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論文

Discrimination of C$$_{3}$$H$$_{4+}$$ isomeric ions by charge inversion mass spectrometry using an alkali metal target

早川 滋雄*; 遠藤 博久*; 荒川 和夫; 森下 憲雄; 杉浦 俊男*

Int. J. Mass Spectrom. Ion Process, 151, p.89 - 95, 1995/00

電子衝撃で生成する正イオンとアルカリ金属ターゲトの衝突により,2電子移動で生成される負イオンをMS/MSにより検出する荷電逆転質量分析法を開発した。異性体であるアレンとプロピンから生成するC$$_{3}$$H$$_{4+}$$イオンとCsターゲットの衝突により負イオンC$$_{3}$$Hm$$^{-}$$(m=0~3)を生成する。水素原子を2個以上脱離するC$$_{3}$$Hn$$^{-}$$(n=0~2)イオンは両試料ともほぼ同じ強度を示すが、プロピンで生成するC$$_{3}$$H$$_{3-}$$イオンの強度はアレンを用いた場合の約2倍でかつピークの幅も広い。このピークの半値巾から計算した運動エネルギー放出は、プロピンで0.64eV、アレンで0.28eVと大きな差異を示した。これらの異性体によるイオン生成の違いは、電子移動による中性化反応過程における励起レベルの違いにより説明できる。通常の衝突誘起解離では、異性体イオンについて弁別することができないが、本方法では可能であることが明らかになった。

論文

Analytic cross sections for charge transfer of hydrogen atoms and ions colliding with metal vapors

多幡 達夫*; 伊藤 琳典*; 中井 洋太; 白井 稔三; 左高 正雄; 杉浦 俊男*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 31, p.375 - 381, 1988/00

https://doi.org/10.1016/0168-583X(88)90334-5

金属蒸気とH$$^{+}$$、H、H$$^{-}$$との衝突による電荷移動全断面積($$delta$$)の解析的表式を求めた。対象とした断面積は、$$delta$$$$_{10}$$、$$delta$$$$_{0-1}$$、$$delta$$$$_{1-1}$$、$$delta$$$$_{01}$$、$$delta$$$$_{-10}$$と$$delta$$$$_{-11}$$である。ここで下付きは水素の衝突前後の荷電状態を表している。関数形は、H$$^{+}$$と原子分子の$$delta$$$$_{10}$$に対してGreen and Mc Nealにより採用された半径試験式を一部変更したものである。式に含まれるパラメータの値は、実験データに最小自乗法によりあてはめることにより決めた。式からのデータの標準偏差は7~34%であった。大きい偏差は、主にデータ間のバラツキによるためである。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture, 4; On the water produced by the addition of small amounts of ammonia

杉本 俊一; 西井 正信; 杉浦 俊男*

Radiation Physics and Chemistry, 27(2), p.153 - 155, 1986/00

CO-H$$_{2}$$混合気体の電子線照射で生成する含酸素有機化合物は系に少量のアンモニアを添加するとほとんど生成しなくなり、かわりに大量の水を生成した。アンモニア添加によって生成した水に含まれる水素は混合気体中の水素に依存しているのか、或はアンモニア分子中の水素に依存しているのかを調べるために、CO-H$$_{2}$$-NH$$_{3}$$混合気体およびその重水素置換物を照射し、生成水に含まれた重水素濃度を測定した。その結果、生成した水に含まれる水素は、主にアンモニアの水素が関係していることが判った。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture, 3; Solid materials produced under irradiation

杉本 俊一; 西井 正信; 杉浦 俊男*

Radiation Physics and Chemistry, 27(2), p.147 - 151, 1986/00

CO-H$$_{2}$$混合気体を電子線照射すると、第一及び第二報に報告した室温で揮発性の炭化水素や含酸素生成物と共に、固体生成物が照射容器の器壁や原料気体を循環照射した途中に設けたコールドトラップ中に付着した。混合気体の組成を変えて得られた3種類の固体生成物の性質を研究し、それぞれ照射で得られたホルムアルデヒドが同時に生成したカルボン酸と反応して出来た複雑な構造を持った重合体、亜酸化炭素の低分子量の重合体、およびパラホルムアルデヒドであることを明らかにした。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture,2; Effects of reactant pressure and temperature on the yields of oxygen containing products

杉本 俊一; 西井 正信; 杉浦 俊男*

Radiation Physics and Chemistry, 26(6), p.715 - 721, 1985/00

圧力8.4$$times$$10$$^{5}$$Pa迄のCO-H$$_{2}$$混合気体の電子線照射効果を検討した。ほとんどの含酸素有機生成物のG値は、混合気体の圧力が高くなると増加するか、又は一定であった。トリオキサンとテトラオキサンを除く生成物のG値は、反応温度が高くなると増加した。トリオキサンとテトラオキサンのG値は、243Kで最大となり、さらに反応温度が高くなると低下した。これら環状エーテル生成G値の圧力および温度依存性から、これらの生成物は照射で混合気体中に生成したHCO$$^{+}$$(CO)nクラスターイオンの電子との中和から生成するものと考えられる。混合気体のCO濃度と生成物のG値との関係は、圧力によってほとんど変化がなかった。

