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論文

Application of PZC to $$^{188}$$W/$$^{188}$$Re generators

松岡 弘充; 橋本 和幸; 菱沼 行男*; 石川 幸治*; 照沼 仁*; 蓼沼 克嘉*; 内田 昇二*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.189 - 191, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_189

レニウム-188は、高エネルギーの$$beta$$線を放出する等がん治療用として優れた核特性を持ち、さらに、$$^{188}$$W(半減期69.4日)の娘核種として生成し、入手が容易であるため、がん治療用RIとして注目されている。しかしながら、得られる$$^{188}$$Wの比放射能が低いため、アルミナカラムを使用した従来のジェネレーターでは、カラム容積が大きくなり、溶出した$$^{188}$$Reの放射能濃度が低くなる問題点がある。$$^{188}$$Reの放射能濃度の向上を目指して、原研と(株)化研が共同で開発したモリブデンの吸着容量がアルミナの100倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCが$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレーターへ応用可能かどうか、基礎的な検討を行った。$$^{188}$$WのPZCカラムへの吸着収率,$$^{188}$$Reのカラムからの長期溶離安定性,$$^{188}$$WのPZCカラムからの脱離の確認、そして、PZCから溶離した$$^{188}$$ReのHydroxyethylidene Diphosphonic Acid(HEDP)とMercaptoacetyltriglycine(MAG3)への標識を試みた結果、長期間における$$^{188}$$WのPZCへの安定した吸着,$$^{188}$$ReのPZCからの溶離安定性及び良好な標識率が確認でき実用化の可能性が示唆された。

論文

Labeling of bifunctional chelating agent, MAG3, with carrier-free $$^{188}$$Re

橋本 和幸; Wan, K. W. H. B. B.*; 松岡 弘充

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.193 - 196, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_193

治療に有効な核的特性を有するラジオアイソトープ(RI)をがんへ集積する性質を有する生理活性物質(モノクローナル抗体等)に標識した化合物は、がんの内用放射線治療への応用が期待されている。メルカプトアセチルトリグリシン(MAG3)は、生理活性物質のRI標識に有用な二官能性配位子の一つである。本研究では、がん治療に有効な核的特性を有するジェネレータ製無担体$$^{188}$$ReによるMAG3標識について、直接合成法及び中間体を生成させるtransfer配位子(クエン酸及びグルコン酸)を用いた合成法による標識条件(Reの還元剤である塩化スズ濃度,pH,MAG3濃度,transfer配位子濃度,担体の有無等)の違いを詳細に比較検討した。最適条件下では、いずれの方法によっても90%以上の標識率が得られた。直接法とtransfer配位子法を比較すると、直接法は、反応を窒素気流中で行い、さらに溶媒の除去操作が必要であるが、transfer配位子法では必要がない。したがって、操作上は、transfer配位子法の方が簡便である。また、transfer配位子の違いにより、標識率のpH依存性の違いや室温での反応性の違いなどが観察された。今後は、transfer配位子の違いによる抗体標識及びtransfer配位子を利用した他の有用配位子の標識に関する検討を行う予定である。

論文

Analysis of $$^{188}$$Re-EDTMP complexes by HPLC and ultrafiltration

橋本 和幸; 松岡 弘充

Radiochimica Acta, 92(4-6), p.285 - 290, 2004/07

https://doi.org/10.1524/ract.92.4.285.35587
 被引用回数：1 パーセンタイル：10.03(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

