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論文

Observation of momentum-resolved charge fluctuations proximate to the charge-order phase using resonant inelastic X-ray scattering

吉田 雅洋*; 石井 賢司; 中 惇*; 石原 純夫*; Jarrige, I.*; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 工藤 一貴*; 小池 洋二*; 永田 知子*; et al.

Scientific Reports (Internet), 6, p.23611_1 - 23611_8, 2016/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.55(Multidisciplinary Sciences)

In strongly correlated electron systems, enhanced fluctuations in the proximity of the ordered states of electronic degrees of freedom often induce anomalous electronic properties such as unconventional superconductivity. While spin fluctuations in the energy-momentum space have been studied widely using inelastic neutron scattering, other degrees of freedom, i.e., charge and orbital, have hardly been explored thus far. Here, we use resonant inelastic X-ray scattering to observe charge fluctuations proximate to the charge-order phase in transition metal oxides. In the two-leg ladder of Sr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$, charge fluctuations are enhanced at the propagation vector of the charge order ($$mathbf{q}_mathrm{CO}$$) when the order is melted by raising the temperature or by doping holes. In contrast, charge fluctuations are observed not only at $$mathbf{q}_mathrm{CO}$$ but also at other momenta in a geometrically frustrated triangular bilayer lattice of LuFe$$_2$$O$$_4$$. The observed charge fluctuations have a high energy ($$sim$$ 1 eV), suggesting that the Coulomb repulsion between electrons plays an important role in the formation of the charge order.

論文

Bipartite magnetic parent phases in the iron oxypnictide superconductor

平石 雅俊*; 飯村 壮史*; 小嶋 健児*; 山浦 淳一*; 平賀 晴弘*; 池田 一貴*; Miao, P.*; 石川 喜久*; 鳥居 周輝*; 宮崎 正範*; et al.

Nature Physics, 10(4), p.300 - 303, 2014/04

 被引用回数:101 パーセンタイル:95.53(Physics, Multidisciplinary)

High-temperature (high-$$T_{rm c}$$) superconductivity appears as a consequence of the carrier-doping of an undoped parent compound exhibiting antiferromagnetic order; thereby, ground-state properties of the parent compound are closely relevant to the superconducting state. On the basis of the concept, a spin-fluctuation has been addressed as an origin of pairing of the superconducting electrons in cuprates. Whereas, there is growing interest in the pairing mechanism such as an unconventional spin-fluctuation or an advanced orbital-fluctuation due to the characteristic multi-orbital system in iron-pnictides. Here, we report the discovery of an antiferromagnetic order as well as a unique structural transition in electron-overdoped LaFeAsO$$_{1-x}$$H$$_x$$ ($$x sim 0.5$$), whereby another parent phase was uncovered, albeit heavily doped. The unprecedented two-dome superconducting phases observed in this material can be interpreted as a consequence of the carrier-doping starting from the original at $$x sim 0$$ and advanced at $$x sim 0.5$$ parent phases toward the intermediate region. The bipartite parent phases with distinct physical properties in the second magnetic phase provide us with an interesting example to illustrate the intimate interplay among the magnetic interaction, structural change and orbital degree of freedom in iron-pnictides.

論文

Instrumental upgrades of the RIXS spectrometer at BL11XU at SPring-8

石井 賢司; Jarrige, I.*; 吉田 雅洋*; 池内 和彦*; 稲見 俊哉; 村上 洋一*; 水木 純一郎

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 188, p.127 - 132, 2013/06

 被引用回数:13 パーセンタイル:59.69(Spectroscopy)

Two recent instrumental upgrades of the inelastic X-ray scattering spectrometer installed at BL11XU at SPring-8 are reported. The first one is a multianalyzer system, where we can simultaneously use three crystal analyzers aligned perpendicularly to the scattering plane. In a test measurement of polycrystalline $$alpha$$-PtO$$_2$$, the inelastic spectra obtained with each respective analyzer showed a completely identical lineshape, and a slight difference ($$le$$ 10%) in intensity. The system enhances the experimental efficiency, and allows for simultaneous scan at three momenta for a single-crystal sample. The second development is a polarization analyzer for the scattered photons. A pyrolytic graphite (PG) crystal is placed in front of the detector and serves as a polarization-analyzer crystal, using the (006) reflection for the Cu $$K$$-edge. We succeeded to observe clear polarization dependence in the $$d$$-$$d$$ excitations of KCuF$$_3$$.