報告書

Data on Collisions of Hydrogen Atoms and Ions with Atoms and Molecules(III)(Cross Sections for Change Transfer of H,H$$^{+}$$ and H$$^{-}$$ with Metal Vapors)

中井 洋太; 白井 稔三; 左高 正雄; 杉浦 俊男

JAERI-M 84-169, 123 Pages, 1984/09

JAERI-M-84-169.pdf:1.33MB

この報告書は、H、H$$^{+}$$およびH$$^{-}$$とLi、Na、Mg、K、Ca、Rb、Sr、BaおよびPbなどの金属蒸気の電荷移動断面積の実験データを収集したものである。すなわち、上述の過程の1984年の6月末までに発表された文献を調べ、その結果をまとめたものである。断面積の値を入射エネルギーの関数として、グラフおよび数値表の形にまとめ、これに文献リストを付している。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture, I; Electron beam irradiation at atmospheric pressure

杉本 俊一; 西井 正信; 杉浦 俊男

Radiation Physics and Chemistry, 24(5-6), p.567 - 580, 1984/00

容積7lのステンレス鋼製容器に充填した最高1.3$$times$$10$$^{5}$$PaまでのCO-H$$_{2}$$混合気体の電子線照射による生成物を研究した。室温付近の照射による主要生成物は、メタン等の炭化水素およびホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、メタノールなどの含酸素化合物であった。さらに、従来CO-H$$_{2}$$混合気体の照射反応では報告されていなかった、トリオキサンおよびテトラオキサンが少線量、低温照射により生成することを見出した。これらの生成物の収量と照射時間、原料気体組成、圧力、反応温度および線量率との関係を検討した。混合気体に少量のアンモニアを添加して照射すると、炭化水素の生成量は変化がなかったが、含酸素有機化合物はほとんど生成しなくなり、水および炭酸ガスのみが多量に生成した。

論文

Reaction of molecular-negative ion in acetonitrile

荒川 和夫; 杉浦 俊男

質量分析, 31(4), p.251 - 257, 1983/00

https://doi.org/10.5702/massspec.31.251

抄録なし

報告書

負イオン生成とその中性化過程(II); 負イオンを基礎とした中性粒子入射過程に関連して

杉浦 俊男*

JAERI-M 82-116, 63 Pages, 1982/09

JAERI-M-82-116.pdf:1.63MB

この総論は1982年1月の報告(JAERI-M・9902)の第2報である。この報告はH$$^{-}$$及びD$$^{-}$$イオンの生成とその中性化断面積のデータのサーベイである。ここではChenらが報告している6弗化硫黄の解離共鳴電子捕獲におけるレーザー光照射による光増感の新しい知見にもとずき、放電中のD$$^{-}$$イオン増加方法への適用につき概説した。中性化については、相互中性化と光電子脱離についてまとめた。

報告書

負イオン生成とその中性化過程,1; 負イオンを基礎とした中性粒子入射過程に関して

杉浦 俊男

JAERI-M 9902, 68 Pages, 1982/01

JAERI-M-9902.pdf:1.78MB

この総説は磁場閉じ込め形核融合炉のための「負イオンを基礎とした中性粒子入射」によるプラズマ加熱に寄与する目的で予備的に行われた調査報告である。まず一般的な負イオン生成の諸過程につき解説し、種々な方法で生成するH$$^{-}$$イオンの生成断面積とH$$^{-}$$イオンの中性化の断面積をまとめた。データは主として測定値であるが、一部理論計算の結果も含んでいる。

論文

Negative ion-molecule reactions in formic-acid

荒川 和夫; 瀬口 忠男; 杉浦 俊男*

質量分析, 29(3), p.257 - 265, 1981/00

https://doi.org/10.5702/massspec.29.257

質量分析計を用いて蟻酸の負イオン-分子反応について調べた。質量分析計のイオン源内の圧力を上昇させるとイオン-分子反応によりM/e91のイオンが生成し、このイオンはHCOO$$^{-}$$イオンと蟻酸の中性分子により HCOO$$^{-}$$+HCOOH$$rightarrow$$HCOOHCOOH$$^{-}$$の反応により生成していることを見い出した。この反応には解離共鳴電子捕獲過程と高エネルギー電子過程の二つのプロセスがあり、それぞれの反応速度定数は(6.8$$pm$$1.5)$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{3}$$cc/molecule・secと(1.3$$pm$$0.5)$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$$$^{7}$$cc$$^{3}$$/molecure$$^{3}$$・secと求められた。また、高エネルギー電子過程の生成イオンの圧力依存性(みかけ上7次)についても説明した。

