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飯田 芳久; 木村 祐一郎*; 山口 徹治; 上田 正人*; 田中 忠夫; 中山 真一
原子力バックエンド研究, 15(2), p.57 - 67, 2009/03
放射性廃棄物の地層処分の安全評価において、放射性核種の岩石への収着は重要な評価因子である。深地層の還元的な環境におけるセレン(Se)の砂質泥岩への収着分配係数(K
)に対する、硝酸塩(NaNO
)及び塩水(NaCl)の影響をバッチ式収着試験で調べた。試験は、日本原子力学会が定めた、「深地層処分のバリア材を対象とした測定の基本手順」に準じて行った。深度129-156mから極力空気に触れさせないように工夫をして採取した砂質泥岩試料及び地下水試料を用い、Seを還元的な溶液条件で安定な化学形(HSe
あるいはSe
)に調製したうえで試験液に添加し、添加後もHSeで溶存させるため還元的な溶液条件(Eh, pH)を維持した。得られたHSeのKは、塩濃度範囲0.1-1.1mol
dm
において、0.015-0.037m
kg
であり、典型的な収着性元素であるCsと同程度であった。
山口 徹治; 坂本 好文; 飯田 芳久; 根岸 久美; 瀧 洋; 赤井 政信; 神野 文香; 木村 祐一郎; 上田 正人; 田中 忠夫; et al.
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10
地層処分の長期評価では不確かさの定量化が必要である。日本原子力研究開発機構の確率論的核種移行評価は確率論的な評価結果の分布を計算するだけでなく、パラメータ不確かさやモデル不確かさを提示することができる。これにより、核種移行解析結果の不確かさに相関の大きいパラメータが明らかになる。これらのパラメータのうち、定量的に解明されていないものがわれわれの実験的研究の対象である。優先的に取り組むべき研究対象は具体的には、セメントの影響を受けた高pH環境下におけるベントナイト系緩衝材の変質,放射性核種の溶解度,ベントナイト系緩衝材中拡散,深地下の還元的環境を維持したまま採取した地層試料に対する重要核種の収着である。不確かさをもたらす原因としては、海水系地下水の浸入によるイオン強度の上昇,TRU廃棄物に含まれる硝酸ナトリウムの溶解に伴うNO, NO
及びNH濃度の上昇,セメント系材料に起因する高pH環境,オーバーパック腐食に伴う間隙水化学組成の変化を考慮する。本論文はこの研究の現状を報告するものである。
山口 徹治; 木村 祐一郎; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一; 上田 正人*; 荒木 邦夫*
no journal, ,
地層処分の安全評価に使う分配係数は地下の還元的な状態を反映した条件で取得する必要があり、そのためには地下の還元的な状態を知る必要があるが、それは容易ではない。ボーリング作業自身が地下の状態を攪乱する可能性があり、地下で実測できる項目は限られており、揚水した地下水は注意深く扱っても変化している可能性があるからである。本研究では、白亜系花崗閃緑岩層,第三系砂質泥岩層及び第三系凝灰質砂岩層に無酸素ボーリングを実施し、得られた情報から地下の還元的な状態を推定した。水質検層プローブによって原位置で測定したEh(-74mV)及び溶存酸素濃度と、揚水した地下水中で酸化還元対となりうる成分(CH/HCO, HS/SO, NH
/NO/NO)の分析結果から計算される酸化還元電位は整合しなかった。その理由は、地下水揚水に伴い近接地下水との混合が起こったためと考えられ、混合がなければ、Ehが-279mV程度あるいはそれ以下の還元的な地下水であったと推定された。
木村 祐一郎; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一; 上田 正人*; 荒木 邦夫*
no journal, ,
地下の還元的な状態を反映した条件で分配係数(Kd)を取得することを目的に、大気に曝すことなく採取した岩石試料(砂質泥岩,花崗閃緑岩,凝灰質砂岩)が地下の還元的な状態を維持しているか否かを分析により調べた。岩石浸出液の酸化還元電位(Eh)を測定したところ、Ehが大気暴露時間とともに上昇する傾向が見られた。このことから、大気に曝すことなく採取・加工・保管するという本手法が有効であり、花崗閃緑岩は地下の還元的な状態を維持していたと考えられた。一方、砂質泥岩、凝灰質砂岩はある程度の酸化を受けていたと考えられた。大気雰囲気下と地下の還元的な状態下とで化学的性質の異なる重要元素であるセレン(Se)の砂質泥岩へのKdを取得するため、収着試験の適切な条件設定について検討した。砂質泥岩層の地下の条件(
-290mV)で実験するための試験溶液系の調整方法を検討し、pH=9, Eh=-300mVでSeをHSeに維持して実験を成立する見通しを得た。
田中 忠夫; 山口 徹治; 飯田 芳久; 木村 祐一郎; 瀧 洋; 藤原 武; 上田 正人*; 向井 雅之; 山田 文香; 水野 大; et al.
