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大石 大輔*; 早川 弘毅*; 赤浜 裕士*; 池田 直*; 神戸 高志*; 松尾 祥史*; 君塚 昇*; 狩野 旬*; 吉井 賢資
Ferroelectrics, 415(1), p.51 - 56, 2011/10
被引用回数:5 パーセンタイル:25.35(Materials Science, Multidisciplinary)電子強誘電体LuFeOの酸素欠損が少ない単結晶に対し、外部磁場下での交流誘電率測定を行った。150K-300Kの範囲において、磁場印加により1パーセントほど誘電率が変化することが観測された。これは磁性と誘電性の結合を示す結果であり、応用的にも興味深い。磁場をスイープさせたところ、誘電率変化は磁化の磁場微分が最大となる磁場の付近で最も大きくなった。これは、誘電ドメインが磁気ドメインの動きに影響されることを意味する。この結果は、磁場による鉄スピンの再配列が鉄イオン間の電子移動に影響したため誘電性が変化したことによると考察した。
松尾 祥史*; 森 茂生*; 平田 秋彦*; 吉井 賢資; 池田 直*
Journal of Physics; Conference Series, 200, p.012128_1 - 012128_4, 2010/02
被引用回数:3 パーセンタイル:74.25(Materials Science, Multidisciplinary)鉄電荷秩序により強誘電性を発現する鉄酸化物RFeO(R=Ho-Lu, Y)の性質を明らかにするため、その鉄サイト置換物質RFeCuO(R=Yb, Lu)とともに、物性と電荷秩序構造について調べた。誘電率測定から、RFeCuOは常誘電体であることを観測した。また、この物質及び母体物質RFeOに対する電子線回折実験から、鉄サイトに銅を置換することにより鉄電荷秩序が抑えられること、また、誘電性を持つドメインのサイズが小さくなることを観測した。さらに磁化測定を行い、銅置換によって磁気転移温度が大幅に下がることを観測した。これらの結果から、RFeO及び鉄サイト置換系では、誘電性を持つドメインの状態(サイズや分布状態など)が物性を左右していることを議論する。
松尾 祥史*; 星山 卓也*; 森 茂生*; 吉井 賢資; 道上 勇一*; 神戸 高志*; 池田 直*; Brown, F.*; 君塚 昇*
Japanese Journal of Applied Physics, 48(9), p.09KB04_1 - 09KB04_3, 2009/10
被引用回数:1 パーセンタイル:5.3(Physics, Applied)新規酸化物LuFeTiOを空気中の固相反応法により合成した。この物質の結晶構造と実空間におけるドメイン構造を電子線を用いて調べたところ、室温における結晶構造は、六方晶6cm構造であることがわかった。誘電率測定からは、570K付近にブロードな誘電分散が見いだされ、この物質が新規な誘電体であることが判明した。試料の実空間電子線観察から、この誘電性はナノメータ領域の誘電ドメインに由来するものであることがわかった。
松尾 祥史*; 平田 秋彦*; 堀部 陽一*; 吉井 賢資; 池田 直*; 森 茂生*
Ferroelectrics, 380(1), p.56 - 62, 2009/06
被引用回数:6 パーセンタイル:29.51(Materials Science, Multidisciplinary)誘電体LuFeO(=Cu, Co)につき、透過電子線回折測定によってナノ構造を観察した。この系は、われわれが発見した電荷秩序型新規強誘電体FeO(=Y, Ho-Lu)のFeサイト置換物質である。LuFeCuOについては、1/3 1/3 0付近にジグザグ型の散漫なストリークとスポットが観測された。これは、この系の三角格子上でFeとCuがイオン秩序していることを示す。このイオン秩序は、FeOにおいて観測されている、電気双極子を伴う鉄電荷秩序構造と類似構造である。すなわち、このイオン秩序構造が室温での100程度の誘電率の起源と考えられる。実空間観察からは、510nmのナノサイズのドメインが観測された。一方、LuFeCoOについては、ハニカム型の電子線回折パターンが観測された。これは、極めて小さい領域でのFeとCoの秩序構造と考えられ、LuFeCuO同様、この秩序構造が1000程度の誘電率の起源と推測される。また、LuFeCoOにおいては実空間においてドメイン構造は観測されなかった。
吉井 賢資; 池田 直*; 道内 尊正*; 横田 祐輔*; 岡島 由佳; 米田 安宏; 松尾 祥史*; 堀部 陽一*; 森 茂生*
Journal of Solid State Chemistry, 182(7), p.1611 - 1618, 2009/06