リン酸基を含む有機配位子を放射性レニウムで標識した化合物は、骨へ集積するために、骨がんの疼痛緩和薬剤としての利用が期待されている。これまでの種々のリン酸基を含む配位子の$$^{188}$$Re標識化合物の研究から、Re担体の有無により、標識率や安定性及び骨の無機質の主成分であるヒドロキシアパタイトへの$$^{188}$$Re-EDTMPの吸着挙動に違いがあることがわかった。この要因として、「担体の有無による化学形の違い」が考えられるが、Re標識リン酸化合物の化学形に関しては、無担体の化合物の知見が全くないため担体の有無による化学形の比較・考察ができない。そこで本研究では、$$^{188}$$Re-EDTMPのHPLC(高性能液体クロマトグラフィー)及び限外ろ過膜を用いた分析を行い、化学形に対するRe担体の影響を調べた。その結果、$$^{188}$$Re-EDTMPは、複数の化学種の混合物であり、担体の有無によりその化学種分布が異なること,その分子サイズの分布も、担体の有無により異なることなどがわかり、担体の有無による$$^{188}$$Re-EDTMPの化学形が違いを実験的に初めて明らかにした。したがって、担体の有無による標識率,安定性及びヒドロキシアパタイトへの吸着挙動の違いの要因は、担体の有無による化学形の違いであると結論付けた。

論文

Production of no-carrier-added $$^{177}$$Lu via the $$^{176}$$Yb(n,$$gamma$$)$$^{177}$$Yb$$rightarrow$$$$^{177}$$Lu process

橋本 和幸; 松岡 弘充; 内田 昇二*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255(3), p.575 - 579, 2003/03

https://doi.org/10.1023/A:1022557121351
 被引用回数：42 パーセンタイル：91.79(Chemistry, Analytical)

$$beta$$線放出核種である$$^{177}$$Luは、がん治療用の核種として有望である。半減期が6.73日,$$beta$$線の最大エネルギーが498keVで、組織中の$$beta$$線の飛程が短い。さらに、画像化に適した208及び113keVの$$gamma$$線を放出する。Lu-177は、通常$$^{176}$$Lu(n,$$gamma$$)$$^{177}$$Lu反応を利用して高収率・高比放射能で製造される。しかしながら、標識抗体などを利用する放射免疫治療の分野ではより高い比放射能のRIが望まれている。そこで、無担体の$$^{177}$$Luを製造するために、$$^{176}$$Yb(n,$$gamma$$)$$^{177}$$Yb $$rightarrow$$ $$^{177}$$Lu反応を利用した製造研究を行った。本製造法では、マクロ量のYbターゲットから無担体の$$^{177}$$Luを分離する段階が最も重要である。本研究では、逆相イオン対カラムクロマトグラフィーを用いて、その分離条件を検討した。その結果、5mgのYb$$_{2}$$O$$_{3}$$を用いた場合、80%の分離収率で無担体の$$^{177}$$Luを得ることができた。

論文

Excitation functions of rhenium isotopes on the $$^{nat.}$$W(d,xn) reactions and production of no-carrier-added $$^{186}$$Re

石岡 典子; 渡辺 智; 長 明彦; 小泉 光生; 松岡 弘充; 関根 俊明

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.2), p.1334 - 1337, 2002/08

http://wwwndc.jaea.go.jp/nd2001/proc/pdf/2_1334.pdf

無担体$$^{186}$$Re製造技術開発に必要な基礎データとして、$$^{186}$$W(d,2n)$$^{186}$$Re,$$^{nat.}$$W(d,xn)$$^{181-184}$$Re,$$^{186}$$W(d,p)$$^{187}$$W反応における反応断面積を34MeVまでスタックフォイル法を用いて測定した。得られた結果をALICEコードによって計算した反応断面積と比較した。$$^{186}$$W(d,p)$$^{187}$$W反応以外の励起関数ついては、実験値と理論値でほぼ一致した。

報告書

$$^{139}$$La(p,n)$$^{139}$$Ce反応による$$^{139}$$Ceの製造

石岡 典子; 出雲 三四六; 橋本 和幸; 小林 勝利; 松岡 弘充; 関根 俊明

JAERI-Tech 2001-095, 23 Pages, 2002/01

JAERI-Tech-2001-095.pdf:1.1MB

$$^{139}$$Ceは半減期T$$_{1/2}$$=137.2dayでEC崩壊して165.9keVの$$gamma$$線を放出し、Ge検出器の計数効率校正用に利用される。本研究では、$$^{139}$$La(p,n)$$^{139}$$Ce反応によって$$^{139}$$Ceを製造するために必要なターゲットの調整法ならびに$$^{139}$$Ceとランタンとの化学分離法を検討した。その結果、金属ランタン及び酸化ランタン粉末は、$$^{139}$$Ceを製造するためのターゲットとして用いられることを確認した。ランタンターゲットと生成した$$^{139}$$Ceの分離については溶媒抽出法とイオン交換法を比較した。