論文

負イオン,その生成と性質

杉浦 俊男

応用物理, 49(1), p.52 - 60, 1980/00

http://joi.jlc.jst.go.jp/JST.Journalarchive/oubutsu1932/35.52

気相における自由負イオンの生成と、それに関連した性質についての解説を行った。負イオンの重要な性質としての電子親和力につき説明し、その決定方法のうち、特に最近開発された方法であるレーザーによる光電子脱離法及びセシウム原子による電荷交換法につきやや詳細に説明した。負イオン生成過程は三つの主な過程、即ち電子捕獲,イオン対生成,電荷交換に分類し、その各々につき概説した。さらに解離共鳴電子捕獲過程で生成する負イオンの生成断面積の温度依存性につき説明した。最後に、負イオンに関連して近い将来要求されると思われる問題として、磁場閉じ込め形核融合装置における、負イオンを基礎とした中性粒子入射過熱につき、電流密度の高い重水素負イオンの生成手段についての説明にも触れた。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules. Ion-molecule clustering reactions in trioxane

熊倉 稔; 伊藤 彰彦; 林晃 一郎*; 杉浦 俊男

Int.J.Mass Spectrom.Ion Phys., 30(3-4), p.331 - 343, 1979/00

トリオキサンにおけるクリスタリング反応は飛行時間型質量分析計を使用して研究した。クラスターイオンとして(CH$$_{2}$$O)$$_{n}$$H$$^{+}$$(n=3~9)が生成される。CH$$_{2}$$OH$$^{+}$$および(CH$$_{2}$$O)$$_{2}$$H$$^{+}$$によって開始される反応の第一段階プロセスは三次反応機構であり、又第二段階プロセスは二次反応機構で進行することが明らかになり、更に(CH$$_{2}$$O)$$_{3}$$H$$^{+}$$の初期プロセスは三次反応であり、その後期プロセスは二次反応機構であった。トリオキサンにおける三次クリスタリング反応の反応速度定数は簡単な構造の化合物の場合における反応速度定数よりも2~4桁位大きいことが判明した。なおこれら実験的に求められた反応速度定数はクラスター分子の振動の自由度の数を考慮した理論式から算出した値とほぼ一致することが明らかになった。クラスター反応においてはクラスター分子の分子構造がイオンの安定性に関係していることが推定された。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules; Inverse isotope effect in the ion-molecule dimerization reactions of protonated propylacetate ions

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,I, 75(3), p.525 - 532, 1979/00

n-およびiso-プロピルアセテートにおいてはプロトン化プロピルアセテート分子が前駆体となった二量体化反応が進行することが明らかになり、このプロトン化プロピルアセテート分子はCH$$_{3}$$CO$$^{+}$$およびCH$$_{3}$$COOH$$_{2}$$$$^{+}$$が前駆体となる。重水素化プロピルアセテート分子においては同様の反応が生ずるが二量体化反応プロセスにおいて今までに見出されてなかったところの逆同位体効果が生ずることが明らかになった。n-およびiso-プロピルアセテート分子における二量体化反応の反応速定数比はk$$_{H}$$/k$$_{D}$$=0.307およびk$$_{H}$$/k$$_{D}$$=0.333と求められた。これら反応速度定数はいろいろの反応条件の関数として調べられた。これら逆同位体効果は前駆体イオンのエネルギーの差異によって説明された。

論文

負イオン,その生成と性質

杉浦 俊男

質量分析, 27(4), p.217 - 245, 1979/00

https://doi.org/10.5702/massspec1953.27.217

負イオンの生成とその性質に関する総説を行った。先ず負イオンの生成過程につき述べ、電子捕獲については解離共鳴電子捕獲についての温度効果等につき述べ、イオン対生成,電荷交換につき述べた。電荷交換では長寿命高励起原子及びイオン化電圧の低い金属と中性粒子の電荷交換での負イオン生成につき概説した。次に電子親和力の説明とその測定方法について説明し、最後に磁場閉じ込め形核融合装置の第二段加熱に使用される中性粒子入射加熱への負イオンの使用につき総説した。なお先の技術情報誌登録No.A-9325の基になった総説であり、No.A-9325は頁数が限られていたため本総説を要約したものである。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules. Formation of long-lived intermediate ions in acetyl chloride

