、残渣の溶解方法を検討すると共に、ICP分光分析法による検出限界値を測定した。残渣の溶解方法は、圧力容器を用いた塩酸+硝酸+硫酸分解法により溶解する方法が最も優れている。ICPによるFP元素の定量分析において、共存するウランにより検量線の傾き及び検出下限値が異なる。このためウラン濃度一定の条件下でFP元素を分析する必要がある。ICPによるFP元素の分析における相対標準偏差は6%以内であった。さらに、ICPが設置されるグローブボックスの使用済燃料の取扱い量と予想される溶解液の濃度から、本分析法のNUCEFでの使用済燃料試験への適用性について検討した。
木原 武弘; 藤根 幸雄; 深澤 哲生*; 松井 哲也*; 前田 充; 池田 孝志*
Journal of Nuclear Science and Technology, 33(5), p.409 - 413, 1996/05
被引用回数：2 パーセンタイル：24.74(Nuclear Science & Technology)PUREXプロセス溶液におけるネプツニウム5価(NpO
)の分析のため、レーザー誘起光音響分光システム(LIPAS)を開発した。Np(V)の検出限界吸収係は、硝酸中で3.59
10
[cm
]であり、この値は、一般的な吸光光度法よりも二桁低い値である。シグナル強度は、共存するウラン濃度に比例して強くなる。ウラン溶液の比熱で信号を補正することにより、ウラン共存下のNpの信号は、ウラン非共存系のNpの信号と一致する。硝酸によるピエゾ素子の腐食を防ぐため、フッ素樹脂によるコーティングを検討した。溶媒の影響を除くための、ダブルセルシステムにより光音響スペクトルを測定した。
木原 武弘; S.I.Sinkov*; 藤根 幸雄; 前田 充
Value Adding Through Solvent Extraction (Proc. of ISEC 96), 2, p.1603 - 1607, 1996/00
核燃料再処理への応用のため、レーザー誘起光音響分光法のための光ファイバーシステムを開発した。ウラン溶液中に存在する550nmのCr(III)の吸収を、Pn(IV)の模擬として使用した。検出限界吸収係数は、1.710cmとなることが分かり、その値は一般的な吸光光度計の検出限界吸収係数よりも二桁良い値である。光音響スペクトルのためのダブルセルシステムを開発した。その検出限界吸収係数は、U(IV)共存下、646.6nmにおいて7.010
cmであった。このシステムを模擬溶解液の光音響スペクトルの測定に応用した。
S.I.Sinkov*; 木原 武弘; 藤根 幸雄; 前田 充
JAERI-Tech 95-016, 48 Pages, 1995/03
溶液中微量成分を遠隔的に計測するため、光ファイバーを用いたレーザ光音響分光システムの開発を進めている。複合レンズによる調光、板状圧電素子を有する角型セルの適用について試験を行った。このシステムを用いて、硝酸ウラニル(UNH)溶液中におけるPu模擬物質(Pu(III)、Pu(IV)、Pu(VI)と同じ波長域で吸収ピークを有する物質)の測定を行い、硝酸及びUNHの影響を避けた525-562nmにおいて検出下限(吸収係数)1~310cmまでの微濃度まで測定できることを示した。また、光ファイバー出口での調光を省略したシステムについても検討を行い、測定前の調整作業を大幅に簡略できる可能性を示した。
木原 武弘; 深澤 哲生*; 藤根 幸雄; 前田 充; 池田 孝志*; 河村 文雄*
JAERI-M 93-234, 47 Pages, 1993/12
再処理工程のNpイオンの高感度分析のためにバックグランドを補正するLIPAS(Laser-Induced Photoacoustic Spectroscopy)を開発した。可視域においてセルを直列に配するダブルセルシステムを検討した。感度は吸光法より二桁高い。これを用いPr,Nd,Er,Npの光音響スペクトルを測定した。Npについて低pHでは見られないピークが確認できるがまだ同定はできていない。近赤外においてアレキサンドライトレーザーを光源にセルを並列に配するシステムを検討した。これまでのNp(V)の検出限界濃度を一桁下回るデータが得られた。再処理へ適用するために重要な光ファイバーシステムを検討した。吸光法よりも二倍高感度であることが分かったが、今後さらに光操作法を検討するとともに、光ファイバーに適した光音響セルを開発する必要がある。尚本報告書は昨年終了した原研と日立製作所との共同研究で得られた成果をまとめたものである。
宝徳 忍; 木原 武弘; 内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 前田 充