論文

Adsorption of $$^{188}$$Re complexes with aminomethylenephosphonate on hydroxyapatite

橋本 和幸; 松岡 弘充; 出雲 三四六

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 2(1-2), p.5 - 9, 2001/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.2.5

リン酸基を含む化合物を配位子とする放射性レニウム錯体は骨集積性を示し、転移性骨がんの疼痛緩和効果が期待されている。本研究では、新たに最適合成条件を明らかにしたアミノメチレンリン酸(EDTMP,EDBMP,NTMP)を配位子とする$$^{188}$$Re錯体の骨集積機構の基礎的な検討として、骨の無機質の主成分であるヒドロキシアパタイト(HAP)への$$^{188}$$Re錯体の吸着挙動を調べ、吸着係数に対するpH,イオン強度等の影響を調べた。その結果、$$^{188}$$Re-EDTMPのHAPへの吸着係数は、溶液のpHに大きく依存しており、実験を行ったpH範囲(3~4)ではpHが低いほど大きいことがわかった。また、イオン強度が低いほど吸着係数が大きいことが認められた。さらに、配位子の違いによる$$^{188}$$Re錯体の吸着挙動を比較した結果、同一条件下では、$$^{188}$$Re-EDBMP$$<^{188}$$Re-NTMP$$<^{188}$$Re-EDTMPの順に吸着係数が増大することが明らかになった。

論文

Production of positron emitters and application of their labeled compounds to plant studies

石岡 典子; 松岡 弘充; 渡辺 智; 長 明彦; 小泉 光生; 松橋 信平; 久米 民和; 関根 俊明; 内田 博*; 辻 淳憲*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(2), p.417 - 421, 1999/00

https://doi.org/10.1007/BF02349523
 被引用回数：27 パーセンタイル：86.12(Chemistry, Analytical)

これまで原研高崎のAVFサイクロトロンを利用して生物医学分野で有用となるラジオアイソトープの製造技術の開発を行ってきた。最近では、ポジトロン放出核種の製造技術の開発と二次元ポジトロンイメージング装置の開発により、植物での生理機能を解明する実験が可能となった。われわれが現在進めている植物における物質移動の動的な計測方法とそれらの実験に必要なポジトロン放出核種の製造技術及びその標識化合物の合成研究について発表する。

論文

A New water target system for the production of $$^{18}$$F and $$^{13}$$N to be used in plant study

石岡 典子; 松岡 弘充; 渡辺 智; 長 明彦; 小泉 光生; 関根 俊明

Synthesis and Applications of Isotopically Labelled Compounds 1997, p.669 - 672, 1998/00

植物生理機能の解明研究に必要である$$^{18}$$F及び$$^{13}$$N(ポジトロン放出核種)を製造するために、氷をターゲットとして用いることが可能な新しいターゲットシステムを開発した。原研高崎のAVFサイクロトロンで開発された二次元ポジトロンイメージング装置とこれらのポジトロン放出核種をトレーサーとして用いることにより、植物の物質移動を動的に計測することが可能となる。本報告書では、新しく開発した水ターゲット照射システムとそれを用いた$$^{18}$$F及び$$^{13}$$Nの製造技術の開発について発表する。

論文

Analysis of carbon translocation in plants using positron-emitting tracer

久米 民和; 松橋 信平; 伊藤 均; G.W.Roeb*; 石岡 典子; 長 明彦; 松岡 弘充; 関根 俊明; 内田 博*; 辻 淳憲*; et al.