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

Journal of Chemical Physics, 69(11), p.5082 - 5087, 1978/12

https://doi.org/10.1063/1.436500
 被引用回数：2

アセチルクロライドのイオン-分子反応では含酸素分子に一般に著しく生成されるところのプロトン化分子は生成されないことが明らかになり、これは長寿命の不安定中間体イオンが生成されこの中間体イオンが解裂してCH$$_{3}$$CO$$^{+}$$になっていることが判った。中間イオンはメタスティブルイオンの検出からCH$$_{3}$$COClH$$^{+}$$$$^{ast}$$イオン種が同定された。プロピルアセテートとアセチルクロライドとの二成分系においては中間体イオン生成に対するCH$$_{3}$$CO$$^{+}$$およびCH$$_{3}$$COOH$$_{2}$$$$^{+}$$などの反応イオンの効果が調べられ、プロピルアセートからのアセチルイオンはアセチルクロライドからのアセチルイオンに比較してプロトン化アセチルクロライド分子の生成に対して前駆体として寄与することが明らかになり、両者のイオンの反応性の差は並進運動エネルギーの測定から明らかにされた。

報告書

COとH$$_{2}$$混合気体の電子線照射反応,1

杉本 俊一; 西井 正信; 杉浦 俊男

JAERI-M 7898, 69 Pages, 1978/10

JAERI-M-7898.pdf:2.14MB

昭和49年度より研究を始めたCO-H$$_{2}$$気相混合系の照射効果に関する研究のうち、49年度当初から51年秋期にかけて実施したいわゆる非循環バック方式の電子線照射効果の報告である。研究の目的、今後報告を予定している加圧照射効果や気相循環方式の照射も含めた現在までの研究経過CO-H$$_{2}$$照射実験の方法、照射時間と生成物の関係、組成効果、圧力効果、照射電圧、電流との関係、温度効果および添加物の効果などCO-H$$_{2}$$均一気相混合系の照射効果の概要を得るために行った実験結果が記述してある。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules; Proton and hydride ion transfer reactions in acetaldehyde

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,I, 74(8), p.1953 - 1962, 1978/08

アセトアルデヒドにおけるプロトンおよびハイドライドイオン移動反応は詳細に調べ、生成イオンの電圧出現電圧はイオン化効率曲線の微細構造の解析から明らかにされた。分子イオンによるプロトン化生成物の生成においてはホルシル基からのプロトンまたは水素原子移動がメチル基からのそれらに比較して2倍程度反応速度定数が大きいことが明らかになった。CH$$_{3}$$$$^{+}$$によるハイドライドイオン移動反応においてはホルシル基の水素原子が優先して引抜かれることも明らかになった。メタンとアセトアルデヒド二成分系でのハイドライドイオン移動反応においてメタンからのCH$$_{3}$$$$^{+}$$は反応性が大であった。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules, Condensation elimination and addition reactions in simple aliphatic ketones

熊倉 稔; 杉浦 俊男

J.Phys.Chem., 82(6), p.639 - 643, 1978/06

脂肪族ケトン化合物として簡単な分子構造のものについてJ-O-F質量分析計を使用してイオン-分子反応を研究した。電子衝撃によって生成される主なイオンのイオン化ポテンシャルおよび出現電圧はRPD法によってイオン化効率曲線から快定された。ケトン化合物からのRCOR$$^{1}$$$$^{+}$$は縮合-脱離反応によって中性分子にプロトン、アルキルイオンおよびアシルイオンが結合した生成物を生ずる。RCO$$^{+}$$は附加反応によってアシル化イオンを生成することから明らかになった。RCOR$$^{1}$$$$^{+}$$とRCO$$^{+}$$によるアシルイオン移動反応の速度定数はアルキル基の炭素数の増加と共に増大し、RCOR$$^{1}$$の速度定数はRCO$$^{+}$$のそれに比較して著しい。これらは中性分子の分極率の効果によって説明できる。一方RCO$$^{+}$$は縮合-脱離反応によってアルキルイオン化分子を生成しイオンの反応性は分極率および運動エネルギーに依存した。

論文

Ion-molecule reactions in the binary mixture of acetaldehyde and trioxane, 2; Mechanism for the reaction of acetaldehyde molecular ion with trioxane

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

Canadian Journal of Chemistry, 56(4), p.533 - 537, 1978/04

https://doi.org/10.1139/v78-086
 被引用回数：6

アセトアルデヒド分子イオンとトリオキサンとの縮合一脱離イオン分子反応によってC$$_{3}$$H$$_{5}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$,C$$_{3}$$H$$_{6}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$,C$$_{3}$$H$$_{7}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$が生成された。この反応は反応中間体の分解過程を経て進行し、ホルルアルデヒド中性分子の脱離ガ起こることが明らかになり、また、中間体の構造は正電荷がアセトアルデ分子成分に極在化された直線型であることが判明した。中間体イオンの分解過程において若干の水素原子の再配列が起こることが推定された。

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