被引用回数:15 パーセンタイル:51.45(Chemistry, Inorganic & Nuclear)YbFeMnOの磁性と誘電性を調べた(0x1)。この系は、筆者らが発見した新しいマルチフェロイック物質RFeO (R=Y, Ho-Lu)のFeサイト置換系である。粉末X線回折測定を行ったところ、xが0から1の間で混晶となっていることを観測した。放射光吸収分光からは、Mnの価数は2+であることがわかった。この結果から、xとともに低温磁化が小さくなるという、磁化測定の結果を定性的に説明した。また、磁気転移温度及び誘電率は、xを増加するとともに減少した。この結果を、Feサイトの電子移動の減少によって説明した。すなわち、筆者らのこれまでの関連系の実験結果から、RFeOと同構造系の磁性と誘電性は電子移動によって支配されており、イオン変位が重要である通常の誘電体とは異なることを提言した。また、RFeOでのMn置換に関する応用可能性についても簡単に言及した。
早川 弘毅*; 森本 昌規*; 池田 直*; 米田 安宏; 小原 真司*; 吉井 賢資; 松尾 祥史*; 道内 尊正*; 森 茂生*
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 34(1), p.51 - 54, 2009/05
最近われわれは、LuFeOが、鉄3d電子の局在化により強誘電性を示す新規なタイプの強誘電体であると報告したが、この物質の詳細な性質はいまだわかっていないことが多い。このことを鑑み、本研究では、LuFeOに対し高エネルギー放射光X線を用いた局所構造解析を行った。Pair-distribution functionに対するフィッティングの結果、強誘電相における局所構造は、これまで報告されている結晶構造とは異なり、ルテチウム原子が変位した構造を持っていることがわかった。このことは、この物質の結晶構造を再検討する必要性を示す。また、局所構造解析の結果を誘電率測定・磁化測定や電子線回折などから得られた結果とあわせて議論し、LuFeOの性質を明らかにすることを試みる。
吉井 賢資; 池田 直*; 松尾 祥史*; 森 茂生*
日本結晶学会誌, 51(2), p.162 - 168, 2009/04
希土類-鉄酸化物RFeO(R=Y, Ho-Lu)は、菱面体結晶構造を持ち、希土類・鉄・酸素の各々が三角格子を組み、それが互い違いに積層するという2次元性の強い系である。最近われわれは、この系が全く新しい機構で強誘電体となることを見いだした。すなわち、RFeOに同数含まれるFe及びFeが三角格子上で秩序配列化することで、強誘電性を発現する。本稿では、この強誘電性につき、放射光測定や誘電室測定などで見いだした結果について解説する。
道内 尊正*; 横田 祐輔*; 小松 拓磨*; 早川 弘毅*; 黒田 朋子*; 真栄田 大介*; 松尾 祥史*; 森 茂生*; 吉井 賢資; 花咲 徳亮*; et al.
Ferroelectrics, 378(1), p.175 - 180, 2009/00
被引用回数:18 パーセンタイル:59.66(Materials Science, Multidisciplinary)鉄イオンの電荷秩序により強誘電体となる標記物質LuFeOにつき、合成条件を変えることにより酸素量を変えた試料に対する磁性と誘電性について報告する。試料作成はCO-CO混合ガスフロー中で行い、COとCOの比を変えることで酸素量を変えた。CO:COのフロー比が1:5付近において、磁気転移温度が最高の240250K近傍となったことから、この試料が最良のものと判断される。本試料の誘電率は、室温で10000近傍であった。誘電率の虚数部分から求めた活性化エネルギー0.40.5eV程度であり、これまでLuFeOにおいて報告されていた0.3eVよりも大きい傾向が見られた。今後さらに測定を行い、物性の詳細のわかっていないLuFeOの性質とその起源を明らかにする予定である。
松尾 祥史*; 鈴木 宗泰*; 野口 祐二*; 吉村 武*; 藤村 紀文*; 吉井 賢資; 池田 直*; 森 茂生*
Japanese Journal of Applied Physics, 47(11), p.8464 - 8467, 2008/11
被引用回数:11 パーセンタイル:42.15(Physics, Applied)新規強誘電体LuFeOの鉄サイト置換体LuFeCuOを合成し、その誘電性と微細構造について調べた。室温における透過電子線回折によって観測された微細構造からは、ab面内に3倍周期を持つ、FeとCuの長周期構造の存在が見いだされた。この構造は、LuFeOにおける鉄電荷秩序構造と類似しており、電気双極子を持つ。また、実空間像からは、510nm程度の小さなドメインが観測され、電気双極子を持つドメインが形成されていることを示す。誘電率測定からは、500K近傍で誘電率にピークが見られ、ピークにおける誘電率は1000程度であり、誘電体であることを観測した。講演では、酸素アニールによる誘電特性やドメイン構造の変化についても報告する。
吉井 賢資; 米田 安宏; 真栄田 大介*; 横田 祐輔*; 道内 尊正*; 小松 拓磨*; 池田 直*; 松尾 祥史*; 森 茂生*
Japanese Journal of Applied Physics, 47(9), p.7599 - 7602, 2008/09