JAERI-Review 97-015, p.51 - 53, 1997/11

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Review-97-015.pdf

植物の環境応答を非破壊で計測するための基礎として、ポジトロンイメージング装置を用いて植物の主要構成成分である炭素化物の転流について検討した。$$^{11}$$CO$$_{2}$$(半減期20分)を用いた計測では、葉に短時間で$$^{11}$$CO$$_{2}$$は吸収され、光合成産物の根への移行が観察された。そのコムギの根への$$^{11}$$CO化合物の移行は、特に新根で大きく、幼根の先端に多く蓄積することが認められた。また、光条件の影響を調べた結果では、新葉への$$^{11}$$C化合物の移行は暗条件下で多いのに対し、穂への移行は逆に明条件の方が多かった。$$^{11}$$C-メチオニンを用いた実験では、Fe欠乏のオオムギの葉から根への移行が大きいと予測されたが、根には移行せずに新葉に転流していることが認められた。以上のように、ポジトロン放出核種を用いた計測は、植物のストレス応答を調べるのに有効な手段であると考えられた。

論文

Uptake and transport of positron-emitting tracer ($$^{18}$$F) in plants

久米 民和; 松橋 信平; 島津 昌光*; 伊藤 均; 藤村 卓; 安達 勝彦*; 内田 博*; 石岡 典子; 松岡 弘充; 長 明彦; et al.

Applied Radiation and Isotopes, 48(8), p.1035 - 1043, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0969-8043(97)00117-6
 被引用回数：53 パーセンタイル：95.04(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ポジトロン・イメージング装置を用いて、植物における水の吸収と移行について検討した。TIARAのAVFサイクロトロンで製造した$$^{18}$$F-水を用いて、葉の画像解析を行った。植物体としてはダイズを用い、切断した茎から2分間$$^{18}$$F-水を吸収させ、葉における$$^{18}$$F活性を50分間計測した。非照射のダイズでは5分後に最大値に達したが、100Gy照射試料では最大値に達するまで15分を要し、また吸収量も低かった。従って、100Gy照射試料では外見上の変化はほとんど認められないが、吸水能力は著しく低下していることがわかった。また、葉柄に近い部分の葉脈を切断した場合、吸収された$$^{18}$$Fの減少が認められるが、葉の先端でも活性が検出され、葉肉から水のまわりこみが認められた。以上のように本装置は植物体内での物質の移行をみるのに有効な手段であり、植物機能解明の研究に役立つと考えられた。

論文

Uptake and transport of positron-emitting tracer in irradiated plants

久米 民和; 松橋 信平; 島津 昌光*; 伊藤 均; 内田 博*; 辻 淳憲*; 石岡 典子; 松岡 弘充; 長 明彦; 関根 俊明

Plant Nutrition for Sustainable Food Production and Environment, 0, p.169 - 170, 1997/00

$$gamma$$線照射処理した植物について、ポジトロン・イメージング装置を用いて物質の吸収・移行を計測した。4.8$$times$$5.0cmの平面検出器を2台対向させ、消滅$$gamma$$線を計測することにより画像を得た。ダイズの切断した茎から$$^{18}$$F-水(5MBq/ml)を2分間吸収させた後、30分間計測した結果、葉における$$^{18}$$F量は10分以内に最大値に達した。しかし、100Gy照射して障害を与えたダイズでは、吸収・移行が著しく遅くなり25分以上を要した。切りバラの殺虫を目的として800Gyの$$gamma$$線を照射した場合、花部への$$^{18}$$Fの移行は非照射に比べ著しく少なかった。2%のグルコースを添加すると吸収回復効果が認められた。これらの結果は、肉眼的な開花遅延効果に対応しており、植物の障害及び回復機能を調べる上で有効な手段となり得ると考えられた。

論文

Tantalum-183: Cyclotron production of a neutron-rich biomedical tracer

重田 典子; R.M.Lambrecht*; 松岡 弘充; 長 明彦; 小泉 光生; 小林 勝利; 出雲 三四六; 橋本 和幸; 関根 俊明

Applied Radiation and Isotopes, 47(2), p.171 - 174, 1996/00

https://doi.org/10.1016/0969-8043(95)00254-5
 被引用回数：4 パーセンタイル：39.42(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

