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報告書

ジ-2-エチルヘキシルリン酸によるMoの抽出分離プロセスの開発

森田 泰治; 山岸 功; 津幡 靖宏; 松村 和美; 桜井 孝二*; 飯嶋 孝彦

JAEA-Research 2012-031, 39 Pages, 2012/11

JAEA-Research-2012-031.pdf:4.87MB
JAEA-Research-2012-031(errata).pdf:0.14MB

ガラス固化体において濃度限度を超えるとイエローフェーズを生成するMoの高レベル廃液からの除去を目的に、酸性リン酸エステル抽出剤であるHDEHP(ジ-2-エチルヘキシルリン酸)によるMo抽出分離プロセスの開発を行った。Mo及びその他の主な核分裂生成物元素の抽出・逆抽出に関するバッチ試験データを取得し、この結果をもとにミキサセトラ型抽出試験装置を用いた連続抽出分離試験を2回実施し、元素の分離挙動を把握した。第2回連続抽出試験では、第1回の試験と比較して、Yの抽出率低減、Mo及びZrの逆抽出率改善などの成果を得たが、いずれも十分な値には到達しなかった。しかし、解析コードPARC-MAを用いたプロセスシミュレーション解析の手法を確立し、これによる最適プロセス条件の検討を行って、Y抽出率のさらなる低減には洗浄液硝酸濃度の上昇が、Mo及びZrの逆抽出率のさらなる改善には過酸化水素溶液及びシュウ酸のそれぞれの逆抽出液の流量増加及びZr逆抽出におけるミキサ内滞留時間増加が必要なことを明らかにし、最適分離条件を示すことができた。

論文

Americium and curium separation from simulated acidic raffinate from the reprocessing process by extraction chromatography

松村 達郎; 森田 泰治; 松村 和美; 佐野 雄一; 駒 義和; 野村 和則

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), 8 Pages, 2012/00

FaCTの一環として、抽出クロマトグラフ法によるMA回収技術を確立するため、担体であるSiO$$_{2}$$-P粒子に抽出剤を担持させた吸着材を用いるフローシートを検討している。抽出クロマトグラフ法においても、抽出剤は溶媒抽出法と同様な特性を発揮すると考えられるため、MA・Ln回収工程とMA/Ln分離工程の2サイクルから構成されるフローシートとして進めている。本研究では、MA・Ln回収工程にTODGA吸着材及びCMPO吸着剤、MA/Ln分離工程にHDEHP吸着材,R-BTP吸着剤及びTOPEN吸着剤を使用した。フローシート全体を通じた各元素の分離挙動を観察した結果、TODGA吸着剤とR-BTP吸着剤あるいはTOPEN吸着剤を組合せたフローシートによってMA(III)を模擬再処理抽残液から分離することが可能であることを確認した。

論文

Americium and curium recovery using extraction chromatography from simulated acidic raffinate from the PUREX process

松村 達郎; 森田 泰治; 松村 和美; 佐野 雄一; 駒 義和; 野村 和則

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

FaCTの一環として、抽出クロマトグラフ法によるMA回収技術を確立するため、担体であるSiO$$_{2}$$-P粒子に抽出剤を担持させた吸着材を用いるフローシートを検討している。抽出クロマトグラフ法においても、抽出剤は溶媒抽出法と同様な特性を発揮すると考えられるためMA・Ln回収工程とMA/Ln分離工程の2サイクルから構成されるフローシートとして進めている。本研究では、MA・Ln回収工程にTODGA吸着材及びCMPO吸着剤,MA/Ln分離工程にHDEHP吸着材,R-BTP吸着剤及びTOPEN吸着剤を使用した。フローシート全体を通じた各元素の分離挙動を観察した結果、TODGA吸着剤とR-BTP吸着剤あるいはTOPEN吸着剤を組合せたフローシートによってMA(III)を模擬再処理抽残液から分離することが可能であることを確認した。

論文

Separation of trivalent minor actinides from fission products using single R-BTP column extraction chromatography

松村 達郎; 松村 和美; 森田 泰治; 駒 義和; 佐野 雄一; 野村 和則

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(6), p.855 - 858, 2011/06

 被引用回数:13 パーセンタイル:69.64(Nuclear Science & Technology)

FaCTの一環として、抽出クロマトグラフ法によるMA回収技術を確立するため、担体であるSiO$$_{2}$$-P粒子に抽出剤を担持させた吸着材を用いるフローシートを検討している。抽出クロマトグラフ法においても、抽出剤は溶媒抽出法と同様な特性を発揮すると考えられるため、MA・Ln回収工程とMA/Ln分離工程の2サイクルから構成して進められているのが一般的である。本研究では、高性能なMA/Ln分離用抽出剤として知られている2,6-bis(5,6-isohexyl-1,2,4-triazine-3-yl)pyridine (${it iso}$HEX-BTP)を担持した吸着材を用いて、模擬再処理抽残液からMA(III)を単サイクルで直接回収することを試みた。その結果、単サイクルによる分離フローシートの実現性を確認した。${it iso}$HEX-BTPは化学的安定性に問題があることが知られているが、抽出クロマトグラフ法の特性を生かすことによって、単純なフローシートによるMA(III)回収の可能性を示すことができた。

口頭

多孔質シリカを支持体とするTRPEN吸着材の$$gamma$$線耐性

駒 義和; 渡部 創; 松村 和美; 佐野 雄一

no journal, , 

高速増殖炉使用済燃料再処理において発生する高レベル放射性廃液からAm及びCmを回収する技術として、抽出クロマトグラフィーの開発に取り組んでいる。スチレン-ジビニルベンゼン高分子を被覆した多孔質シリカ粒子の支持体にTRPEN(tetrakis(alkylpyridylmethyl)ethylenediamine)抽出剤を保持した吸着材の$$gamma$$線耐性を調べた。吸着容量に関して、一般的な抽出剤の場合と異なる線量率依存性を示した。

