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報告書

東海ホットラボにおける高温工学試験研究炉用材料の照射後試験

木崎 實; 本田 順一; 宇佐美 浩二; 大内 朝男*; 大枝 悦郎; 松本 征一郎

JAERI-Tech 2000-087, 50 Pages, 2001/02

JAERI-Tech-2000-087.pdf:2.78MB

東海ホットラボでは、四半世紀以上にわたって高温工学試験研究炉用燃料・材料の研究開発のための照射後試験を実施してきており、被覆粒子燃料,アロイ800H,圧力容器鋼材等の開発や選定、安全審査・設計工事認可対応に有用なデータを提供してきた。本報は、HTGRからスタートして最終的にHTTRに至る開発に伴って実施してきた材料関連照射後試験の技術的変遷と試験成果をまとめたもので、高温引張試験,クリープ試験,シャルピー衝撃試験,弾塑性破壊靱性(J$$_{IC}$$)試験,動的破壊靱性(K$$_{Id}$$)試験,スモールパンチ試験,電気化学的腐食試験等について開発整備してきた試験装置,遠隔操作技術,評価技術,及び,耐熱・耐圧材料の高温照射脆化の特徴,さらには、これら材料の研究開発やホットラボ技術の進展への寄与等を概説する。

論文

Technical development of in-cell synroc fabricating apparatuses

松本 征一郎; 三田村 久吉; 相沢 作衛; 菊地 章

KAERI-NEMAC/TR-32/95, 0, p.199 - 209, 1995/00

$$alpha$$加速試験用試料として1.61wt%のキュリウム線源を添加したシンロックを作製するため、セル内仮焼装置とセル内ホットプレスを開発した。仮焼装置により、スラリー状のシンロック原料を750$$^{circ}$$Cで2時間仮焼し、良好な仮焼体を得た。この間のオフガス系への粉末飛散量は無視出来る量であった。出来た仮焼体から、1200$$^{circ}$$C、29MPa、2時間のホットプレスにより4個の良好なペレット状試料を作製した。ホットプレスから1ヶ月後に測定したこれらの試料間の密度のばらつきは0.07%以下と小さいものであった。さらに継続的な密度測定から、$$alpha$$崩壊線量の増加に伴って5000相当年のシンロックに1%の密度減少が生ずることが明らかとなった。

論文

Durability of high-level waste glass in flowing groundwater under gamma-irradiation

上薗 裕史; 橋本 昌亮*; 田村 行人; 佐川 民雄; 松本 征一郎

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.71 - 78, 1995/00

地層処分後数百年経過しても、ガラス固化体は$$^{137}$$Cs等によるガンマ線のため、周辺の地下水の液性に影響を及ぼす。この時期にガラス固化体が直接地下水と接触すると、ガラス固化体の浸出挙動はガンマ線による影響を受ける可能性がある。本研究では、玄武岩質合成地下水中で、多数の板状模擬ガラス固化体に、10$$^{4}$$R/hのガンマ線を照射し、実環境に近い条件での浸出挙動について解析を進めた。その結果、1000ml/yの流量では、酸化還元電位(Eh(V))は、Eh=0.78-0.069pHのように変化し、pHとの相関が認められた。これは非照射の場合と比較すると、同一pHの値では約0.12Vの還元側シフトであった。この状態での多イオン価元素(Fe,Ce等)の浸出液中濃度は$$pm$$0.05ppm以内の変動であり、非照射の場合と比較して有意の差は認められないことが分った。

論文

Effects of alpha decay on the properties of actual nuclear waste glass

馬場 恒孝; 松本 征一郎; 村岡 進; 山田 一夫*; 斉藤 誠美*; 石川 博久*; 佐々木 憲明*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, p.1397 - 1404, 1995/00

ガラス固化体の放射線に対する長期耐久性に関する知見を得るため、動燃-原研共同研究による$$alpha$$加速試験を実施した。東海再処理工場の高レベル放射性廃液を使用して$$^{244}$$Cmを添加したガラス固化体を作製し、$$alpha$$崩壊による影響を加速し、所定の経過年数に相当したガラス固化体の物性評価試験を行った。$$^{244}$$Cm添加実ガラス固化体試料の成分分析から、Cm濃度及びガラス組成はほぼ目標どおりであること、加速年時で約6千年、1万1千年におけるEPMA観察からクラックの発生は見られず、浸出試験結果でもこれまでの類似組成試料について同条件で行ってきた試験結果と著しい差異がないこと、密度では約1万年相当時で約0.5%減少すること等の結果を得た。

