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山下 恵史朗*; 小松 一生*; Klotz, S.*; Fabelo, O.*; Fernndez-Daz, M. T.*; 阿部 淳*; 町田 真一*; 服部 高典; 入舩 徹男*; 新名 亨*; et al.
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 119(40), p.e2208717119_1 - e2208717119_6, 2022/10
被引用回数:1 パーセンタイル:24.4(Multidisciplinary Sciences)氷の多形体は、圧力や温度により驚くほど多様な構造を示す。水素結合の乱れは、その構造多様性の重要な要因であるだけでなく、その物性をも支配している。しかし、観測可能な逆格子空間が限られていることや、高圧下で測定されたデータの不確かさにより、高圧下において氷多形体の乱れた構造を明らかにすることは困難であった。今回、単結晶および粉末中性子回折の両方を用いて、2.2GPa, 298Kにおいて主要な高圧氷である氷VIIの乱れた構造を初めて明らかにした。最大エントロピー法を用いることにより3次元的な原子分布を導くことに成功し、水素がこれまで言われていた離散的なサイトではなく、リング状に分布をしていることを発見した。また、274Kでの全散乱実験により、氷VIIの水素秩序相である氷VIIIとは、同じ分子構造を持つにもかかわらず、その分子間構造が異なることを明らかにした。今回の単結晶と粉末回折の相補的な構造解析によって、氷VIIのユニークな無秩序構造が明確に示された。今回の発見は、圧力によって大きく変化するプロトンダイナミクスと関連しており、圧力下における氷VIIの異常な物性の構造的な起源を理解することに役立つと考えられる。
山下 恵史朗*; 小松 一生*; 大原 高志; 宗像 孝司*; 入舩 徹男*; 新名 亨*; 杉山 和正*; 川又 透*; 鍵 裕之*
High Pressure Research, 42(1), p.121 - 135, 2022/03
被引用回数:1 パーセンタイル:61.09(Physics, Multidisciplinary)We improved diamond anvil cells with a tubular frame made of Zr-based bulk metallic glass and nano-polycrystalline diamond anvils for single-crystal neutron diffraction. The thicker tubular frame was confirmed through experimentation as stably generating 4.5 GPa. Its feasibility for neutron diffraction was assessed at the Laue-TOF diffractometer at the BL18 (SENJU) beamline in the MLF J-PARC using time-resolved two-dimensional detectors covering wide solid angles. In addition to ambient-pressure measurements of NHCl, diffraction patterns of a high-pressure phase of ice were also collected in-situ. The obtained intensities are of refinable quality sufficient for structure analysis.
杉山 一生*; 齊藤 正裕*; 宮田 登*; 花島 隆泰*; 阿久津 和宏*; 青木 靖仁*; 大塚 祐二*; 武田 全康; 清水 亮太*; 一杉 太郎*
no journal, ,
固体電解質/電極界面近傍に生じる空間電荷層は、系全体の物性に大きな影響を及ぼすことから、空間電荷層内部における各元素の濃度分布を明らかにすることは極めて重要である。しかしながら、空間電荷層におけるLi濃度分布を直接的かつ定量的に測定した報告はなかった。そこで本研究では、固体電解質に電圧印加(5V)しつつ、ラザフォード後方散乱(RBS), 核反応分析法(NRA)、そして、中性子反射率測定を行い、nmから数十mまでの広いレンジで固体電解質/電極界面近傍のLi濃度分布を明らかにすることに成功した。