我々は、$$^{186}$$WO$$_{3}$$濃縮同位体(99.7%)の厚いターゲットに、13.6MeVの陽子ビームを照射し、$$^{186}$$W(p,$$alpha$$)$$^{183}$$Ta核反応によるNo-Carrier-Added $$^{183}$$Taを製造した。陽子及び重陽子核反応を利用して$$^{183}$$Taを生成させるために、アリスコードを用いて、照射条件を理論的に決定した。さらに、植物(かやつり草)中での$$^{183}$$Ta種の移動を、ラジオルミノグラフィー法を採用したバイオイメージングアナライザーによって、測定した。その結果、$$^{183}$$Taは、放射性タンタルの医薬品における研究開発や生態毒性研究のためのトレーサーとして有効であることがわかった。

論文

Production method of no-carrier-added $$^{186}$$Re

重田 典子; 松岡 弘充; 長 明彦; 小泉 光生; 出雲 三四六; 小林 勝利; 橋本 和幸; 関根 俊明; R.M.Lambrecht*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 205(1), p.85 - 92, 1996/00

https://doi.org/10.1007/BF02040553
 被引用回数：46 パーセンタイル：95.16(Chemistry, Analytical)

レニウムは、周期律表のマンガン族に位置する元素で、テクネチウムと同様な挙動を生体内で示すと考えられている。その中でも$$^{186}$$Reは、高エネルギー$$beta$$線を放出し(最大エネルギー;1.07MeV)、半減期3.8日と放射免疫治療に適した特性を持っている。これまでの$$^{186}$$Reの製造に関する報告では、原子炉を利用した$$^{185}$$Re(n,$$gamma$$)反応による方法が用いられている。そこで、我々は、放射免疫治療に必要である高い比放射能で$$^{186}$$Reを得るために、原研高崎AVFサイクロトロンを用いて、$$^{186}$$W(p,n)反応から生成する$$^{186}$$Reの製造技術の開発を行った。また、この反応による$$^{186}$$Reの反応断面積の測定もあわせて行ったので報告する。

論文

A New radioisotope-production research facility utilizing ion beams from AVF cyclotron

関根 俊明; 出雲 三四六; 松岡 弘充; 小林 勝利; 重田 典子; 長 明彦; 小泉 光生; 本石 章司; 橋本 和幸; 初川 雄一; et al.

Proc. of the 5th Int. Workshop on Targetry and Target Chemistry, 0, p.347 - 352, 1994/00

高崎研イオン照射研究施設TIARAのAVFサイクロトロンのイオンビームを用いるラジオアイソトープ製造研究施設の設備と研究内容について発表する。施設は照射室、ホットラボ、測定室、化学実験室からなり、これらに照射装置、固体ターゲット搬送装置、化学分離セル、標識化合物合成セル、フード等を備えている。照射装置は一本のビームラインで固体・液体・気体の照射を可能にする点でユニークである。これらを用いてこれまでに$$^{139}$$Ce製造技術の開発、$$^{186}$$W(p,n)$$^{186}$$Re反応励起関数測定を行った。

論文

Design of a fast method to produce $$^{14}$$C-labeled carboxylic acids

G.Ferro-Flores*; 守屋 孝; 三浦 文徳; 松岡 弘充; 保泉 澄*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Letters, 175(3), p.219 - 228, 1993/00

$$^{11}$$C標識カルボン酸を合成するための短時間合成法の検討を、装置の設計・製作および[1-$$^{14}$$C]安息香酸の合成を通して行った。この結果、化学的、放射化学的収率および化学的、放射化学的純度は満足できる値で、全操作に要した時間は20分以内であったことから、本法は$$^{11}$$C標識カルボン酸の合成に適用できることが示された。