論文

Alpha-decay damage of Cm-doped Perovskite

三田村 久吉; 松本 征一郎; 坪井 孝志; E.R.Vance*; B.D.Begg*; K.P.Hart*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1405 - 1412, 1995/00

Cm-244添加ペロブスカイト試料を1250$$^{circ}$$C,29MPa,2時間のホットプレスにより作製した。作製された試料のCm-244の比放射能は22GBq/gで、$$alpha$$崩壊の線量が増加するにつれて、試料の密度はほぼ直線的に減少し、集積線量が4$$times$$10$$^{17}$$$$alpha$$崩壊/gでは、0.7%の密度減少が観測された。2種の異なる集積線量を持つ試料について、pH2水溶液による90$$^{circ}$$Cでの二ヶ月間の浸出試験を行ったところ、最初の一月間は、Cm浸出率が時間とともに増加する傾向を示したが、その後は、浸出液のpH増加に対応したCm浸出率の減少が見られた。

報告書

Thermal durability of modified synroc material as reactor fuel matrix

菊地 章; 金澤 浩之; 冨樫 喜博; 松本 征一郎; 西野 泰治; 大和田 功; 仲田 祐仁; 天野 英俊; 三田村 久吉

JAERI-Research 94-008, 20 Pages, 1994/08

JAERI-Research-94-008.pdf:1.8MB

シンロックはペロブスカイト、ホランダイト及びジルコノライトから成るチタン酸セラミックスで、高レベル放射性廃棄物の閉じ込めに優れた性能を有している。この点に着目し、「廃棄処理可能(WDP)燃料」の開発に当り、改良シンロック材を作製してその熱的耐久性を研究した。改良シンロックを主とし、参照シンロック(シンロックB)を比較試料として、1200$$^{circ}$$Cから1500$$^{circ}$$C、30分間、空気中での熱処理を行った。試料のうち改良シンロックでは予期していなかった球状ボイドの生成をみたが、これは試料作製時に存在した球状析出部とこれが含んでいた高圧潜在ポアーに起因することが判った。また1500$$^{circ}$$Cの熱処理では、ホランダイトの分解による新相の生成、及びこの新相とペロブスカイトとの反応による新相の生成を生じた。なお本報では、付加的な情報及び熱的性質についての実験と結果を付録に述べている。

論文

$$alpha$$-decay damage effects in curium-doped titanate ceramic containing sodium-free high-level nuclear waste

三田村 久吉; 松本 征一郎; M.W.A.Stewart*; 坪井 孝志; 橋本 昌亮*; E.R.Vance*; K.P.Hart*; 冨樫 喜博; 金澤 浩之; C.J.Ball*; et al.

Journal of the American Ceramic Society, 77(9), p.2255 - 2264, 1994/00

 被引用回数:30 パーセンタイル:80.45(Materials Science, Ceramics)

Naを含まない模擬高レベル廃棄物の多相チタン酸セラミック固化体に0.91wt%のCm-244を添加して$$alpha$$崩壊の影響を調べた。1.2$$times$$10$$^{18}$$($$alpha$$崩壊/g)の線量を受けた試料のX線回折結果から、3つの構成主相-ホランダイト、ペロブスカイト、ジルコノライトの単位格子体積がそれぞれ0,2.7,2.6%増加していた。放射線損傷による体積膨張で密度は徐々に減少し、上記の線量を受けた試料の密度減少は1.7%に達した。2$$times$$10$$^{17}$$($$alpha$$崩壊/g)の線量を受けた試料からの浸出率を以前のNaを含んだ試料からの結果と比較したところ、Naを含まない場合にはCsの浸出率が3~8倍低くなった。

論文

Aging effects on curium-doped titanate ceramic containing sodium-bearing high-level nuclear waste