被引用回数:8 パーセンタイル:33.28(Physics, Applied)新規強誘電体RFeO(R=Y,Ho-Lu)の性質を明らかにするため、標記酸化物の物性を調べた。RFeOのうち、物性の報告例のないHoFeOを合成し、磁性と誘電性を調べた。誘電率は室温で1000程度であり、ほかのRFeOと類似であるが、誘電応答における系の乱れと磁気転移温度は明瞭な違いが見られた。この違いは、酸素量の違いに由来すると推測される。また、希土類サイトの置換を行い、物性を調べた。最もイオン半径の異なるYとLuの間で混晶が作成でき、その物性が非混晶系と類似であることから、R=Y,Ho-Luの間で混晶が作成でき、物性も非混晶系と本質的に同じと推測された。さらに、LuFeOのLuの一部を、希土類の中で最も小さいScに置換した。X線回折からは、20%ほどのSc置換が上限であることがわかった。誘電性はLuFeOと類似であったが、磁気転移温度はSc置換により、250Kから200Kへと大幅に下がった。このことは、希土類サイトの置換により、物性コントロールが可能なことを示唆する。
森 茂生*; 篠原 聡*; 松尾 祥史*; 堀部 陽一*; 吉井 賢資; 池田 直*
Japanese Journal of Applied Physics, 47(9), p.7595 - 7598, 2008/09
被引用回数:12 パーセンタイル:44.62(Physics, Applied)新規強誘電体FeO(=Y,Ho-Lu)の一つであるYFeOの性質を、おもに電子線回折によって調べた。室温における測定では、強誘電性の起源である、ab面内に3倍周期を持つ鉄電荷秩序が観測された。また、c軸方向には2倍の長周期構造が発生していることもわかった。温度を変えて行った測定では、高温600K近傍では、基本単位格子(空間群)に由来する反射のみが観測された。温度を下げると、500K近傍では、上述のab面内の3倍周期構造が現れ、室温近傍ではそれに加えてc軸方向に2倍周期が現れる。試料温度100K以下では、[119]方向に7倍周期という、この物質に特徴的な構造が出現することがわかった。これらの結果を、誘電特性と関連付けて議論する。
吉井 賢資; 池田 直*; 岡島 由佳; 米田 安宏; 松尾 祥史*; 堀部 陽一*; 森 茂生*
Inorganic Chemistry, 47(14), p.6493 - 6501, 2008/07
被引用回数:28 パーセンタイル:73.55(Chemistry, Inorganic & Nuclear)InFeO, InFeCuO及びInGaCuOの磁性と誘電性について調べた。これらは、鉄電荷の秩序化で強誘電性を発現する、新規強誘電体RFeO(R:希土類)と同じ構造を持つ酸化物である。放射光吸収分光からは、インジウムの原子価は3+であり、構成イオンの価数は対応する希土類系と同様である。物性測定からも、対応する希土類系と類似の性質が見いだされた。特徴的な結果として、磁気転移温度と誘電率が、InFeO, InFeCuO及びInGaCuOの順に低下することが見いだされた。この結果を交流電気抵抗率と照らし合わせ、RFeO構造を持つ物質の誘電性が電子の移動と関係していることを提案する。これは、通常の誘電体のように、イオンの変位によって誘電性を発現する機構とは異なるものである。
松尾 祥史*; 吉井 賢資; 池田 直*; 森 茂生*
日本結晶学会誌, 50(2), p.150 - 154, 2008/06
鉄電荷秩序によって強誘電性を示す、新規物質LuFeOについて、その性質を電子線回折と誘電率測定によって調べた結果を報告する。実験の結果、電荷秩序構造と誘電特性が酸素量に敏感であることがわかった。酸素量が化学量論比に近い場合には、室温において、3次元的な電荷秩序構造が[1/3 1/3 1/2]の変調ベクトルをもって出現することがわかった。一方、酸素欠損がある場合には、電荷秩序構造は2次元的になり、c軸方向のコヒーレンス長さは短くなることが観測された。これらの現象を理解するには、今後、酸素量を精密制御した試料を作成する必要があることを提言する。
池田 直*; 松尾 祥史*; 森 茂生*; 吉井 賢資
IEEE Transactions on Ultrasonics, Ferroelectrics and Frequency Control, 55(5), p.1043 - 1045, 2008/05
標記の希土類-鉄酸化物における、鉄イオンの電荷秩序に由来する強誘電性に関してレビューする。この系では、三角格子上の鉄イオン間のクーロン相互作用にフラストレーションが存在する。これにより、350K以下で長周期を持った電荷秩序構造が発現することがSPring-8の放射光を用いた回折実験によりわかった。この電荷秩序構造は電気双極子を持っていることから、系は結果的に350K以下で強誘電体となる。この強誘電性は、通常のイオン変位機構とは異なるものであり、応用に関する大きな可能性を有する。
松尾 祥史*; 堀部 陽一*; 吉井 賢資; 池田 直*; 森 茂生*