論文

Polarization-analyzed resonant inelastic X-ray scattering of the orbital excitations in KCuF$$_3$$

石井 賢司; 石原 純夫*; 村上 洋一*; 池内 和彦*; 葛下 かおり*; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 吉田 雅洋; Jarrige, I.; 多々見 央*; et al.

Physical Review B, 83(24), p.241101_1 - 241101_4, 2011/06

 被引用回数:21 パーセンタイル:64.51(Materials Science, Multidisciplinary)

We report a Cu $$K$$-edge resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) study of orbital excitations in KCuF$$_3$$. By performing the polarization analysis of the scattered photons, we disclose that the excitation between the $$e_g$$ orbitals and the excitations from $$t_{2g}$$ to $$e_g$$ exhibit distinct polarization dependence. The polarization dependence of the respective excitations is interpreted based on a phenomenological consideration of the symmetry of the RIXS process that yields a necessary condition for observing the excitations. In addition, we show that the orbital excitations are dispersionless within our experimental resolution.

論文

Temperature dependence of the electronic structure of Sr$$_{14}$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$ studied by resonant inelastic X-ray scattering

吉田 雅洋; 石井 賢司; 池内 和彦*; Jarrige, I.; 村上 洋一*; 水木 純一郎; 筒井 健二; 遠山 貴己*; 前川 禎通*; 工藤 一貴*; et al.

Physica C, 470(Suppl.1), p.S145 - S146, 2010/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:22.02(Physics, Applied)

Sr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$ (SCCO), which is composed of two-leg ladders and edge-sharing chains, is the first superconducting cuprate without CuO$$_2$$ planes. By substituting Ca for Sr, holes are transferred from the chains to the ladders. It was recently shown that charge ordering (CO) along the leg direction in the ladder occurs at $$x=0$$ and the periodicity is five times the unit length along the c axis. In order to investigate the electronic excitations associated with the CO, we carried out resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) experiments for SCCO ($$x=0,6$$). Cu-$$K$$ RIXS can directly probe the momentum-dependent electronic excitations related to the Cu site, which are resonantly enhanced by tuning the incident photon energy to the Cu $$K$$-edge. We measured the q dependence of the intraband excitations, which is associated with the dynamics of doped holes in the Zhang-Rice singlet band. The intensity is enhanced at the momentum $${bf q}=(q_{rm rung},q_{rm leg})=(0,2pi/5)$$ corresponding to the periodicity of the CO in $$x=0$$, while the temperature dependence of the enhancement is different for $$x=0$$ and $$x=6$$. We discuss the relationship between our experimental results and the occurrence of the CO.

論文

Reactivity between humic substances isolated from groundwater and metals by three-dimensional fluorescence spectrometry

今中 麻幸代*; 長尾 誠也; 中口 譲*; 山口 善高*; 鈴木 康弘*; 村上 雅洋*; 平木 敬三*

Proceedings of International Conference on the Biogeochemistry of Trace Elements (ICOBTE2001), P. 662, 2001/00

高分子電解質の有機酸である腐植物質は天然水中に存在し、微量元素との錯形成能が高いために、微量元素の移行性及び分布状況に関与していることが報告されている。したがって、微量元素の移行動態を把握するためには、腐植物質との錯体の特性を検討する必要がある。本研究では、限外濾過法と3次元蛍光分光法とを組み合わせ、銅と地下水フルボ酸との錯体の特徴を分子サイズの観点より検討した。銅とフルボ酸を共存させた場合、フルボ酸の蛍光ピークの強度は約70%減少した。銅の添加前後でフルボ酸の分子サイズはそれほど大きな違いは認められないが、分子サイズ1万以下の画分の蛍光強度は70~80%減少した。添加した銅の大部分はこれらの分子サイズに存在したことから、フルボ酸の蛍光消光は主に分子サイズ1万以下の低分子の構成有機物と銅との錯形成により起こることが明らかとなった。

口頭

Sr$$_{14}$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$の共鳴非弾性X線散乱; 電荷励起スペクトルの温度変化

吉田 雅洋; 石井 賢司; Jarrige, I.; 池内 和彦; 村上 洋一*; 水木 純一郎; 筒井 健二; 遠山 貴己*; 前川 禎通*; 工藤 一貴*; et al.