三田村 久吉; 松本 征一郎; K.P.Hart*; 宮崎 崇*; E.R.Vance*; 田村 行人; 冨樫 喜博; White, T. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 75(2), p.392 - 400, 1992/02

 被引用回数:25 パーセンタイル:76.01(Materials Science, Ceramics)

Na入り高レベル廃棄物のチタン酸塩セラミック固化体にCmを添加した試料は、加速年数9千年以降、亀裂の発生により見かけの密度が大きくなり、加速年数10万年での密度減少は3.4%に達した。加速年数が進んだ試料に亀裂が発生すると、NaとCsの浸出率は粒界ガラス相の溶解によって支配されるようになり、同時にこの相に取り込まれていたSrの浸出率も増加した。亀裂による破壊面が浸出液に曝され、粒界ガラス相が溶出した後は、可溶性元素の浸出率はそれぞれの母相の溶解によって支配されていた。固化体の化学的耐久性は、亀裂に伴う有効表面積の増加と反跳核によるペロブスカイト相の放射線損傷によって劣化し、これらの合成効果により、加速年数3万1千年試料からのNa,Csの浸出率が~10倍、Sr,Caの浸出率が~100倍大きくなった。Cmの浸出率は、浸出液のpHが高くなったことにより、逆に減少した。

報告書

アクチニド核種添加ガラス固化体の密度変化挙動

稲垣 八穂広*; 馬場 恒孝; 松本 征一郎; 森川 公私*; 村岡 進; 田代 晋吾; 古屋 廣高*

JAERI-M 90-225, 14 Pages, 1990/12

JAERI-M-90-225.pdf:0.57MB

アクチニド核種をドープし、内部の$$gamma$$線照射した廃棄物ガラス固化体について、200~500$$^{circ}$$Cの温度範囲で照射後焼鈍を行い焼鈍による固化体の密度変化挙動を調べた。等時焼鈍の結果、450$$^{circ}$$C以下の温度では密度は焼鈍温度と共に増加した(最大0.25%)。一方、450$$^{circ}$$C以上ではガラス転移温度域に近づいたことにより焼鈍前に比べて密度は大きく減少した。また、等温焼鈍の結果、450$$^{circ}$$C以下のどの温度においても焼鈍初期の5時間以内で密度が急激に増加し、その後各温度に対応した平衡密度に近づく傾向が観察された。これらの実験結果を解釈するために固化体中でのヘリウムバブルの形成、成長及び照射によるガラスネットワークの歪の回復を基にしたモデルを考案し、その計算結果と実験結果を比較検討した。

論文

Self-irradiation damage of a curium-doped titanate ceramic containing sodium-rich high-level nuclear waste

三田村 久吉; 松本 征一郎; 宮崎 崇*; White, T. J.*; 額賀 清*; 冨樫 喜博; 佐川 民雄; 田代 晋吾; D.M.Levins*; 菊地 章

Journal of the American Ceramic Society, 73(11), p.3433 - 3441, 1990/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:56.03(Materials Science, Ceramics)

ナトリウムの多い模擬高レベル廃棄物を含むシンロックに、0.78wt%の$$^{244}$$CmO$$_{2}$$を添加して$$alpha$$加速試験を行った。出来た試料のオートラジオグラフィから、微細気孔や調製時に加えたチタンの酸化物部を除き、20$$mu$$mの解像度でキュリウム添加が均一に行なわれたことが観察された。試料の構成鉱物相としては、オランダイト、ペロブスカイト、ジルコノライトの主相の他に、フロイデンバーガイトやローベリンガイト相が含まれていた。試料の密度は、$$alpha$$崩壊数の蓄積とともに減少し、5000年の加速年数で1%の減少が見られた。浸出特性については、キュリウムの浸出率が加速年数とともに幾分高くなる傾向を示し、可溶性の元素(Na、Csなど)の浸出率が、2000年の加速年数で増加傾向を示した。

論文

Well-type NaI(Tl) spectrometry for quantitative analysis of $$^{244}$$Cm leached from curium-doped Synroc

