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in the relaxor ferroelectrics (1-x)Pb(Zn
Nb
)O
-xPbTiO (
= 0.09) studied by X-ray diffuse scattering and coherent X-ray scattering大和田 謙二; 水木 純一郎*; 松下 三芳*; 並河 一道*
Physical Review B, 90(10), p.104109_1 - 104109_12, 2014/09
被引用回数：6 パーセンタイル：28.17(Materials Science, Multidisciplinary)X線散漫散乱法とコヒーレントX線散乱法を相補利用し、リラクサー強誘電体91%Pb(ZnNb)O-9%PbTiOの強誘電相転移(455K)を調べ、その近傍でヘテロ相ゆらぎが発生していることを明らかにした。ヘテロ相ゆらぎは強誘電相転移(1次相転移)の前駆現象であるばかりでなく、低周波誘電応答の起源とも考えられる。
大和田 謙二; 下村 晋*; 中尾 裕則*; 松下 三芳*; 並河 一道*; 水木 純一郎
Journal of Physics; Conference Series, 320, p.012086_1 - 012086_5, 2011/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.03(Physics, Condensed Matter)91
Pb(ZnNb)O-9PbTiOにおいてX線光子相関分光を行い、
近傍において遅い構造揺らぎを見いだした。その遅い構造揺らぎは遅い成分と早い成分からなる。われわれは早い成分を抽出し10秒ほどの緩和時間を得た。これらの揺らぎはマクロな正方晶とミクロな射法対称性の競合によるものであり、低周波誘電率を与えるものであると推測される。
in Pb(ZnNb)O-9%PbTiOPbTiO大和田 謙二; 水木 純一郎; 並河 一道*; 松下 三芳*; 下村 晋*; 中尾 裕則*; 廣田 和馬*
Physical Review B, 83(22), p.224115_1 - 224115_7, 2011/06
被引用回数：8 パーセンタイル：36.17(Materials Science, Multidisciplinary)コヒーレントX線回折法,X線散漫散乱法,通常のX線回折法,誘電率測定を相補利用した結果、Pb(ZnNb)O-9%PbTiOにおいてマクロスケール,ミクロスケール,ナノスケールといった多重距離スケールを考慮した取り扱いが可能になり、それぞれのスケール階層の物性への寄与が議論できるようになった。
大和田 謙二; 並河 一道*; 下村 晋*; 中尾 裕則*; 三村 秀和*; 山内 和人*; 松下 三芳*; 水木 純一郎
Japanese Journal of Applied Physics, 49(2), p.020216_1 - 020216_3, 2010/02
被引用回数：3 パーセンタイル：14.99(Physics, Applied)The use of a combination of coherent X-rays from a third-generation synchrotron light source and ultraprecise Kirkpatrick-Baez mirrors enables us to apply nanofocused hard X-rays in solid-state physics. We developed an apparatus for X-ray intensity fluctuation spectroscopy using the nanofocused hard X-rays and applied it to the study of relaxor ferroelectrics. We have successfully detected a large and slow intensity fluctuation of scattered X-rays above cubic-to-tetragonal phase transition temperature with a characteristic time scale on the order of 10 s. We speculated that the intensity fluctuation originates from domain number fluctuation, which is directly related to the dielectric response, particularly the frequency dispersion.