no journal, , 

Sr$$_{14}$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$は、二本足梯子格子と辺共有一次元鎖が交互に積層している構造を持ち、電気伝導は梯子格子が担っている。最近の共鳴軟X線散乱実験によって、梯子格子上に5倍周期の電荷秩序が観測された。また光学伝導度の研究からかなり高いエネルギー領域($$sim$$3eV)までの温度変化が報告されている。したがって、電荷秩序の出現に伴って梯子格子上の電子状態が大きく変化していることが考えられる。そこで本研究では、Sr$$_{14}$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$における梯子格子上の電子状態が温度に対してどのように変化するのかを調べるために、放射光X線を用いたCu-K吸収端での共鳴非弾性X線散乱(RIXS)実験を行った。この物質における室温下での励起エネルギーは既に報告されており、約2-4eVの励起がZhang-RiceバンドからCu $$3d$$の上部ハバードバンドへのバンド間励起に対応し、約1eV付近の励起がドープされたホールの運動によるバンド内励起に対応している。今回の実験では、温度上昇に伴って、バンド間励起の強度が減少しバンド内励起の強度が増大するスペクトルのシフトが、$$q_{rm leg}=0$$の近くで観測された。また、バンド内励起に注目すると、$$q_{rm leg}=2pi/5$$で強度増大が観測されたが、この波数は共鳴軟X線散乱実験で観測された梯子格子上の電荷秩序周期と一致している。本実験での測定結果を報告するとともに、温度変化に伴う梯子格子上の電子状態の変化に関して議論を行う。

口頭

共鳴非弾性X線散乱を用いたSr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$($$x$$=0, 6)の電荷励起スペクトルの温度変化の観測

吉田 雅洋; 石井 賢司; Jarrige, I.; 池内 和彦; 村上 洋一*; 水木 純一郎; 筒井 健二; 遠山 貴己*; 前川 禎通*; 工藤 一貴*; et al.

no journal, , 

Sr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$はCu$$_2$$O$$_3$$二本足梯子とCuO辺共有一次元鎖が積層した複合結晶である。物性の主役となる梯子格子での電荷励起に注目して、共鳴非弾性X線散乱による研究を行った。梯子格子のZhang-Riceバンド内でのホールのダイナミクスに対応するバンド内励起が励起スペクトルの1eV付近に現れるが、ホール濃度が異なる$$x$$=0, 6いずれの試料においてもその励起強度に非常に大きな温度変化があり、低温でその強度が減少することがわかった。この結果は、温度が低下するにつれて梯子から一次元鎖へのホールが移動していることを示唆するものである。さらに、梯子方向波数$$q_{rm leg}=2pi/5$$におけるバンド内励起の強度が他の波数よりも顕著に増大するという現象が、$$x=0$$では高温(400K)で、$$x=6$$では低温(5K)で観られた。母物質の$$x=0$$では、共鳴軟X線回折の実験から約300K以下で$$q_{rm leg}=2pi/5$$の電荷秩序が生じることが知られており、それに対応した電荷揺らぎが転移温度よりも高温側で共鳴非弾性X線散乱によって観測されたものと考えられる。一方、$$x=6$$では、回折実験で観測できるような静的な電荷秩序はないと考えられており、電荷が揺らいだ状態が低温まで続いているものとして理解できる。

口頭

共鳴非弾性X線散乱実験によるY1-xCaxVO$$_{3}$$の電荷励起の観測

池内 和彦; 吉田 雅洋; Jarrige, I.; 石井 賢司; 稲見 俊哉; 水木 純一郎; 備前 大輔*; 村上 洋一*; 宮坂 茂樹*; 藤岡 淳*; et al.

no journal, , 

本研究では、軌道励起としての一側面を持つYVO$$_3$$のMottギャップ励起を、共鳴非弾性X線散乱実験(RIXS)により調べた。実験は、BL11XU/SPring-8で行った。入射X線エネルギーをバナジウムのK吸収端似合わせ、RIXS測定を行い、励起強度の温度変化を測定したところ、特に温度150KのG-OO&Spin para相、90KのC-SO&G-OO相において、1.5-3.5eVの励起に強度の増加が観測された。この励起強度増大が、G-OO相の秩序変数的に振舞うことがわかった。一方、この電荷励起の運動量依存性をq=(001)方向に関して測定した結果、分散関係は見られなかった。