三田村 久吉; 冨樫 喜博; 松本 征一郎; 宮崎 崇*; 田村 行人; 田代 晋吾

Applied Radiation and Isotopes, 41(9), p.839 - 845, 1990/09

キュリウムを添加したシンロックの浸出液中の$$^{244}$$Cmを、簡便に定量測定するために、井戸型NaI(Tl)シンチレーション検出器を利用した。この定量化のため、得られた$$gamma$$スペクトルの32.0から52.5keVの間のカウント数を積算することによって、$$^{244}$$Cmの42.8keVピークの面積を求めた。

論文

Fabrication of curium-doped Synroc for an alpha radiation stability test

三田村 久吉; 松本 征一郎; W.J.Buykx*; 田代 晋吾

Nuclear Technology, 85, p.109 - 117, 1989/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:59.75(Nuclear Science & Technology)

アルファ加速試験用試料として、キュリウム-244試薬1.61wt%を含むシンロックを、ホットセル内の装置を使って作製した。キュリウムを含むシンロック原料の懸濁液を仮焼装置により、還元雰囲気中で750$$^{circ}$$C、2時間加熱後、チタン粉末を添加し、ホットプレスにより、1200$$^{circ}$$C、29MPa、2時間加圧焼結した。この結果、シンロック原料の懸濁液は、仮焼後には、ポア密度0.5g/cm$$^{3}$$及びタップ密度0.85g/cm$$^{3}$$の粉体となり、ホットプレス後には、密度4.31g/cm$$^{3}$$の固化体となった。作製した4個の固化体(直径2cm$$times$$高さ1cm)は、現在、試験試料用に加工が施されている。

論文

Safety examination of HLW solidified products at WASTEF

田代 晋吾; 馬場 恒孝; 三田村 久吉; 上薗 裕史; 吉川 静雄; 松本 征一郎; 村岡 進; 中村 治人

Proc. of the 1989 Joint Int. Waste Management Conf., Vol. 2, p.153 - 157, 1989/00

廃棄物安全試験施設(WASTEF)では、昭和57年11月から、高レベル放射性廃棄物固化体に関する安全性試験を実施している。その方法と成果の概要を次の内容で報告する。1)施設,2)試料の作製,(1)ガラス固化体,(2)シンロック,3)試験と結果,(1)固化体特性,(2)貯蔵時試験,(3)処分時試験。

報告書

模擬ガラス固化体の中性子照射試験

中村 治人; 松本 征一郎; 額賀 清*; 桐山 雄二; 妹尾 宗明; 村岡 進; 田代 晋吾

JAERI-M 84-146, 12 Pages, 1984/08

JAERI-M-84-146.pdf:0.45MB

高レベル廃棄物中に含まれる放射性核種の放射線によるガラス固化体の特性への影響を調べるため、JMTRで中性子照射して特性変化を調べた。ガラス固化体への放射線影響で最も大きいのは、$$alpha$$線であるといわれている。ガラス固化体の中性子照射により、$$^{1}$$$$^{0}$$B(n,d)$$^{7}$$Li反応から発生する$$alpha$$粒子の数は無限大時間にガラス固化体中で起る$$alpha$$崩壊数の1.3倍であった。$$Gamma$$線照射、熱勾配等種々の条件が実際に予想されるより厳しい条件であった。浸出率の増加は約3倍、密度の変化は1%以下であり、$$alpha$$粒子による固化体の特性への影響は少ないとの結果を得た。

報告書

放射性ガラス固化体の浸出試験

馬場 恒孝; 松本 征一郎; 田代 晋吾; 中村 治人

JAERI-M 84-140, 12 Pages, 1984/08

JAERI-M-84-140.pdf:0.51MB

WASTEFにおける、合成廃棄ガラス固化体の特性試験の一環として、最近の代表的な組成のガラス固化体からの$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{9}$$Cs、$$^{9}$$$$^{0}$$Sr及び$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{8}$$Puの浸出率をソックスレー型浸出試験装置を使用して測定した。その結果、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{9}$$Cs及び$$^{9}$$$$^{0}$$Srの浸出率はそれぞれ、4.28$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$g/cm$$^{2}$$.Dayであって、これらの値はコールド試験結果とほとんど差がなかった。$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{8}$$Puの浸出率は1.82$$times$$10$$^{-}$$$$^{6}$$G/cm$$^{2}$$.Dayであった。また、浸出試験の過程で検知された現象から、浸出した放射性物質の挙動について考察した。その結果、Puの進出液中の濃度はPuの溶解度に依存することがわかった。