大和田 謙二; 並河 一道; 水木 純一郎; 下村 晋*; 中尾 裕則*; 伊藤 和輝*; 松下 三芳*; 米田 安宏; 村上 洋一*; 廣田 和馬*
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 32(1), p.7 - 10, 2007/03
第三世代放射光の登場によりコヒーレントX線回折(CXD)が現実的になってきた。その手法は固体物理に適用されることが期待されている。CXDによるX線スペックルパターンは物質内部の粒子やドメインの配列をよく反映する。そのような配列を理解することは誘電体,圧電体,フォトニック結晶など物質の機能発現を理解するうえで重要となる。われわれはスプリングエイトのBL22XUにおいてCXDができるように装置群を整備した。それらを使い、合金CuAu,誘電体PZN-9%PT,Sr-doped BaTiOのスペックルパターンの観測に成功した。それらの二次元フーリエ像は空間自己相関関数を与え、ミクロスケールのドメイン配列の情報を与える。
大和田 謙二; 並河 一道; 水木 純一郎; 松下 三芳*; 下村 晋*; 中尾 裕則*; 廣田 和馬*
no journal, ,
PZN-9%PTはPT濃度がMPB近傍に位置している。結晶構造は高温側から立方晶,正方晶を経由して室温付近で菱面体晶に至るが、全温度領域で強い散漫散乱が観測されていることから、Polar Nano Region(PNR)は全温度領域で存在していると考えられる。リラクサーにおけるPNRの発生メカニズムは明らかになりつつあるが、いったん発生したPNRが、実際にマクロな対称性の変化(=相転移など)に対してどのような役割を演じているか、誘電率にどのように寄与しているか、等については不明な点も多い。われわれは、PZN-9%PTはこのような問題点を考えるうえで最適な試料のひとつであると考えている。われわれは、物性-X線回折同時計測を行い、誘電率, 200反射周りの散漫散乱,格子定数の温度変化は履歴も含めてよく一致する結果を得た。この結果は、散漫散乱を与えるもの(PNR)が誘電率を与えるものであり、また、格子定数の変化を与えるものであることをあらためて示している。一方、480K, 470K, 455K(=Tc), 440Kでの空間相関はPNRもしくはPNRの集合体が100nmから次第に成長し、立方晶-正方晶転移で一気に数
mにまで成長する過程を示している。
大和田 謙二; 水木 純一郎; 並河 一道*; 松下 三芳*; 下村 晋*; 中尾 裕則*; 廣田 和馬*
no journal, ,
To know structures and dynamics of domains in materials is one of the most critical issues in the field of ferroelectrics. This is mainly because an existence of the domains sophisticates the function of the materials. It is well known that relaxor having a nano sized ferroelectric domains so-called polar nano region (PNR) shows a large dielectric and piezoelectric responses. But the relationship between dielectric dispersion and the higher order structure has not been understood well. In this paper, we will report a configuration dependence of domain contribution to the dielectric properties of relaxor. The problem should be closely related to the first order phase transition of ferroelectrics.
石野 雅彦; 並河 一道; 松下 三芳*; 大和田 謙二; 清水 大輔*; 坂本 潤哉*; 水木 純一郎
no journal, ,
軟X線レーザー(波長13.9nm)を利用したX線スペックル空間相関計測により、リラクサー強誘電体Pb(MgNb)O-xPbTiO (PMN-xPT)の分極ドメイン構造を空間的及び時間的に明らかにすることを目指している。立方晶-正方晶相転移前後に現れるドメイン構造の変化をナノメートルからマイクロメートルの空間スケールで捉えることを目的として、最近、室温にて光学研磨したPMN-28%PTを用いたX線スペックルパターンの温度依存性の観察を行った。試料をキュリー温度(約418K)よりも高温から冷却していくと、試料の結晶構造及び電気容量(誘電率)が変化する相転移温度近傍において、明瞭なX線スペックルパターンの変化を捉えた。X線スペックルパターンは分極ドメインの構造を反映していることから、観察結果は相転移に伴う分極ドメインの出現と温度変化に伴うドメインの形態変化を示唆している。
大和田 謙二; 並河 一道*; 松下 三芳*; 水木 純一郎*
no journal, ,
リラクサー強誘電体PZN-9%PTをコヒーレントX線により調べた。その結果、強誘電相転移点Tcより5K上において、セミマクロな常誘電-強誘電領域からなる「ヘテロ相ゆらぎ(heterophase fluctuation)」が成立し、誘電応答の担い手に高次構造が参加し始めることを明らかにした。このヘテロ相ゆらぎを特徴付けると思われるパラメータ
TがTcに向かって急激に減少する傾向が見られたことから、ヘテロ相ゆらぎがPZN-9%PTの一次相転移に直接関わっているとも考えられる。ソフトフォノン(変位型)や臨界スローダウン(秩序無秩序型)とは一味違った相転移の前駆現象である。
大和田 謙二; 並河 一道*; 松下 三芳*; 水木 純一郎*
no journal, ,
リラクサー強誘電体のモルフォトロピック相境界(MPB)における誘電応答の温度依存性は冷却速度依存性を示すことが知られている。これらは正方晶-菱面体相転移のドメインゆらぎによるものである。我々は、MPBに接近したPZN-9%PTの正方晶-菱面体相転移(T
300K)に注目した。我々は誘電率の周波数依存性と、ドメイン配列を直接反映したコヒーレントX線散乱とを同時に計測した。これらの結果はドメインゆらぎが低周波誘電応答に寄与していることを直接的に示していた。これらの結果は低周波誘電応答の温度依存性の冷却速度依存性と強くかかわっているだろう。