JAERI-M 93-095, 19 Pages, 1993/03
PUREXプロセス溶液中の重要な成分の一つである亜硝酸の挙動を把握するために必要な、亜硝酸の分配係数を硝酸、TBP、ウラン濃度をパラメータにして測定を行った。亜硝酸の分配係数は、硝酸濃度0.1[M]付近で最大値をとり、TBP濃度には比例するがウラン濃度には反比例する。さらに、亜硝酸の分配係数は水相の水素イオン濃度には影響するが、亜硝酸濃度及び硝酸イオン濃度には影響しないことが分かった。得られた実験データから、水相の成分のみで求めることのできる亜硝酸の分配係数近似式を水相の水素イオン濃度とfree-TBP濃度によって示した。
内山 軍蔵; 宝徳 忍; 木原 武弘; 藤根 幸雄; 前田 充
Solvent Extraction in the Process Industries, Vol. 3, p.1797 - 1804, 1993/00
ピュレックスプロセスにおいてNpの抽出分離率を高めることを目的として、Npを電解法によって6価から5価に選択的に還元する方法を研究した。実験は、Np(VI)-Pu(IV)-U(VI)-30%TBP/nドデカン-3M硝酸溶液系で行い、陽陰電極(白金被覆チタン板)及び参照電極(飽和カロメル電極:SCE)の3電極を用いた。電解実験の結果、Pu(IV)及びU(VI)と共存するNp(VI)は、+0.4V(対SCE電極電位)の陰極において、選択的に5価に還元できることがわかった。本報告では、Np-硝酸溶液系におけるNp6価の5価への還元反応速度式をNp(VI)濃度、還元電極電位、電極面積の関数として表現して示した。
木原 武弘; 藤根 幸雄; 松井 哲也*; 北森 武彦*; 前田 充; 坂上 正治*
Solvent Extraction 1990, Part A, p.497 - 502, 1992/00
レーザー光音響分光法(LIPAS)に基づいた燃料再処理プロセスでのTRUスペシエーションシステムの研究を行なった。核種はNp(V)であり、二種類の異なったセル(バッチ型及びフロー型)で行なった。前報ではバッチ型セルを用いた測定を行ない、その検出限界は1.1510 cmと従来法に比べて三桁高感度であった。本報ではフロー型セルを用いて行なった結果を報告する。その検出限界は2.4510 cmであったが、光音響波検出器であるPZT素子の硝酸による腐のため信号が安定しないという問題が起った。フロー型セルの特性を把握するため、水溶液系で非放射性の希土類元素(ネオジウム)を用いた実験も行なった。セル形状によるヘルムホルム共鳴が発生すること、光音響波は約120kHzであること等が分った。またこの時の検出限界は3.1410 cmであり、さらに光音響スペクトルも測定した。
内山 軍蔵; 宝徳 忍; 木原 武弘; 藤根 幸雄; 前田 充
Solvent Extraction 1990, Part A, p.675 - 680, 1992/00
ガス化分解可能な塩フリー還元試薬を用いたネプツニウム分離プロセスに関する研究を実施している。ネプツニウム(Np)を6価から5価に還元する試薬としてn-ブチルアルデヒド、iso-ブチルアルデヒド、プロピオルアンデヒドなどを取り上げ、U-Np-HNO
系での還元反応速度データを取得した。最も反応速度が大きいiso-ブチルアルデヒドについて速度式を得た。また、16段の小型ミキサセトラを用いたケミカルフローシート実験の結果、有機相(30%TBP/nDD)に抽出されたNpのうち90%以上を、iso-ブチルアルデヒドを3%含有する3N硝酸溶液により還元分離することができた。その際、Npプロダクト液に約5%のウランの損失が生じた。
木原 武弘; 藤根 幸雄; 前田 充; 松井 哲也*; 深沢 哲生*; 坂上 正治*; 池田 孝志*; 北森 武彦*
JAERI-M 91-142, 53 Pages, 1991/09
PUREXプロセスにおけるNpイオン分析のためのレーザー誘起光音響分光法(LIPAS)の分析システムの開発を行なった。Nd(III)を用いた分析結果では、検出限界吸収係数は3.1410cmであり、検出限界濃度は4.3610Mであった。このことは本システムが吸光法より二桁高感度であることを示している。本システムをNp(V)の分析に応用した結果、検出限界濃度は1.7810Mであった。この値は再処理Feed液中のNpの約0.5%に相当し、分配工程への適用が期待できる。ウラン共存下のNp(V)の分析を試みた結果、ウランの存在低下により比熱が低下し、光音響信号がみかけ上大きくなることが分った。しかし比熱の補正を行なうことにより、ウランの存在しない場合の検量線の式と一致させることができる。
