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加藤 優*; 藤林 那月*; 阿部 大輝*; 松原 直啓*; 保田 諭; 八木 一三*
ACS Catalysis, 11(4), p.2356 - 2365, 2021/02
被引用回数:36 パーセンタイル:88.11(Chemistry, Physical)Fe-N-C酸素還元反応触媒は高分子電解質燃料電池のキーマテリアルである。しかしながら、多くのFe-N-C電極触媒は、副生成物としてHOが生成されるため、生成物の選択性に問題がある。本研究では、Cu, Fe、およびNをドープしたカーボンナノチューブのORR電極触媒を合成した。このヘテロバイメタル触媒は、OからHOへの高い選択性を有する4電子還元を示した。酸性中での酸素還元および過酸化水素還元反応の速度論的分析を行った結果、Cu, Fe-Nドープ触媒は、OからHOへの直接4電子還元の速度定数が、電子還元の速度定数よりも桁も高いことが明らかになった。一方、OからHOへの変化に対して、Fe-Nドープ触媒は同程度の大きさを示し、異種金属の協同性がORRキネティックに劇的な影響を与えたことを示す結果が得られた。
加藤 優*; 武藤 毬佳*; 松原 直啓*; 上村 洋平*; 脇坂 祐輝*; 米内 翼*; 松村 大樹; 石原 知子*; 徳島 高*; 野呂 真一郎*; et al.
ACS Applied Energy Materials (Internet), 1(5), p.2358 - 2364, 2018/05
被引用回数:12 パーセンタイル:43.4(Chemistry, Physical)Multinuclear metal active sites are widely used as catalytic reaction centers in metalloenzymes and generally show high catalytic activity. The oxygen reduction reaction (ORR) is an important reaction not only in oxygenic respiration but also in future energy generation devices such as polymer electrolyte fuel cells and metal-air batteries. Incorporation of multinuclear metal active sites in conductive materials such as carbon will allow us to develop highly active electrocatalysts like metalloenzymes. Herein, we report a copper-based ORR electrocatalyst with multinuclear copper active sites in nitrogen-doped graphene. Electrochemical measurements revealed that the obtained electrocatalyst showed the highest electrocatalytic activity for the ORR in the Cu-based electrocatalysts in neutral aqueous solution. In situ X-ray absorption spectroscopy revealed the incorporation of multinuclear copper sites.