報告書

WASTEFにおける遮蔽の設計と性能確認試験

松本 征一郎; 青山 三郎; 田代 晋吾; 長井 史朗

JAERI-M 84-102, 54 Pages, 1984/06

JAERI-M-84-102.pdf:1.43MB

WASTEFは高レベルの放射性廃棄物ガラス固化体の処理・貯蔵・処分に係る安全性試験をするため、昭和53年から4年間建設整備を進め56年8月完成した。本施設は実廃棄物を最大5$$times$$10$$^{4}$$Ci含有したガラス固化体を取扱って試験を実施するため、$$beta$$$$gamma$$コンクリートセル3基を配備し最大10$$^{6}$$Ciの放射性物質を貯蔵することができるように設計された。本施設の安全性は、基本的には取扱う放射能の閉じ込めとその放射線の遮断によって保守されるが、本報告書では、本施設の遮断性能について、セルの遮断設計、遮断能力の評価方法および施工後のCo-60密封線源を使用して実施した遮断性能確認試験の結果についてまとめたものである。

報告書

廃棄物安全試験施設(WASTEF); 建家およびセルの設計と仕様

田代 晋吾; 松本 征一郎; 青山 三郎

JAERI-M 83-175, 94 Pages, 1983/11

JAERI-M-83-175.pdf:3.37MB

廃棄物安全試験施設(WASTEF:Waste Safety Testing Facility)は、高レベル放射性廃棄物ガラス固化体の処理・貯蔵・処分に係る安全性試験をするため、53年から4年間建設整備を進め、56年8月に完成した。本施設は、床延面積3,722m$$^{2}$$、そのうち管理区域約1,800m$$^{2}$$を持ち、$$beta$$$$gamma$$コンクリートセル3基、$$alpha$$$$gamma$$コンクリートセル2基、鉛セル1基を配備し、最大5$$times$$10$$^{4}$$Ci(高レベル放射性廃棄物換算)を取扱うことができ、最大10$$^{6}$$Ciを貯蔵することができる。本報告書は、建家、セル、セル附属設備、電気設備、廃棄設備について、設計及び仕様を中心にまとめたものである。

報告書

ホット試験用ガラス固化体作製装置のモックアップ試験

田代 晋吾; 谷口 彰正*; 三田村 久吉; 馬場 恒孝; 妹尾 宗明; 上薗 裕史; 青山 三郎; 松本 征一郎; 高橋 伸二*; 森谷 俊夫*; et al.

JAERI-M 9192, 33 Pages, 1980/11

JAERI-M-9192.pdf:1.78MB

再処理廃液を用いた高レベル放射性廃棄物ガラス固化体のホット評価試験を実施するため、ガラス固化体作製装置の製作を進めているが、詳細設計を前にその装置のモックアップ試験を行った。その結果、上段加熱によるブロッキングの防止、窒素ガスのバッブリングによるガラスの均質化と廃棄物の揮発、新しいフリーズバルブ機構によるガラスの取出し方法等にホット試験を行うにあたっての有用な情報を得た。

報告書

廃棄物安全試験施設の概念設計

田代 晋吾; 青山 三郎; 松本 征一郎; 前田 頌; 野村 正之; 谷口 彰正*; 三田村 久吉; 馬場 恒孝; 妹尾 宗明; 荒木 邦夫; et al.

JAERI-M 8485, 74 Pages, 1979/10

JAERI-M-8485.pdf:2.18MB

高レベル廃棄物処理処分に関する安全評価の一環として、高レベル廃棄物固化体の長期貯蔵及び地層処分時の安全性を、実際規模の放射能濃度を用いて試験する施設として、廃棄物安全試験施設の概念設計を行った。この施設は5基のコンクリートセルを有しており、5$$times$$10$$^{4}$$Ciの実廃液を取扱うことができ、昭和56年度に完成予定である。本報告はその概念設計の概要をまとめたものであり、次研究の概要項目を含んでいる。1.試験研究の位置付け2.試験研究の概要3.取扱試料4.施設の概要5.主要試験機器の概要6.施設の安全解析

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