論文

Production of $$^{95m}$$Tc with proton bombardment of $$^{95}$$Mo

出雲 三四六; 松岡 弘充; 反田 孝美; 永目 諭一郎; 関根 俊明; 畑 健太郎; 馬場 澄子*

Applied Radiation and Isotopes, 42(3), p.297 - 301, 1991/00

https://doi.org/10.1016/0883-2889(91)90092-F

テクネチウム同位体のトレーサーとして有望視されている$$^{95m}$$Tc製造のため、$$^{95}$$Mo(p,n)反応で生成する$$^{95m}$$Tc及び$$^{95g}$$Tcの断面積を求めた。その結果、陽子エネルギー15MeV以上で、$$^{95m}$$Tcのターゲット収率は、照射終了時に換算して約20$$mu$$Ci/$$mu$$A・hであった。また$$^{95}$$gTcの混入度は、12日間の冷却で1%以下であった。更に、$$^{95m}$$Tcの分離精製過程を検討するために、厚いターゲットを用いた試験的製造を行い、$$^{95m}$$Tcの回収率として約85%を得た。

報告書

$$^{95}$$Mo(p,n)反応による$$^{95m}$$Tcの製造

出雲 三四六; 反田 孝美; 松岡 弘充; 永目 諭一郎; 畑 健太郎; 関根 俊明; 馬場 澄子

JAERI-M 90-156, 13 Pages, 1990/09

JAERI-M-90-156.pdf:0.4MB

テクネチウム同位体のトレーサーとして有望視されている$$^{95m}$$Tc製造評価のため、$$^{95}$$Mo(p,n)反応で生成する$$^{95m}$$Tcの生成断面積を求めた。その結果、陽子エネルギー20MeV以上での$$^{95m}$$Tcの厚いターゲット収率は照射終了時に換算して890kBq/$$mu$$Ahであった。また、生成断面積測定用の薄い$$^{95}$$Moターゲットの電着法による新たな調整法を開発した。$$^{9}$$25$$^{m}$$Tcのターゲットからの分離・精製過程を検討するために、厚い$$^{95}$$Moターゲットを用いた試験的製造を行い$$^{95m}$$Tcの回収率として約85%を得た。

報告書

$$^{237}$$Npターゲットを用いた$$^{237}$$Pu及び$$^{236}$$Puの製造

出雲 三四六; 反田 孝美; 畑 健太郎; 関根 俊明; 松岡 弘充; 本木 良蔵; 馬場 澄子*

JAERI-M 90-102, 28 Pages, 1990/07

JAERI-M-90-102.pdf:0.85MB

$$^{237}$$Puと$$^{236}$$Puは、自然環境におけるPuの挙動を研究するためのトレーサーとして広く用いられている。われわれはこれらの核種について効率的な製造法を確立することを目的として一連の研究開発および製造試験を行ってきた。$$^{237}$$Puについては生成断面積の比較的大きい$$^{237}$$Np(d,2n)反応について励起関数を求めたのち、数100KBg規模の製造試験を行なった。その際、重陽子照射に対して堅牢な、厚いターゲットを調製するための最適条件を実験的に検討した。$$^{236}$$Puについてはターゲットとして同じ$$^{237}$$Npが使える$$^{237}$$Np($$gamma$$,n)反応を採用して製造試験を行なった。その結果、いずれの核種についてもトレーサーとして使用可能な純度のものを目的の量だけ得ることができた。

報告書

複数の放射化検出器による原子炉中性子モニタリング

松岡 弘充; 関根 俊明

JAERI-M 9552, 23 Pages, 1981/06

JAERI-M-9552.pdf:0.79MB

原子炉中性子による照射実験、RI製造のための照射において中性子束、熱外中性子インデックスを複数の放射化検出器によってモニタリングする手法を確立するために実験を行なった。日常の取扱い便の観点から、放射化検出器として金属単体または合金のワイヤーを用い、化学分離することなくGe(Li)検出器によるガンマ線スペクトル測定によって生成放射能を決定する方法を検討した。短時間(2時間)と長時間(264時間)照射実験の結果を既存の核データによって解析し、モニタリングに適当な放射化検出器を選定した。同時に、熱中性子温度のモニタリングに、$$^{1}$$$$^{8}$$$$^{1}$$Taの二重中性子捕獲過程の応用の可能性を調べた。また、この過程による生成核$$^{1}$$$$^{8}$$$$^{3}$$Ta半減期を決定した。

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