口頭

共鳴非弾性X線散乱におけるdd励起の偏光依存性

石井 賢司; 吉田 雅洋; Jarrige, I.; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 水木 純一郎; 石原 純夫*

no journal, , 

共鳴非弾性X線散乱(Resonant Inelastic X-ray Scattering)実験を行ううえで放射光の持つ、高輝度,エネルギー可変という特長は不可欠であるが、もう一つの特長である偏光については、これまでの研究では積極的に利用しているとは言い難く、また理解も進んでいない。共鳴X線回折において、偏光解析を行うことで秩序パラメーターの対称性を決定できるのと同様に、RIXSでの偏光依存性は励起の対称性と密接な関係があると期待できる。われわれは、その関係を調べることを目的として、SPring-8のBL11XUに設置した非弾性散乱分光器に散乱光の偏光解析装置を導入した。また、最初の偏光依存性の研究対象として軌道秩序の典型物質であるKCuF$$_3$$のdd励起を選び、銅のK吸収端でのRIXS実験を行った。測定の結果、KCuF$$_3$$の2つdd励起の偏光依存性に顕著な違いが存在することを発見した。講演では、偏光解析装置の概要とdd励起の系統的な測定結果について報告を行う。

口頭

共鳴非弾性X線散乱によるSr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$の電荷秩序と電荷励起

吉田 雅洋; 石井 賢司; Jarrige, I.; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 水木 純一郎; 筒井 健二; 遠山 貴己*; 前川 禎通*; 工藤 一貴*; et al.

no journal, , 

二本足梯子格子系銅酸化物Sr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$は圧力下で超伝導を示し、従来の銅酸化物高温超伝導体が有するCuO$$_2$$面を持たない超伝導体として注目されてきた。近年の軟X線回折実験から、母物質$$x$$=0及び圧力下で超伝導を示す組成($$xsim11$$)における常圧の基底状態として、それぞれ5倍周期,3倍周期の電荷秩序が報告されている。また、マイクロ波伝導度測定から$$x$$<9の組成において、基底状態としてCDW相が広がっているという報告もされている。これらが示す通り、この系でも電荷秩序状態が存在しており、ストライプ型電荷秩序同様、共鳴非弾性X線散乱(Resonant inelastic X-ray scattering: RIXS)から関連する電荷励起が期待される。そこで本研究では、幾つかの組成($$x=0,3,6,9,11.5$$)に対するRIXS実験を行い、電荷秩序状態に関連する電荷励起を調べた。その結果、すべての組成で特徴的なピークをバンド内励起に観測し、バンド内励起強度やそのピークの温度依存性を比較すると、$$xle6$$$$xge9$$で異なる電荷秩序状態となっていることが示唆された。本講演ではこれらの結果をより詳細に報告する。

口頭

共鳴非弾性X線散乱におけるKCuF$$_3$$の軌道励起の偏光依存性

石井 賢司; 石原 純夫*; 村上 洋一*; 池内 和彦*; 葛下 かおり*; 大和田 謙二; 稲見 俊哉; 吉田 雅洋; Jarrige, I.; 多々見 央*; et al.

no journal, , 

近年、高輝度放射光光源を利用した数keV領域での共鳴非弾性X線散乱(RIXS)による物質の電子励起の研究が行われるようになってきている。このエネルギー領域は3$$d$$遷移金属のK吸収端に対応しており、運動量分解能,元素選択性といった利点があることから、遷移金属酸化物などの強相関電子系物質の電子状態の理解に大きな貢献が期待できる。共鳴X線回折における偏光解析が秩序パラメーターの対称性を決定できるのと同様に、RIXSでの偏光依存性は励起の対称性と密接な関係があると考えられる。ひとたび励起の対称性と偏光依存性に関する選択則が確立すれば、モデルのパラメーター値によらずに励起の起源の議論が可能となる。最初の偏光依存性の研究対象としてKCuF$$_3$$$$dd$$励起を選び、銅のK吸収端でのRIXS実験を行った。KCuF$$_3$$$$dd$$励起には大きく分けて、$$t_{2g}$$軌道から$$e_g$$軌道に電子が遷移するものと、$$e_g$$軌道間で電子が遷移するものがある。測定の結果、この2つの$$dd$$励起の偏光依存性に顕著な違いが存在することを発見した。K吸収端でのRIXSでは、双極子遷移による吸収・発光にかかわる$$4p$$軌道の対称性がX線の偏光と直接関係しており、$$3d$$-$$4p$$軌道間のクーロン相互作用についての群論的考察を行ったところ、「$$3d$$-$$4p$$相互作用の対称性から$$dd$$励起が起こるための必要条件が得られる」ことがわかった。

口頭

共鳴非弾性X線散乱によるSr$$_{14-x}$$Ca$$_{x}$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$の電荷秩序と電荷励起