no journal, ,
地層処分の安全評価における評価期間は数千年以上の長期に及ぶため、評価結果には種々の不確かさが含まれる。本研究は、安全評価結果との相関が高く、しかも現在の知見では不確かさが大きいパラメータについてデータを取得し、パラメータの不確かさを定量化して確率論的安全評価の信頼性向上に資することを目的に実施している。本報告では平成17年度に得た主な成果を発表する。核種移行データ取得に関する研究では、ニオブ溶解度試験及びベントナイト内ヨウ素等拡散試験を進め、地下水や間隙水の組成変動に伴う溶解度及び拡散係数の不確かさを定量的に示した。また、岩石に対するセシウムの分配係数への硝酸塩及び塩水の影響を評価するためのデータを取得した。人工バリア材の長期変質に関する研究では、セメント変質に伴う間隙水組成及び間隙構造の変化を調べるセメント浸漬・拡散試験を実施するとともに、変質挙動及び拡散挙動をモデル化した。また、ベントナイト系緩衝材の長期バリア性能を評価するために整備した計算コード及び実験的に決定した評価パラメータ変動の定量式を用いて、緩衝材中透水係数の時間空間的変動の予測計算結果を例示した。
木村 祐一郎; 山口 徹治; 飯田 芳久; 大塚 伊知郎; 瀧 洋*; 向井 雅之; 山田 文香; 星野 清一; 角脇 三師; 田中 忠夫; et al.
no journal, ,
地層処分の安全評価における評価期間は数千年以上の長期に及ぶため、評価結果には種々の不確かさが含まれる。本研究は、安全評価結果との相関が高く、しかも現在の知見では不確かさが大きいパラメータについてデータを取得し、パラメータの不確かさを定量化して確率論的安全評価の信頼性向上に資することを目的に実施している。本報告では平成18年度に得た主な成果を発表する。核種移行データ取得に関する研究では、地下水や間隙水の組成変動に伴うSeの溶解度及びベントナイト内でのI, Cs等の拡散係数の不確かさを定量的に示した。また、岩石に対するSeの分配係数への硝酸塩及び塩水の影響を評価するためのデータを取得した。人工バリア材の長期変質に関する研究では、処分場環境でのオーバーパックの腐食速度の定式化、並びにセメント系材料からのアルカリ成分等の溶出挙動を評価するためのセメント変質と物質移動性のモデル化とその実験的検証を進めた。また、ベントナイト系緩衝材の長期バリア性能を評価するために整備した計算コード及び実験的に決定した評価パラメータ変動の定量式を用いて、緩衝材中透水係数の長期的変動を予測した。
)の砂質泥岩への収着分配係数に対するNaNO及びNaClの影響木村 祐一郎; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一
no journal, ,
セレンは、高レベル放射性廃棄物処分における安全評価上重要元素の1つである。地下深部の還元的な環境を模擬して、セレン(HSe)の砂質泥岩に対するバッチ式収着試験を実施し、長半減期低発熱放射性廃棄物との併置処分において検討しておくべき硝酸塩、及び処分場の沿岸立地の場合に検討しておくべき塩水の収着分配係数(K)に及ぼす影響を定量的に示すとともに、HSeの吸着機構について考察した。実験には、空気に触れさせないように特別の配慮をして採取した砂質泥岩及び地下水試料を用いるとともに、セレンがHSeの化学形を維持するよう、pH, Eh等溶液条件に留意した。得られたHSeのKは陰イオン種としては比較的大きく、またイオン強度依存性が見られた。試験に用いた岩石中には正の固定電荷を持つ陰イオン交換鉱物が検出されなかったことから、吸着機構として表面錯体が考えられた。HSeのKのイオン強度への依存性は両対数プロット上で-0.29であり、この値は外圏錯体のみの場合にとると考えられる-1ではないことから、HSeの砂質泥岩への吸着機構として、外圏錯形成反応及び内圏錯形成反応の可能性が考えられた。