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 33(1), p.31 - 34, 2008/03
最近われわれは、LuFeOが、鉄イオンの電荷が実空間整列することで強誘性を示すという、全く新しいタイプの強誘電体であることを見いだした。本研究では、この物質の鉄を銅に置き換えた、LuFeCuOの性質を調べた。誘電率測定からは、300K付近において誘電分散が見いだされ、この物質が常誘電体であることがわかった。また、透過電子線回折実験から、ジグザグ上の散漫散乱が見られた。さらに、この実験の実空間像観察からは、10nm程度のナノサイズドメインが見られ、鉄イオンと銅イオンの実空間秩序が存在することがわかった。この秩序構造は、LuFeOの鉄イオンの電荷秩序と類似のイオン配列である。これらの結果から、鉄イオンと銅イオンの短距離秩序構造がこの物質の誘電性の起源であることが示唆される。
吉井 賢資; 池田 直*; 松尾 祥史*; 堀部 陽一*; 森 茂生*
Physical Review B, 76(2), p.024423_1 - 024423_12, 2007/07
被引用回数:99 パーセンタイル:93.7(Materials Science, Multidisciplinary)標記の酸化物の磁性と誘電性について調べた。FeOに関しては、磁気転移温度が250Kで、室温で10000程度の比誘電率を示した。前者は鉄スピンの弱強磁性、後者は鉄イオンの電荷秩序に由来するものであることは従来の研究からわかっている。鉄サイト置換したところ、磁気転移温度も比誘電率も、FeO, FeO, GaCuOの順に低下することがわかった。また、鉄サイト置換系では、磁気秩序はFeOに比べて短距離秩序となっていること、また、誘電ドメインのサイズにばらつきが生ずることがわかった。これらの実験事実を、3d遷移金属間の電子移動と関連して議論する。
松尾 祥史*; 堀部 陽一*; 森 茂生*; 吉井 賢資; 池田 直*
Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part2), p.e349 - e351, 2007/03
LuFeOの鉄を銅に置換した場合の電荷秩序構造の変化を透過電子顕微鏡と磁化測定によって調べた。LuFeOの鉄イオンの電荷秩序は、10-20nmの領域の3倍周期の秩序構造によって特徴付けられることがわかった。ところが、鉄を置換したLuFeCuOにおいては、電荷秩序は抑えられるとともに結晶の局所歪が散漫散乱として観測された。磁化測定からは、LuFeOの磁気転移温度が250K付近に対し、LuFeCuOのそれは50K程度であった。以上の実験結果は、鉄を銅に置換したことによる希釈効果に由来すると考えた。
松尾 祥史*; 篠原 聡*; 森 茂生*; 堀部 陽一*; 吉井 賢資; 池田 直*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.966 (Internet), 6 Pages, 2007/03
透過電子顕微鏡により、LuFeOの電荷秩序につき、FeをCuに置換した効果について調べた。LuFeOの電荷秩序は、3倍周期を持つ10-20nmスケールのドメインの存在によって特徴付けられる。一方、Cu置換した場合(LuFeCuO)には、電荷秩序は起こらなくなり、局所歪みが発生することが観測された。実空間の格子像からは、三角格子上のFeとCuの短距離秩序を持つナノスケールのクラスターの存在が見いだされた。また、磁化測定からは、LuFeCuOの磁気転移温度は50Kと、LuFeOの250Kより大幅に低いことがわかった。
池田 直*; 森 茂生*; 吉井 賢資; 松尾 祥史*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.966 (Internet), 9 Pages, 2007/03
最近見いだしたRFeOの強誘電性について報告する(R=Y, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu)。放射光などを用いた実験により、本系の強誘電性は、鉄イオンの実空間電荷秩序による新規な機構に由来するものである。この電荷秩序は、三角格子上の電荷相互作用のフラストレーションによって引き起こされる。また、この誘電性は、鉄電子の秩序化によるものであることから、結晶格子との結合が弱い可能性があり、劣化の少ない素子などの応用できる可能性がある。
吉井 賢資; 池田 直*; 岡島 由佳; 米田 安宏; 松尾 祥史*; 堀部 陽一*; 森 茂生*
no journal, ,
鉄電荷の実空間秩序によって強誘電性を示す新規強誘電体RFeOにつき(R:希土類)、その鉄サイト置換物質及び、希土類サイトをインジウムに置換した物質に関して磁性と誘電性を調べた。実験の結果、磁気転移温度と誘電率の値が抵抗率と相関を持って変化をすることがわかった。RFeOの誘電性の発現機構から考え、この結果は、この系の磁性も誘電性も、電子の移動に由来することを示唆する。