口頭

抽出クロマトグラフィ法によるMA回収技術の開発,12; TODGA/SiO$$_{2}$$-P吸着材によるMA回収性能の評価

松村 達郎; 森田 泰治; 松村 和美; 佐野 雄一; 駒 義和

no journal, , 

FaCTの一環として、抽出クロマトグラフィー法によるMA回収技術のフローシート構築に関する実験研究を進めている。TODGA/SiO$$_{2}$$-P吸着材のMA回収性能評価として、基礎データを取得した。Am, Cm, Pu等を含む模擬廃液を使用したカラム試験を実施し、各元素の溶離挙動を観察した。フィード液に含まれる金属イオンのうちCsは速やかなカラム通過が観察され、次にPd, Mo, Tcの洗浄液での流出が確認された。希土類元素と3価MAは、H$$_{2}$$Oにより溶離された。Am, Cmの溶離が観察されたフラクションには、Ln以外のFP元素は含有されず、有効に分離されていることが確認された。また、Am, Cmの溶離曲線のピークは幅が狭く、Y, Gdとの重なりが小さい。これは、TODGAによりLnとの分離がある程度可能であるとともに、次段への供給液量の低減化につながると考えられ、次段のMA/Ln分離工程の負担軽減に有効な特性と考えられる。また、Amは、供給量のほぼ100%が回収されたことを確認した。以上より、TODGA吸着材は、MA・Ln回収を有効に実施可能な性能を有していることが確認された。今後、より詳細なデータを取得し、フローシートの検討を実施する計画である。

口頭

抽出クロマトグラフィ法によるMA回収技術の開発,13; 2サイクルから成る分離回収フローシートの性能評価

松村 達郎; 森田 泰治; 松村 和美; 野村 和則; 佐野 雄一; 駒 義和

no journal, , 

抽出クロマトグラフィ法によるMA回収技術の開発の一環として、トレーサーとしてAm, Cm等を含むNEXT法再処理の模擬抽残液を使用した分離フローシート試験を実施した。フローシートは、Am, Cm+RE回収工程とAm, Cm/RE分離工程から構成される2サイクルプロセスとし、前者にTODGA/SiO$$_{2}$$-P吸着材、後者にTRPEN/SiO$$_{2}$$-P吸着材及びR-BTP/SiO$$_{2}$$-P吸着材を使用した。特にAm, Cm/RE分離工程については、TRPENとR-BTPによるAm, Cm/RE分離特性について注目した。フローシート全体を通じた各元素の分離挙動を観察した結果、Am, CmをFP元素から分離することが可能であることを確認した。

口頭

抽出クロマトグラフィ法によるMA回収技術の開発,14; 放射線分解ガスの発生に関する吸着材の$$gamma$$線照射試験

野村 和則; 松村 和美; 渡部 創; 佐野 雄一; 駒 義和

no journal, , 

抽出クロマトグラフィ分離塔では、高放射性溶液が水とともに有機物を含む吸着材と接するので、水のみならず抽出剤等の放射線分解によっても水素が発生しうるものと考えられる。放射線分解により発生する水素は爆発事象の原因として重要であり、抽出クロマトグラフィのシステムにおいても、高放射性溶液からの放射線によって生じる水素への対応が求められる。水素発生による爆発を防止する方策の確立を目的として、吸着材を含む水や硝酸溶液に$$gamma$$線を照射し、分解ガスの組成と発生量を求めた。放射線分解ガスの主たる成分は水素ガスであること、水素のG値は水の場合に比べて吸着材が共存すると大きくなること、その傾向は抽出剤の種類や固液比により異なることを見いだした。

口頭

次世代燃料サイクルのための高レベル廃液調整技術開発,6; HDEHPによるMoの連続抽出分離

森田 泰治; 山岸 功; 松村 和美; 飯嶋 孝彦; 松村 達郎

no journal, , 

ガラス固化体における濃度制限の厳しいモリブデン(Mo)を高レベル廃液より分離することを目的として、HDEHP(ジ-2-エチルヘキシルリン酸)による抽出分離プロセスを開発している。バッチ抽出試験の結果をもとに条件を設定して、模擬高レベル廃液によりミキサセトラを用いた連続抽出試験を行い、各元素の抽出分離挙動を求めた。抽出段数の制約等から十分な抽出率,逆抽出率を得るには至らなかったが、各元素の挙動はほぼ想定の範囲内であり、HDEHPによるMo分離プロセスの構築は可能であると結論できる。

口頭

抽出クロマトグラフィ法によるMA回収技術の開発,15; R-BTP吸着材カラムによる単サイクルフローシートの性能評価

松村 達郎; 森田 泰治; 松村 和美; 野村 和則; 佐野 雄一; 駒 義和

no journal, , 

抽出クロマトグラフィ法によるMA回収技術の開発の一環として、トレーサーとしてAm, Cm等を含むNEXT法再処理の模擬抽残液を使用した分離フローシート試験を実施した。フローシートは、従来から進められている2本のカラムを使用するものではなく、1本のカラムによって直接3価MAを抽残液から回収する単サイクルプロセスとした。吸着材は、高性能なMA分離用抽出剤として知られているR-BTPをSiO$$_{2}$$-P粒子に含浸させたものを使用した。フィード液には、上記の模擬抽残液にPdのマスキング剤としてDTPAを0.05 M添加した。カラムからの流出液に含まれる元素を分析することによって分離挙動を観察した結果、単一のカラムによって3価MAをFPから分離する可能性を確認した。

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