吉田 雅洋; 石井 賢司; Jarrige, I.; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 水木 純一郎; 筒井 健二; 遠山 貴己*; 前川 禎通*; 工藤 一貴*; et al.

no journal, , 

二本足梯子格子系銅酸化物Sr$$_{14-x}$$Ca$$_{x}$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$は、x$$geq$$9において高圧下で超伝導を示す。この物質の常圧基底状態として、共鳴軟X線回折実験から、母物質(x=0)と超伝導を示す組成(x$$sim$$11)でそれぞれ5倍, 3倍周期の静的な電荷秩序が報告されている。一方、マイクロ波伝導度の測定からは、x$$<$$9での基底状態がCDW状態であることが報告されている。2つの実験手法間で結果が完全に一致はしておらず、またx=0とx$$sim$$11での静的な電荷秩序の性質が同じであるかという点もまだ明らかになっていない。共鳴非弾性X線散乱(Resonant Inelastic X-ray Scattering: RIXS)は、一般的に入射X線により内殻電子を共鳴励起させ、その励起状態が緩和する過程で放出するX線を分光する手法で、励起の運動量変化を含めて直接電子状態を観測することができる。最近、遷移金属のK吸収端を用いたRIXSからストライプ型電荷秩序に関連した電荷励起が、約1eV付近のバンド内励起(ドープされたホールのZhang-Riceバンド内でのダイナミクスに対応)で観測されたが、二本足梯子格子系でも同様に、電荷秩序と関連した電荷励起が観測できることが期待される。そこで本研究では、Sr$$_{14-x}$$Ca$$_{x}$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$の常圧基底状態に新しい知見を得ることを目的として、RIXSによる電荷秩序と関連する電荷励起の観測を試みた。これまでにx=0, 6の組成に関する結果を示してきたが、本講演では新たに測定したx=3, 9, 11.5での結果を加えて報告する。

口頭

共鳴非弾性X線散乱を用いた高圧下での電子状態の観測

吉田 雅洋; 石井 賢司; Jarrige, I.; 水木 純一郎; 村上 洋一*; 工藤 一貴*; 小池 洋二*

no journal, , 

高輝度放射光の利用とともに発展してきた共鳴非弾性X線散乱(Resonant Inelastic X-ray Scattering: RIXS)は、運動量分解した電子状態を観測できる実験手法である。特に、3d遷移金属のK-edge RIXSは透過性の高い硬X線を利用するため、極限環境下での測定が可能である。この利点に注目し、われわれは高圧下における電子状態の測定を目指して、ダイアモンドアンビルセル(Diamond Anvil Cell: DAC)を用いたRIXS実験の開発を行った。最初の測定物質として、二本足梯子格子系銅酸化物Sr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$を選んだ。この物質系は、常圧下では電荷秩序($$x=0, xsim11$$)が、圧力下では、金属絶縁体転移($$x=0$$)や超伝導転移($$xge9$$)が起こることが知られている。したがって、加圧によって、電子状態が大きく変化し、それを反映して電荷励起スペクトルの顕著な変化が期待できる。本講演では、母物質($$x=0$$)での、圧力下RIXS実験に関して報告を行う。

口頭

Electronic excitations by resonant inelastic X-ray scattering

石井 賢司; 吉田 雅洋; Jarrige, I.; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 水木 純一郎; 石原 純夫*; 筒井 健二; 遠山 貴己*; 前川 禎通; et al.

no journal, , 

In strongly correlated electron systems, such as transition metal oxides, it is widely recognized that the role of three degrees of freedom of the electron, i.e., charge, spin, and orbital are key ingredients to understand the electronic properties of these compounds. Among the degrees of freedom, dynamics of the spin in momentum-energy (Q-$$omega$$) space is studied by inelastic neutron scattering. On the other hand, photon is sensitive to the charge and its anisotropy, orbital, and therefore inelastic X-ray scattering (IXS) is suitable for the measurement of their excitations. In this sense, IXS can be considered as a complementary technique of the inelastic neutron scattering. Recently, brilliant X-rays from modern synchrotron radiation sources have enabled us to observe electronic excitations with IXS. Especially, resonant inelastic X-ray scattering (RIXS), where the incident photon energy is tuned near an absorption edge of a constituent element, has an advantage of significant resonant enhancement of inelastic signals and RIXS has been used to measure electronic excitations in strongly correlated electron systems. We will present our Cu K-edge RIXS works of charge-ordered Sr$$_{14}$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$ and orbital-ordered KCuF$$_{3}$$ focusing on the charge and orbital excitations.

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